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1. Nature Commun. ：用于安培級電流密度制氫和富含加速水活化的三角形活性區的穩定金屬有機框架材料

二維金屬有機骨架（MOFs）是析氫反應（HER）的有效電催化劑。然而，在超高電流密度下緩慢的水活化動力學和結構不穩定性阻礙了它們的大規模工業應用。近日，浙江大學侯陽、華中師范大學邱明，新南威爾士大學Liming Dai運用通用配體調控策略，構建了具有S引入的鎳-苯二甲酸（S-NiBDC）基MOF納米片陣列。

本文要點：

1) 更靠近費米能級的p帶中心能夠增強電子轉移能力，在堿性電解質中，S-NiBDC陣列在1.0 Acm^-2電流密度下具有310 mV的過電位?在和極高穩定性。

2) 通過機理分析和結構表征，構建的三角形“Ni₂-S₁”基序是HER的活性區，通過S的引入增強了Ni-O鍵的共價性，從而穩定了S-NiBDC結構。實驗觀察和理論計算表明，“Ni₂-S₁”中心的Ni位點能夠明顯加速水活化動力學，而S位點作為最佳HER活性位點能夠很容易地捕獲H原子，從而提高了整個HER活性。

Cheng, F., et al. Accelerated water activation and stabilized metal-organic framework via constructing triangular active-regions for ampere-level current density hydrogen production. Nat Commun 13, 6486 (2022).

DOI: 10.1038/s41467-022-34278-6

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34278-6

2. Chem：超分子相互作用使得假納米相分離能夠用于構建離子傳輸高速路徑

一種明確的親水/疏水納米相分離結構被廣泛應用于在聚合物膜中構建快速離子傳輸路徑，用于與能量相關的應用，例如電化學反應器、燃料電池和氧化還原液流電池（RFBs）。傳統的納米相分離是通過共價接枝的側鏈誘導的，然而這使膜的制備變得復雜并潛在地降低了膜的化學穩定性。近日，湖南大學Qing He，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授展示了通過超分子相互作用實現的偽納米相分離，用于設計低成本和高性能的離子傳導膜。

本文要點：

1）與傳統的共價鍵膜不同，在這種新型膜中，聚合物主鏈和親水性“側鏈”(以下簡稱“納米相分離誘導物”或簡稱“誘導物”)通過多重超分子相互作用連接在一起。當膜納米通道中的誘導劑被支持電解質代替時，電荷載體以類似于本體溶液的方式移動通過電解質，但是在聚合物鏈的受限空間內。

2）這種新策略的有利特征包括：(1)誘導假納米相分離以構建快速和選擇性的離子轉運通道，(2)避免共價分子修飾，共價分子修飾可能惡化膜的化學穩定性，(3)大大簡化膜的制造和低成本，以及(4)通過誘導物含量對微觀形態的廣泛調節。

3）研究人員通過整合的實驗和模擬研究被清楚地闡明了具有確定的超分子相互作用的假納米相分離。研究人員進一步在所設計的膜中成功地構建了快速和選擇性的離子傳輸通道，并實現了具有高效率和良好循環穩定性的高性能酸性水溶液RFBs。

Xiong et al., Supramolecular interactions enable pseudo-nanophase separation for constructing an ion-transport highway, Chem (2022)

DOI：10.1016/j.chempr.2022.10.002

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.10.002

3. Chem：具有高穩定性陰離子共價有機骨架電解質的一體化固態鋰-氧電池

可充電固態鋰-氧（Li-O₂）電池被認為是下一代儲能系統的有前途的候選者。然而，由于缺乏對空氣/金屬鋰具有高離子電導率和高穩定性的固體電解質（SSE），限制了固態Li-O₂電池的發展。為了應對這一挑戰，吉林大學徐吉靜教授通過一種簡單、經濟、環保的微波輔助溶劑熱法開發的三維陰離子COF（簡稱CD-COF-Li）是一種用于Li-O₂電池的新型Li⁺導體。

本文要點：

1）CD-COF-Li的化學結構被合理地設計為一個高度結晶的結構，具有明確的定向離子通道，基于具有不同反離子的柔性構筑單元。此外，得到的CD-COF-Li具有特殊的離子傳導特性（σ= 2.73x10^-3 S cm^-1 活化能[Ea]為0.18 e V ）和高穩定性的鋰金屬負極上的電鍍/剝離行為。此外，研究人員首次用二維交換核磁共振譜（2D-EXSY NMR）對鋰離子在COFs中的遷移機制進行了深入研究。

