1. Sci. Adv. 成核作為液相催化氣體生成反應中的速率決定步驟
非均相催化反應的反應速率受到催化轉化固有動力學或孔/膜擴散速率的限制。近日，埃爾朗根-紐倫堡大學Peter Wasserscheid發現在液體反應物的氣體生成反應中，催化劑孔結構中氣泡的成核成為另外一個重要的速率限制步驟。
本文要點：
1) 在液體有機氫載體化合物過氫二芐基甲苯催化析氫中，抑制成核的催化系統僅產生溶解的氫，活性位點周圍的液相快速飽和，而氣泡的形成在振蕩反應狀態下使傳質提高了50倍以上。
2) 不僅可以通過溫度變化和催化劑表面改性，而且可以通過機械刺激有效地觸發成核。該工作為反應中的性能限制因素提供了新的視角，這些因素與未來的綠色氫經濟發展具有重要意義。
Thomas Solymosi, et al. Nucleation as a rate-determining step in catalytic gas generation reactions from liquid phase systems. Sci. Adv. 2022
DOI: 10.1126/sciadv.ade3262
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade3262
2. Nature Commun.：二維Su-Schrieffer-Heeger晶格中帶隙狄拉克錐的觀察
二維矩形晶格中的Su-Schrieffer-Heeger (SSH)模型的特征是沿特定外圍具有拓撲邊緣狀態的無隙或有隙狄拉克錐。雖然最近已經在光子/聲學晶格和電路中實現了這樣一個簡單的模型，但它在凝聚態系統中的具體實現仍然缺乏。中國科學院大學Baojie Feng、Kehui Wu和Sheng Meng等展示了基于生長在Ag(001)上的矩形Si晶格的2D SSH模型的實現。
本文要點：
1）結合ARPES測量、第一性原理計算和TB分析，作者證實了具有各向異性偏振的帶隙狄拉克錐的存在。此外，作者的理論計算揭示了拓撲邊態沿著特定的外圍存在。這些結果表明狄拉克錐可以存在于非六角2D系統中，這可以刺激進一步的實驗和理論努力，以探索基于SSH模型的2D拓撲狀態，包括拓撲半金屬，(高階)拓撲絕緣體，拓撲晶體絕緣體和拓撲超導體。
2）作者的結果為探索2D SSH模型豐富的物理性質建立了一個理想的平臺。
Geng, D., Zhou, H., Yue, S. et al. Observation of gapped Dirac cones in a two-dimensional Su-Schrieffer-Heeger lattice. Nat Commun 13, 7000 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-34043-9
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34043-9
3. Nature Commun.：原位生成腫瘤細胞源性微米級囊泡以作為自體癌癥疫苗促進系統免疫反應
癌癥疫苗可以促進腫瘤特異性免疫刺激，是最重要的免疫治療策略之一，其在癌癥治療/預防等方面也具有巨大的應用潛力。東南大學吳富根教授制備了一系列由負載阿霉素和酪氨酸激酶抑制劑、透明質酸包被的樹突狀聚合物組成的納米顆粒(HDDT納米顆粒)，并發現HDDT納米顆粒可以將多種癌細胞轉化為微米大小的囊泡(1.6 - 3.2 μm，命名為HMVs)，轉化效率可達100%。
本文要點：
1）研究者在兩種荷瘤小鼠模型中證實，HDDT納米顆粒可以抑制腫瘤生長，誘導產生強大的免疫原性細胞死亡，并可通過原位生產HMVs以將原發腫瘤轉化為抗原庫，進而作為個體化疫苗以用于癌癥免疫治療。
2）研究表明，經HDDT治療后的小鼠能夠表現出較強的免疫記憶效應，并且HDDT治療也可實現對腫瘤復發的長期保護。綜上所述，該工作為腫瘤相關抗原囊泡的制備和個性化癌癥疫苗的開發提供了一個新的策略。
Yuxin Guo. et al. In situ generation of micrometer-sized tumor cell-derived vesicles as autologous cancer vaccines for boosting systemic immune responses. Nature Communications. 2022
