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原創丨彤心未泯（學研匯 技術中心）
編輯丨風云
研究背景
激光是二十世紀影響最深遠的創新之一。激光產生的光異常明亮，其相位（光波彼此同步的程度）在長距離內保持穩定。然而，激光通常被限制在非常窄的波長范圍內。盡管激光器內部發生的具體物理過程通常很復雜，但所有傳統激光器都有一個共同的基本操作原理:光子的受激發射(電磁輻射)。將能量輸入一種叫做增益介質的材料中，可以將介質中的電子提升到更高的能級。如果任電子自生自滅，電子通常會通過一個叫做自發發射的過程釋放光子。但是光子的發射也可以通過與自發發射產生的光子波長相同的光子照射增益介質來“刺激”。產生的電子發出的光與入射光的性質完全相同。然而，產生的受激光子波長受限于增益介質。這種限制促使了一種被稱為自由電子激光器的裝置的發展，該裝置（原則上）可以發射幾乎任何波長的光，自由電子發射光是構建多功能可調光源的合適方法。
關鍵問題
雖然自由電子激光器具有優異的性能，但仍存在以下問題：自由電子受激發射需要電子和光之間的有效相互作用，這就需要高功率電子束具有良好控制的速度，以及電子束與支持電磁波傳播的樣品的仔細對準。凈受激發射的演示幾乎僅限于在微波頻率（109赫茲）下工作的高功率器件，在太赫茲頻率下實現的很少，在光學頻率（數百太赫茲）下幾乎沒有。由于自由電子的受激發射難以實現，電磁場是如何形成的還沒有被很好地理解。對于“超快”過程尤其如此，在這種過程中，超短的電子脈沖被用來快速產生電磁能量的短脈沖(與脈沖激光類似)。4、自由電子的相干受激發射及動態放大過程亟需被明確自由電子的相干受激發射（這對于自由電子光源至關重要）及其動態放大過程仍有待以清晰、明確的方式被解析。等離子體基元（SPP）的時空特征仍處于初步探索階段。
新思路
有鑒于此，中國科學院上海光學精密機械研究所李儒新院士等人提出了通過自由電子受激發射對太赫茲表面等離子體激元的相干放大：飛秒光脈沖產生具有初始太赫茲表面波的同相自由電子脈沖，隨后的相互作用相干地增強了太赫茲表面波。放大的基本動力學，包括輻射頻率在一毫米相互作用長度上的兩倍紅移，通過光學泵浦探測方法被解析為電磁場剖面演化。通過將方法擴展到適當相位匹配的電子束，理論分析預測了超輻射表面波生長，這為受激表面波光源奠定了基礎，并可能有助于物質操縱的有效手段，特別是在太赫茲波段。
技術方案：
通過將飛秒激光脈沖聚焦到裸鐵絲上來實現SPP放大過程，實現了THz SPP種子的加速形成，其伴隨的寬帶輻射與電子發射過程同步，與波導結構模式匹配。實驗通過光學近場成像演示了相干THz SPP放大，使用法拉第幾何結構研究了SPP場分布，通過掃描泵浦光束和探測光束之間的相對時間延遲，展示了時空分辨SPP測量。作者將THz SPP分布進行處理，分析了SPP動力學過程，探究了THz SPP空間分布的序列以及隱藏在電子-SPP相互作用中的光譜信息。作者推導了SPP場內點狀電子源的輻射標度和電子能量損失，證實了優化的電子脈沖將輻射的THz SPP功率增強了100個數量級。
技術優勢：
1、實現了太赫茲頻率下的SPP光源
將SPP頻率范圍從紅外擴展到太赫茲將拓寬其應用范圍，本文提出了通過自由電子受激發射直接進入THz SPP的相干THz SPP光源概念。
2、證明了THz SPP的時空特征及放大動力學
通過實驗證明了THz SPP在磁和電近場演化方面的時空分辨產生、放大和去相位過程，并明確提出了相干相互作用長度超過1mm的SPP放大動力學。
3、理論上證實了輻射功率可以進一步放大100個數量級
作者從理論上表明，在相位匹配條件下，輻射功率可以進一步放大100個數量級，為自由電子SPP激光器奠定了基礎。
4、開發了采用自由電子泵浦SPP實現其相干放大的全新途徑