2）考慮到CD-COF-Li SSE具有較高的熱穩定性、機械穩定性和電化學穩定性，首次將其引入固態Li-O₂電池。結果表明，CD-COF-Li SSE的循環壽命(超過100個循環)明顯長于PEO SPE(38個循環)和LAGP SIE（50個循環）。此外，在鋰離子電池的廣泛應用中，CD-COF-Li的優勢也得到了保持，展示了COF基SSE在其他穩定性受到液體電解液限制的儲能系統中的廣泛應用潛力。

Wang et al., An integrated solid-state lithium-oxygen battery with highly stable anionic covalent organic frame-works electrolyte, Chem (2022)

DOI：10.1016/j.chempr.2022.09.027

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.09.027

4. Chem：利用Pd納米團簇調節Fe單原子的自旋態實現解離途徑的強氧還原

與Pt/C催化劑相比，Fe單原子催化劑在酸性電解液中的氧還原反應（ORR）性能較差，嚴重阻礙了Fe單原子催化劑的發展。近日，華中師范大學朱成周教授，北京大學郭少軍教授，中國石油大學Weiyu Song報道了一類由超細Pd納米團簇(Pd_NC)和具有良好自旋態的Fe-N-C/Pd_NC組成的雜化催化劑，用于提高燃料電池在酸性介質中的ORR。

本文要點：

1）研究發現，當貴金屬負載量很低時，Fe-N-C/Pd_NC的半波電勢(E_1/2)為0.87 V（Pt/C 催化劑為0.85 V），并顯示了在30,000個勢循環后可以忽略不計的活度衰變。

2）實驗和理論都揭示了PdNC和Fe單原子之間的強電子相互作用觸發了Fe中心從低自旋(LS)到中自旋(MS)的自旋態轉變，從而導致了性能的提高。電子注入垂直的d_z²軌道有效地實現了O₂的側向吸附，進而實現了從間接4e^-途徑，這得到了原位光譜監測的證實。此外，O(OH*)的d_z²軌道和2p軌道之間的s*鍵的產生抑制了位阻效應，加速了OH*的脫附，從而促進了整個ORR過程。

3）更重要的是，Fe-N-C/Pd_NC在H₂-O₂燃料電池中表現出了優異的性能，在2.79 A/cm²時最大功率密度(P_max)達到920 mW/cm²，甚至超過了Pt/C催化劑（2.62 A/cm²時，P_max=839 mW/cm²），有望成為質子交換膜燃料電池下一代陰極催化劑。

這項工作獲得了對結構-活性關系的自旋電子學的洞察，這為電化學能源技術中催化劑的調節和優化提供了新的范式。

Wei et al., Tuning the spin-state of Fe single atoms by Pd nanoclusters enables robust oxygen reduction with dissociative pathway, Chem (2022)

DOI：10.1016/j.chempr.2022.10.001

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.10.001

5. Angew：調節鋰金屬電池電解液還原穩定性的陰離子化學

先進的電解質設計是構建高能量密度鋰(Li)電池的關鍵，將陰離子引入Li⁺溶劑化鞘層已被廣泛證明是一種有前途的策略。然而，對陰離子在電解質中的關鍵作用的基本理解非常缺乏。清華大學張強等通過計算和實驗相結合的方法，探討了調節電解質結構和穩定性的陰離子化學。

本文要點：

1）基于最低未占據分子軌道的綜合分析，Li⁺溶劑化鞘中的溶劑和陰離子與自由對應物相比，分別表現出增強和降低的還原穩定性，這與還原電位的計算和實驗結果一致。因此，作者提出了基于已建立的陰離子化學來構建穩定電解質的新策略。

2）這項工作揭示了調節電解質結構-功能關系的陰離子化學，有助于合理設計實用鋰金屬電池的高級電解質。

Yao, N., et al, The Anionic Chemistry in Regulating the Reductive Stability of Electrolytes for Lithium Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202210859

https://doi.org/10.1002/anie.202210859

6. Angew：鋰硫電池中硫還原反應的電催化模型

鋰硫電池因其高理論能量密度和低成本而被認為是最有前途的儲能系統之一。然而，放電過程中Li₂S₄向Li₂S的緩慢還原動力學阻礙了鋰硫電池的實際應用。盡管已經提出了各種電催化劑來改善反應動力學，但是由于硫還原反應(SRR)的復雜性，電催化機理尚不清楚。深入理解電催化機理對于設計先進的電催化劑至關重要。清華大學張強等以雜原子摻雜的碳材料為例，基于系統密度泛函理論計算，構建了一個電催化模型來揭示Li–S電池中SRR的化學機理。

