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第一作者：周麗敏

通訊作者：麥立強、周震、安琴友

通訊單位：武漢理工大學、南開大學

研究亮點：

1. 首次研究了VOPO₄納米片作為鎂電池正極材料的電化學行為。

2. 通過層間距調控實現了儲鎂性能的提升，在100 mA g^-1下表現出310 mAh g^-1的可逆容量，優異的循環穩定性（500圈容量達192 mAh g^-1）以及優異的倍率性能。

3. 通過第一性原理計算發現，擴大層間距的VOPO₄納米片可允許MgCl⁺的嵌入，明顯降低遷移能壘，有效改善擴散動力學。

盡管鋰離子電池自20世紀90年代初已經實現商業化，但資源可持續性和安全性以及能量密度不足的問題仍然受到關注。尋找低成本、高能量密度的儲能體系替代鋰離子電池是解決大規模應用問題的方法之一。

作為雙電荷載體的鎂金屬負極具有3833 mAh cm^-3的高理論容量（相對于Li的2046 mAh cm^-3）和無枝晶的性質。同時，鎂在地殼中含量豐富，且暴露于空氣中相對安全。鎂金屬作為負極材料具有這些潛在的優勢，但由于Mg²⁺與正極材料之間較強的相互作用，使得鎂二次電池正極材料的發展受到阻礙。

得益于有效且簡單的離子脫嵌化學，二維層狀材料在鎂電池中的應用已被廣泛研究。例如，層狀TiS₂在C/10（12 mA g-¹）、60 ?C下循環時有115 mAh g^-1的可逆儲Mg容量。最近，休斯頓大學姚彥的團隊通過在電解液中加入添加劑（1-丁基-1-甲基吡咯烷鎓氯化物，PY14Cl）來改變嵌入的陽離子，在0.1 C（24 mA g^-1）下實現了173 mAh g^-1的可逆容量。

鑒于層間距和插層物質之間的緊密關系，嘗試新型層狀材料的層間距調控，實現具有高比容量、優異的倍率性能和循環穩定性的新型層狀正極材料對鎂二次電池的發展具有重要意義。

VOPO₄作為聚陰離子型層狀材料，以VO₆八面體與PO₄四面體共頂點相連，其層間空間能夠提供陽離子嵌入位點。VOPO₄作為鋰/鈉離子電池正極材料展現出優異的電化學性能，有望作為多價離子電池正極材料，但未見報道。

有鑒于此，武漢理工大學麥立強教授、安琴友副教授以及南開大學周震教授合作，首次研究了VOPO₄納米片的儲鎂行為，并通過層間距調控實現了高容量和長壽命的鎂二次電池。

VOPO₄層間距調控及儲鎂機制示意圖

作者通過層間水分子置換成苯胺（PA）分子制備了具有擴展層間距（從0.74 nm到1.42 nm）的VOPO₄納米片。層間距擴大的VOPO₄納米片表現出310 mAh g^-1的可逆儲鎂容量，高倍率容量（在100, 200, 500, 1000和2000 mA g^-1的電流密度下分別具有275, 220,175,140和109 mAh g^-1的可逆容量）和優異的循環穩定性（在100 mA g^-1的電流密度下，500次循環之后仍有192 mAh g^-1的容量）。該優異的電化學性能與MgCl⁺的嵌入/脫出機制有關，同時層間距的擴大也有利于離子的快速擴散。

圖1 OH-VOPO₄塊體和PA-VOPO₄納米片的結構和形貌表征。

圖2 VOPO₄的儲Mg性能。

圖3不同充放電階段的電極性質。

圖4 Mg²⁺/MgCl⁺在PA-VOPO₄納米片中的擴散路徑和擴散能壘圖。

總之，本工作首次證明了擴大層間距的VOPO₄納米片可作為鎂二次電池的正極材料。該研究為層狀材料應用于多價離子二次電池提供了參考。

參考文獻：

Zhou L, Liu Q, Zhang Z, et al. Interlayer‐Spacing‐Regulated VOPO₄ Nanosheets with Fast Kinetics for High‐Capacity and Durable Rechargeable Magnesium Batteries[J]. Advanced Materials, 2018: 1801984.

DOI：10.1002/adma.201801984

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201801984

作者簡介：

麥立強教授課題組主要開展新型納米儲能材料與器件領域的前沿探索性研究，包括新能源材料、微納器件、面向能源的生物納電子界面等前沿方向。率先將納米器件應用于電化學儲能研究，重點開展了納米電極材料可控生長、性能調控、器件組裝、原位表征、電輸運與儲能等系統性的基礎研究，取得了一系列國際認可的創新性成果。課題組近年來主持/承擔了國家重點基礎研究發展計劃、國家國際科技合作專項、國家杰出青年基金、教育部“長江學者特聘教授”、創新團隊發展計劃、國家自然科學基金、教育部新世紀優秀人才計劃等20余項。

目前，實驗室在Nature，Nature Nanotechnology, Nature Communications, PNAS, Advanced Materials, Energy & Environmental Science, Nano Letters等國際著名期刊發表學術論文280余篇，包括Nature及其子刊10篇，影響因子大于10的90余篇，45篇論文入選ESI 近十年高被引論文，9篇入選ESI全球TOP 0.1%熱點論文；取得授權國家發明專利70余項。獲中國青年科技獎、光華工程科技獎（青年獎）、湖北省自然科學一等獎、侯德榜化工科學技術獎（青年獎）、Nanoscience Research Leader獎、并被授予“有突出貢獻中青年專家”榮譽稱號，享受國務院政府特殊津貼；指導學生獲得 “中國青少年科技創新獎”（3屆），全國大學生“挑戰杯”特等獎（1屆）、一等獎（2屆）、二等獎（4屆），中國大學生自強之星標兵（1屆）和2014年大學生“小平科技創新團隊” 等獎項。

課題組鏈接:http://mai.group.whut.edu.cn

課題組微信公眾號：MLQ_group