采用超快光學技術探測了自由電子受激輻射放大的全過程，對于發展小型化/集成化的相干光源具有重要意義。
技術細節
相干SPP放大
相干SPP放大是通過在支持SPP的光子結構上橫穿超短自由電子脈沖而實現的，如平坦導體表面或最近興起的范德華材料（如石墨烯）。SPP放大過程包括相互作用過程中的兩電子吸收和發射階段。作者通過將飛秒激光脈沖聚焦到裸鐵絲上來實現這兩個過程，該裸鐵絲已被充分研究為THz SPP和電子的“波導”。當泵浦激光脈沖入射到導線表面時，激光場的大電場產生加速自由電子。在這種特殊的實驗設置下，THz SPP種子由超快電子加速形成，其伴隨的寬帶輻射與電子發射過程固有地同步，然后與波導結構模式匹配。
時空分辨SPP測量
實驗通過光學近場成像演示了相干THz SPP放大，其中通過磁光法拉第效應和電光效應分別捕獲THz SPPs的時間分辨電磁場演化。首先使用法拉第幾何結構研究了SPP場分布，通過掃描泵浦光束和探測光束之間的相對時間延遲，記錄了SPP種子的產生、傳播、放大和部分去相位階段。作者展示了綜合磁能演化，并解析了TGG檢測到的絕對磁能演化。
圖 THz SPP電磁場的時空動力學
SPP放大分析
為了說明SPP動力學，將空間獲取的THz SPP分布作為時間和傳播距離的函數進行量化。實驗結果確定了獲取的空間分布的兩個發散分支并分析了THz SPP放大過程。THz SPP信號的提取也有助于更精確地分析隱藏在電子-SPP相互作用中的光譜信息。THz SPP的光譜圖用發射幾何結構重建，表明THz SPPs在每個延遲時間立即散射到自由空間中，揭示了THz SPP放大的基本物理過程。通過有限積分技術模擬證實了SPP頻率下移和帶寬變窄過程，以及電子和THz SPP之間的同相相互作用。
圖 放大過程中THz SPP的空間和光譜特性
圖 THz SPP縱向電場分量內的模擬電子相演化
朝向受激SPP光源
為了揭示自由電子和光場之間潛在的能量交換，作者分別推導了SPP場內點狀電子源的輻射標度和電子能量損失。結果表明，優化的電子脈沖將輻射的THz SPP功率增強了100個數量級，從而能夠獲得預期的受激SPP輻射源，該輻射源可以應用于需要超強表面場的設備，例如激發聲子極化子模式，翻轉原子的自旋等。
展望
總之，作者通過自由電子的受激發射證明了相干THz SPP放大，觀察了THz SPPs的時空演化以及在發射過程中從0.65 THz到0.34 THz的雙頻紅移。這一概念還可以擴展到光學頻率，其中需要阿秒電子脈沖來實現相干近場放大。此外，一個專門定制的電子束預計會涉及不同類型的相互作用，如電子能量損失(輻射)或獲得(加速度)，經典或量子。這是因為定性不同的電子特性，會產生不同的光子和電子能量損失譜，包括輻射放大、條紋和PINEM型實驗。在放大情況下，精確相位匹配的電子束可能導致超強SPP。這一前景將使這一概念在光物質操縱和基于等離子體的設備中的各種應用成為可能。
參考文獻：
Nicholas Rivera. Electrons turn a piece of wire into a laser-like light source. Nature 611, 38-39 (2022).
DOI: 10.1038/d41586-022-03455-4
https://www.nature.com/articles/d41586-022-03455-4
Zhang, D., Zeng, Y., Bai, Y. et al. Coherent surface plasmon polariton amplification via free-electron pumping. Nature, 611, 55–60 (2022).
DOI: 10.1038/s41586-022-05239-2
https://doi.org/10.1038/s41586-022-05239-2