本文要點：

1）LiS_y ? ( y = 1、2或3)自由基的吸附能被用作預測反應途徑、速率控制步驟和超電勢的關鍵描述符。作者據此構建了用于設計先進電催化劑的圖。

2）這項工作建立了一個理論模型，這是探索復雜的SRR機制和設計高性能鋰硫電池的先進電催化劑的智能集成。

Feng, S., et al, An Electrocatalytic Model of the Sulfur Reduction Reaction in Lithium–Sulfur Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202211448

https://doi.org/10.1002/anie.202211448

7. Angew：自組裝Ru(bda)配位低聚物作為可見光驅動純水氧化的高效催化劑

德國維爾茨堡大學Frank Würthner等研究了基于2，2’-聯吡啶-6，6’-二羧酸釕(bda)和聯吡啶連接單元的水溶性多核配合物在三組分可見光驅動水氧化催化中的應用。

本文要點：

1）系統研究表明，在不存在有機助溶劑的情況下，隨著低聚物長度的增加，催化效率大大提高。深入的動力學和形態學研究表明，性能的提高是由線性Ru(bda)低聚物自組裝成聚集的超結構引起的。

2）所獲得的每個釕中心的轉換頻率(高達14.9 s^–1)和轉換數(超過1000)是迄今為止報道的基于Ru(bda)的光催化水氧化系統中最高的。

Schlossarek, T., et al, Self-assembled Ru(bda) Coordination Oligomers as Efficient Catalysts for Visible Light-Driven Water Oxidation in Pure Water. Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202211445

https://doi.org/10.1002/anie.202211445

8. AM：使用分子憶阻器的能量和空間高效的并行加法器

內存計算技術的突破取決于開發適當的材料平臺，這些平臺可以克服現有的限制，例如大于最佳占用空間和多個串行計算步驟，以及潛在的錯誤累積。印度科技學院Sreetosh Goswami和R. Stanley Williams等制造了具有多達64個分子憶阻器的交叉桿陣列，并通過實驗演示了8位串行和4位并行加法器，它們可以運行數千個測量周期，估計誤差概率為10^-16。

本文要點：

1）為了進行性能基準測試，作者設計了一款32位并行加法器，并使用2.6億個輸入(包括來自外圍電路的輸入)進行了仿真。

2）結果顯示，與基于專用CMOS的多核加法器相比，其能效提高了47倍，運算速度提高了93倍，占用空間減少了9%，能量延遲積提高了4390倍。

Yi, S.-i., et al, Energy and Space Efficient Parallel Adder Using Molecular Memristors. Adv. Mater. 2206128.

DOI: 10.1002/adma.202206128

https://doi.org/10.1002/adma.202206128

9. AM：用于PEMFC陰極高效氧還原的多孔共價有機聚合物配位單鈷位納米纖維

與鐵基電催化劑相比，氮配位的單鈷原子電催化劑在質子交換膜燃料電池（PEMFC）陰極氧還原反應中具有較強的穩定性。然而，熱解導致活性位點構型坍塌，從而無法有效保持孔隙度和形態結構，致使暴露的活性位點較少。鑒于此，北京化工大學向中華、紐約州立大學Wu Gang避開熱解策略，通過靜電紡絲直接制備高度穩定的交聯納米鈷基共價有機聚合物（Co-COP）纖維電極。

本文要點：

1) 所得纖維具有均勻分層多孔結構和催化劑表面原子Co活性位點完全分散的獨立大面積膜。聚焦離子束場發射掃描電子顯微鏡和計算流體動力學實驗證實，相對擴散系數提高了3.5倍，這可以為反應物進入活性位點和有效排出水提供有效傳輸途徑。

2) 與傳統噴涂方法相比，集成Co-COP納米纖維電極的峰值功率密度顯著提高了1.72倍，并且耐久性也顯著提高。這種納米制造技術還保持了優異的可擴展性和均勻性，能滿足PEMFC的膜電極所需特性的制造。

Yang, B., et al. Porous Covalent Organic Polymer Coordinated Single Co Site Nanofibers for Efficient Oxygen-Reduction Cathodes in Polymer Electrolyte Fuel Cells. Adv. Mater.2208661. (2022)