https://www.nature.com/articles/s41467-022-33831-7
4. Angew：解開鋰離子電池極速充電的電荷轉移限制
高能鋰離子電池的超快速充電(XFC)是電氣化運輸的關鍵推動因素。雖然以前的研究主要集中在改善鋰離子在電極和電解質中的傳質，但電極-電解質界面電荷轉移的局限性仍未得到充分探索。清華大學張強教授等揭示了電荷轉移動力學如何決定鋰離子電池的快速充電能力。
本文要點：
1）在XFC過程中，作者發現鋰離子通過陰極-電解質界面的轉移是限速的，但是必須同時降低陰極和陽極的電荷轉移能壘以防止鍍鋰，這可以通過調節鋰鹽和溶劑的類型來實現。這種反常現象引發了對陰極和陽極電荷轉移動力學如何決定LIBs的XFC性能的系統研究。
2）基于這些見解，作者設計了一種電解質，盡管其電導率比商用電解質低40%,但仍能提高高能軟包和圓柱形電池的快速充電能力。通過解鎖電荷轉移限制，我們發現184 Wh kg-1軟包電池實現了穩定的XFC (10分鐘充電至80%)，這在其他情況下是無法實現的，而245 Wh kg-1 21700電池的壽命在快速充電期間是五倍(25分鐘充電至80%)，優于商業技術。
Yao, Y., et al, Unlocking Charge Transfer Limitations for Extreme Fast Charging of Li-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202214828
https://doi.org/10.1002/anie.202214828
5. Angew：羥基磷灰石亞納米線-聚酰亞胺復合材料
亞納米線由于具有高比表面積、高柔性、類似聚合物分子鏈的特點，因此展示了廣泛應用前景，并且是一種無機材料和聚合物材料的結合。有鑒于此，清華大學王訓等報道合成羥基磷灰石HAP（hydroxyapatite）亞納米線，通過簡單混合HAP亞納米線和聚酰亞胺的方式構建HAP/PI復合物凝膠，通過HAP亞納米線和PI之間的相互作用，HAP/PI形成連續的復合物網絡HSP。
本文要點：
1）當提高HAP/PI中的HAP成分含量，相比于PI，HSP凝膠的粘度和模量提高1~2個數量級。HSP構建的薄膜材料不僅能夠保留較好的透光率，而且具有高霧度和更高的楊氏模量。因此HSP凝膠、薄膜材料可能用于涂層或者高性能薄膜。
2）作者通過水熱合成的方式合成具有超高長度/寬度比例的羥基磷灰石HAP亞納米線，并將其用于組裝HAP和PI組裝的凝膠和薄膜。由于HAP亞納米線和PI之間的大小類似，因此在構建納米復合結構時形成均相，同時由于聚合物分子鏈與HAP亞納米之間的相互作用，實現具有剪切減薄特性的粘性網絡，構建的薄膜透光率保持85 %。
Feng Yuan, et al, Regulating the Mechanical and Optical Properties of Polymer-based Nanocomposites by Sub-Nanowires, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202214571
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202214571
6. Angew：在零間隙陰離子交換膜CO2電解槽中富集表面可及性CO2
基于零間隙陰離子交換膜(AEM)的CO2電解是一種很有前途的CO生產技術，但其在高電流密度下的性能仍然受制于局部CO2濃度較低，原因是CO2中和量較大。近日，丹麥技術大學Brian Seger，Aoni Xu使用工業銀催化劑，系統地考察了改變CO2進料方式(如流量、分壓等)對反應的影響。通過調節CO2供給模式，并借助質量傳輸模型對CO2的利用進行定量分析，開發了一個表示為表面可及CO2濃度([CO2]SA)的描述符，該描述符使研究人員能夠指示局部[CO2]/[OH]-比的瞬變狀態，并有助于確定CO2到CO的轉化極限。
