1. JACS:單分散磁性硅六足納米顆粒
Jae-Hyun Kim等人將赤鐵礦磁性納米顆粒分散于戊醇中后加入少量水,水會(huì)在赤鐵礦納米顆粒的6個(gè)表面富集,進(jìn)一步引入硅源并緩慢擴(kuò)散至赤鐵礦表面與水反應(yīng)后可以在赤鐵礦表面形成六個(gè)納米“柱”。通過控制水量,反應(yīng)溫度等可以得到多種形貌的六足納米顆粒。
Jae-Hyun Kim, Gi-Ra Yi*, et al. Monodisperse Magnetic Silica Hexapods J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b05128
2. JACS:Cu沸石催化甲烷羥基化
通過拉曼+探針分子,Benjamin E. R. Snyder等人在Cu-MOR沸石中區(qū)分了兩種具有相似結(jié)構(gòu)的[Cu2O]2+反應(yīng)位點(diǎn)。其中位于更“局限”的孔道中的反應(yīng)位點(diǎn)具有更高活性。DFT理論計(jì)算發(fā)現(xiàn),該位點(diǎn)中的底物與孔道具有更強(qiáng)的范德華作用,使得反應(yīng)的活化焓得以大幅降低。
Benjamin E.R. Snyder, Robert A. Schoonheydt*, Bert F. Sels*, Edward I. Solomon*, et al.Second-Sphere Effects on Methane Hydroxylation in Cu-Zeolites J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b05320
3. JACS:雙元超晶格納米顆粒
Peng-Peng Wang等人通過水包油微乳液的方法將Au和Fe3O4兩種納米粒子組裝形成了具有尺寸、組成和晶格參數(shù)可調(diào)的自支撐雙組分超晶格納米粒子。
Peng-PengWang, Min Ouyang*, et al. Colloidal Binary Supracrystals with Tunable Structural Lattices J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b05643
4. JACS:二維材料電子效應(yīng)
通過H在二維N摻雜C和MoS2表面的吸附和DFT理論計(jì)算,Donghoon Kim等人發(fā)現(xiàn),相較于3D材料,2D材料表明的電荷對于電化學(xué)反應(yīng)的影響更大,二者相差大于1 eV。這是由于2D材料有限的態(tài)密度使得電荷的作用更加顯著。
DonghoonKim, Yuanyue Liu*, et al. Substantial Impact of Charge on Electrochemical Reactions of Two-Dimensional Materials J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b03002
5. JACS:GO處理穩(wěn)定γ相Fe
對于體相Fe,高溫處理后得到的γ相FCC結(jié)構(gòu)的Fe之后在降溫過程中會(huì)再次轉(zhuǎn)變?yōu)棣料唷?/span>Artur Khannanov等人將Fe與氧化石墨烯GO在高溫共加熱處理后可以得到在室溫下穩(wěn)定的γ相Fe。研究發(fā)現(xiàn),高溫處理后Fe表面形成了一層Fe/C固溶體,有效防止了結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。
ArturKhannanov, Siegfried Eigler*, Farit G. Vagizov*, Ayrat M. Dimiev*, et al.γ-Iron Phase Stabilized at Room Temperature by Thermally Processed Graphene Oxide J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b04829
6. JACS:原位觀察電極次表面吸附物種遷移
借助于原位STM,Bj?rn Rahn等人發(fā)現(xiàn)Br保護(hù)的Ag(100)表面S可以可逆地在表面吸附態(tài)和次表面嵌入態(tài)直接來回轉(zhuǎn)換。當(dāng)S嵌入次表面后其遷移速率提升了幾個(gè)數(shù)量級。該研究為電催化反應(yīng)的研究提供了新的認(rèn)識。
Bj?rn Rahn, Olaf M. Magnussen* Formation and Diffusion of Subsurface Adsorbates at Electrodes J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b04903
7. JACS:溶解性控制合成中空納米結(jié)構(gòu)
Yong-Gang Sun等人以Nb5+陽離子、尿素和草酸作為前驅(qū)體可以形成在水中可溶,但在醇中呈納米顆粒的UNO (urea niobium oxalate)。將該化合物加熱可以控制其中的尿素由外向內(nèi)逐漸分解,從而得到外部不可溶的殼層,進(jìn)一步通過水洗后便可以得到中空納米結(jié)構(gòu)。