DOI: 10.1002/adma.202208661

https://doi.org/10.1002/adma.202208661

10. AM：當手性光子薄膜遇到褶皺

幾個世紀以來，大自然的光操控策略一直吸引著人類。特別是，結構色由于其控制光和物質之間相互作用的能力而引起相當大的興趣。全北國立大學Kwang-Un Jeong等制造了褶皺光子晶體紙(PCPs)，展示出顏色的一致反射，而不管視角如何。

本文要點：

1）作者將膽甾型液晶(CLC)的納米級分子自組裝與微米級波紋表面相結合。將完全可聚合的CLC涂料單軸涂布到起皺的互穿聚合物網絡(IPN)基材上。螺旋納米結構的光聚合產生柔性和自立的PCP。制造褶皺PCP的簡易方法為開發具有精確控制的螺距和曲率尺寸的新型手性光子材料提供了可擴展的途徑。

2）當視角增加時，平坦PCP的反射凹口位置向更低的波長移動，而褶皺PCP的選擇性反射波長保持一致，與視角無關。1D條紋皺紋PCP的光學反射依賴于皺紋方向。具有不同波紋方向的PCP可以被圖案化以減少皺紋的角度相關的光學反射。此外，作者成功地開發了2D波狀褶皺PCP，其顯示出顏色的方向獨立反射。

Lim, S.-I., et al, When Chirophotonic Film Meets Wrinkles: Viewing Angle Independent Corrugated Photonic Crystal Paper. Adv. Mater. 2206764.

DOI: 10.1002/adma.202206764

https://doi.org/10.1002/adma.202206764

11. AM：仿肌腱假體的骨粘合性各向異性韌性水凝膠

肌腱由柔軟的膠原蛋白組成，但由于其分級各向異性結構和獨特的肌腱-骨整合(假體)，它具有機械強度并牢固地粘附在骨上。盡管生物材料最近取得了進展，但水凝膠同時提供肌腱樣的高機械性能和對仿骨假體的強粘附力仍然具有挑戰性。成均館大學Jaeyun Kim等展示了一種強有力的，堅硬的，具有粘性的三重網絡(TN)各向異性水凝膠，它模擬了骨粘附肌腱。

本文要點：

1）堅韌的粘合劑TN水凝膠是通過結合含咪唑的聚天冬酰胺(為骨表面提供多個水凝膠鍵)和耗能的藻酸鹽-聚丙烯酰胺雙網絡而開發的。為了模擬肌腱的各向異性結構和高機械性能，骨粘附TN水凝膠被線性拉伸，隨后通過二次交聯固定。所得水凝膠表現出高拉伸模量和強度，同時保持高骨粘附力，而沒有對骨表面進行化學修飾。

2）此外，TN水凝膠實現了骨-韌帶-骨結構，其具有令人想起天然韌帶的強骨粘附性。

Choi, S., et al, Bone-Adhesive Anisotropic Tough Hydrogel Mimicking Tendon Enthesis. Adv. Mater. 2206207.

DOI: 10.1002/adma.202206207

https://doi.org/10.1002/adma.202206207

12. AEM：促進NiFe層狀雙氫氧化物的表面重構以增強析氧

在堿性介質中，氧化物電催化劑的動態表面重構被廣泛觀察到，特別是對于層狀雙氫氧化物(LDH)，但是對于如何促進實現期望表面的重構以改善析氧反應(OER)知之甚少。南洋理工大學范紅金教授和暨南大學Wenjie Mai等利用原位硫摻雜成功地誘導了NiFe LDH納米片的表面重構。

本文要點：

1）理論計算、拉曼光譜和各種非原位表征表明，S陰離子誘導效應可以降低能壘，促進相變為高活性的S摻雜羥基氧化物。生成的S-Ni_xFe_yOOH可以優化中間體吸附并促進OER動力學。

2）與未摻雜的催化劑相比，重構的S-羥基氧化物催化劑表現出優異的OER活性和長期耐久性。這項工作提供了NiFe LDH預催化劑原位表面重構過程中的結構-組成-活性關系。

Lei, H., et al, Promoting Surface Reconstruction of NiFe Layered Double Hydroxide for Enhanced Oxygen Evolution. Adv. Energy Mater. 2022, 2202522.

DOI: 10.1002/aenm.202202522

https://doi.org/10.1002/aenm.202202522