本文要點：
1）為了豐富[CO2]SA，研究人員開發了三種通用策略：(1)增加催化層厚度，(2)提高CO2壓力，(3)應用脈沖電化學(PE)方法。
2）值得注意的是，優化的PE方法允許通過利用CO2中和的動態平衡期將[CO2]SA保持在高水平。工業銀催化劑的最大JCO為368±28 mA cmgeo-2。
Qiucheng Xu, et al, Enriching Surface-Accessible CO2 in the Zero-Gap Anion-Exchange-Membrane-Based CO2 Electrolyzer, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202214383
DOI: 10.1002/anie.202214383
https://doi.org/10.1002/anie.202214383
7. Angew：穿透亞納米通道的混合基膜：一種用于選擇性金屬離子傳導的多功能納米流體平臺
穿透細胞膜的生物離子通道形成了選擇性離子電導的獨特運輸途徑。利用混合基質膜(MMM)復制離子選擇性的成功將使新的分離技術成為可能，但仍然具有挑戰性。在這里，武漢理工大學Pengchao Zhang，北京師范大學Yanan Jiang報道了一種軟襯底輔助溶液澆鑄方法來制備具有穿透性亞納米通道的金屬離子選擇性導電MMM。
本文要點：
1）MMM由穿透具有亞納米通道的普魯士白(PW)微立方體在致密的聚酰亞胺(PI)基質中組成，實現了選擇性的單價金屬離子導電。
2）當測試直徑為5 mm時，K+/Mg2+的離子選擇性可達14.0，K+的離子電導可達45.5 μS，隨著測試面積的增大，K+的離子電導可進一步提高。
3）考慮到納米多孔材料和聚合物基質的多樣性，這種具有穿透性亞納米通道的MMM可以發展成為一種多功能的納米流體平臺，用于各種新興的應用。
本工作不僅為制備具有高效滲透性的穿透性金屬離子導電MMMs提供了一種簡便、直觀的方法，而且為基于MMMs的納米流體平臺的各種應用開辟了一條新的途徑。
Chen Li, et al, Mixed Matrix Membrane with Penetrating Subnanochannels: A Versatile Nanofluidic Platform for Selective Metal Ion Conduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202215906
DOI: 10.1002/anie.202215906
https://doi.org/10.1002/anie.202215906
8. AM：晶格匹配InSb/CdTe異質結構中室溫柵可調非互易電荷傳輸
對稱操作可以用來有效地調整固態系統中的物理順序。隨著反轉對稱性和時間反轉對稱性的破壞，非互易磁輸運可能在非磁性系統中出現，以增強自旋軌道效應。上海科技大學Xufeng Kou等研究了室溫下晶格匹配的InSb/CdTe薄膜中的單向磁電阻(UMR)現象。
本文要點：
1）大的拉什巴系數、長的相位相干長度和可調的費米能級的實現共同促成了在室溫下保持良好的顯著的UMR響應系數。此外，系統的角度和門相關測量顯示了各向同性自旋動量鎖定能帶，具有面內逆時針自旋織構和用于調諧UMR(InSb/CdTe異質結輸運)和AMR(InSb體傳導)分量的顯著的門控制能力。作者的結果強調了能帶工程在加強自旋軌道相互作用中不可或缺的作用。
2）此外，窄帶隙半導體異質結構中的晶格匹配材料集成概念可以為室溫下的低功率自旋軌道電子學應用(例如，寬頻率范圍內的自旋循環器/混合器/隔離器和兩端磁存儲器件)的設計建立一個通用框架。
Li, L., et al, Room temperature gate-tunable non-reciprocal charge transport in lattice-matched InSb/CdTe heterostructures. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2207322.