Yong-Gang Sun, An-Min Cao*, Li-Jun Wan*,et al. Controlling the Reaction of Nanoparticles for Hollow Metal Oxide Nanostructures J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b04948
8. JACS:WO3納米線與納米片光生載流子傳輸定量研究
Rui Lin等人分別制備了以{110}面暴露和{001}面暴露的WO3納米線和納米片,他們發(fā)現(xiàn)在納米線{110}面上的光生空穴有效質(zhì)量(0.94m0)低于納米片{001}面上的有效質(zhì)量(1.28m0),納米線和納米片表面載流子的傳輸速率分別為4.92 cm2/V/s和3.14 cm2/v/s,空穴的擴(kuò)散距離分別為74.8 nm和53.4 nm。在光催化苯甲醇氧化反應(yīng)中納米線的活性比納米片高2.46倍。
Rui Lin,Chen Chen*, Yadong Li, et al. Quantitative Study of Charge Carrier Dynamics in Well-Defined WO3 Nanowires and Nanosheets: Insight into the Crystal Facet Effect in Photocatalysis J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b05293
9. JACS:碳化物前驅(qū)體合成MOF
已報(bào)道的MOF都是基于可溶性前驅(qū)體合成的。Colton M. Moran等人首次以不可溶性的AlCx作為前驅(qū)體和模板劑,在AlCx表面以層層生長的模式形成了針狀MIL-53(Al)。此外,所得MOF的Linker和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)等都可以進(jìn)行調(diào)控。
Colton M. Moran, Krista S. Walton*, et al. Structured Growth of Metal–Organic Framework MIL-53(Al) from Solid Aluminum Carbide Precursor J. Am. Chem. Soc.,
DOI: 10.1021/jacs.8b04369
10. Angew:CoOx/Au(111)催化OER
借助于STM,XPS等表征Jakob Fester等人發(fā)現(xiàn),在Au(111)負(fù)載的單層或者低于單層CoOx覆蓋的Au在催化的OER反應(yīng)中具有較高的活性,其高活性得益于在催化過程中表面形成了一層動(dòng)態(tài)的CoOOH類物種,更厚的CoOx活性卻會(huì)降低。
Jakob Fester, Jeppe Vang Lauritsen*, et al.The Structure of the Cobalt Oxide/Au Catalyst Interface in Electrochemical Water Splitting Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.201804417
11. Angew:NixB電催化羥甲基糠醛氧化
2,5-呋喃二甲酸(FDCA)是重要的聚合物前驅(qū)體。Stefan Barwe等人在泡沫鎳上修飾一層具有高比表面積的NixB并用于羥甲基糠醛的電催化氧化制FDCA,其法拉第效率接近100%,FDCA產(chǎn)率為98.5%。
Stefan Barwe, Wolfgan Schuhmann*, et al. Electrocatalytic5-(hydroxymethyl) furfural oxidation using high surface area nickel boride Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.201806298
12. Angew:SHINERS原位研究界面電子效應(yīng)
Ya-Hao Wang等人在Au基底上沉積了不同厚度的(1-5 ML)Pt或者Pd層,并以苯異氰作為探針分子以“殼層隔絕增強(qiáng)拉曼”SHINERS技術(shù)進(jìn)行了原位研究。隨著沉積的Pd或Pt的厚度降低,從Pd或Pt轉(zhuǎn)移到基底Au上的電子效應(yīng)變得更顯著,使得C≡N發(fā)生了明顯紅移,這種電子效應(yīng)減弱了Pd-C或者Pt-C,使得電催化CO氧化的活性大幅提升。
Ya-Hao Wang, Xiao-Shun Zhou*, Jian-FengLi*, et al. Probing Interfacial Electronic and Catalytic Properties on Well-Defined Surfaces Using In Situ Raman Spectroscopy Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.201805464