DOI: 10.1002/adma.202207322
https://doi.org/10.1002/adma.202207322
9. Nano Lett.：鑭系上轉換納米溫度計用于在免疫細胞膜上進行精確測溫
細胞溫度監測對于研究細胞內的溫度依賴性生物事件和調節細胞功能而言具有重要意義。然而，如何精確探測活細胞內的局部溫度狀態仍然是一個巨大的挑戰。福州大學楊黃浩教授和宋曉榮研究員首次報道了一種利用稀土摻雜上轉換納米顆粒在免疫細胞膜上進行原位溫度測繪的策略。
本文要點：
1）該納米溫度計能夠結合代謝標記和點擊化學以實現對細胞膜的標記，利用比率上轉換發光信號原位敏感監測溫度變化(1.4% k-1)。此外，實驗也專門設計了上轉換高光譜顯微鏡，用于同步繪制T細胞膜上的溫度變化，并對細胞內Ca2+的內流進行可視化成像。
2）實驗結果表明，該策略能夠確定一個適宜的溫度狀態以實現熱刺激鈣流入T細胞，從而實現對免疫細胞的高效激活。綜上所述，該研究能夠為促進對熱依賴性生物過程及其調控方法的認識提供重要的幫助。
Hanyu Liang. et al. A Lanthanide Upconversion Nanothermometer for Precise Temperature Mapping on Immune Cell Membrane. Nano Letters. 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03392
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c03392
10. Nano Lett. 通過成分調控實現二維FexGeTe2的厚度可控生長
二維（2D）磁性材料為研究低維系統中的磁性和自旋行為提供了理想的平臺，同時又受到自下而上合成策略不足的限制。為了克服這一困難，北京航空航天大學宮勇吉、張鵬提出了一種簡單且通用的通量輔助生長（FAG）方法來合成具有不同Fe含量且與金屬原子合金化的多組分FexGeTe2（x=3-5）。
本文要點：
1) 該方法確保了2D FexGeTe2和MyFe5–yGeTe2（M=Co，Ni）塊狀晶體納米片的化學計量一致性，并且實現成分可控。調整生長溫度可以實現產物的厚度可調。
2) 超導量子干涉器件和反射磁圓二色性證實了FexGeTe2和合金化CoyFe5–yGeTe2的可變磁性。該方法生成厚度可調的高結晶度FexGeTe2樣品，并且對不同襯底具有高耐受性和大的溫度窗口，還為合成和探索多組分2D磁體甚至合金化磁體提供了新途徑。
Jiang Huaning, et al. Thickness-Tunable Growth of Composition-Controllable Two-Dimensional FexGeTe2. Nano Lett 2022
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03562
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.2c03562
11. ACS Nano：Mn摻雜拓撲絕緣體（Bi，Sb）2Te3晶體中的鐵磁層
磁性拓撲絕緣體（MTI）成為備受關注的熱門科研領域，其中，Z2拓撲絕緣體由于嵌入的磁性原子引起的磁矩有序性引起了人們的特別關注。在這樣的系統中，垂直于表面的磁各向異性可以保持拓撲表面狀態。并且這些材料證明了量子反常霍爾效應，即具有手性邊緣傳導通道，并且可以通過切換磁疇極化來對其操縱。近日，莫斯科羅蒙諾索夫國立大學Lada V. Yashina揭示了Mn0.06Sb1.22Bi0.78Te3.06的本體和表面的原子結構及其電子和磁性性質。
本文要點：
1) 這種材料的特點是在絕緣基體內部自然形成鐵磁層，其中費米能級被調諧到體帶隙。在這種混合晶體中，Mn（Bi，Sb）2Te4的七重層（SL）形成了具有三個SL的結構，每個SL由兩個或三個（Bi、Sb）3Te3五重層（QL）分隔，并且這種結構具有鐵磁性。
2) 通過解理獲得的表面具有不同末端的階梯結構。錳原子優先占據SL中的中心位置，并且在QL中可以以非常小的比例出現。
Alexander S. Frolov, et al. Ferromagnetic Layers in a Topological Insulator (Bi,Sb)2Te3 Crystal Doped with Mn. ACS Nano 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c08217
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c08217
