第一作者:Jun Li
通訊作者:崔屹
通訊單位:斯坦福大學(美國)
研究亮點:
模擬肺泡結構構建了三相界面電催化CO2還原系統,使得高濃度CO2可以有效傳遞到催化劑表面并實現高效電催化還原!
電催化還原CO2,已經成為了各國科學家的新寵。不僅能夠實現CO2減排,還能制造更多有用化學品,何樂而不為!近年來,電催化還原CO2方面的研究不可謂不迅猛,催化劑活性和選擇性不可謂不高。
問題在于:CO2在水中溶解度極小,如何能讓高濃度CO2有效到達催化劑表面以實現更高的效率?
有鑒于此,斯坦福大學崔屹教授團隊模仿肺泡結構設計了一種雙層仿生人工肺泡,用于三相界面CO2電催化還原系統。
圖1. 人工肺仿生的Au/PE催化系統
借助于肺泡結構中氣體透過性高和水擴散性低的特點以及其中CO2和O2傳遞機理,研究人員構建了一種雙層的三相催化界面陣列。陣列由高度柔性的疏水、高氣體透過性的納孔PE膜和濺射的Au納米催化劑層構成。
柔性、疏水、高氣體透過性的納孔PE膜用于CO2傳質,同時疏水特性使得PE膜可以在Au/CO2/H2O氣固液三相界面提供更多的活性位點;除此之外,人工肺泡還可以實現局部pH調控,在不同的CO2流動速度條件下,催化劑表面可以都能確保高的堿性。
在電催化還原制CO的過程中,以20-80 nm厚的Au納米催化劑層和12 μm厚的PE膜構建的獨特仿生結構,實現了高達92%的法拉第效率,幾何電流密度達到25.5 mA cm-2(-0.6V vs RHE)。
圖2. Au/PE膜結構表征以及CO2電催化還原性能
圖3. 不同CO2流動速率條件下的電催化還原性能
圖4. 各種不同Au/PE膜的CO2還原和水還原性能對比
總之,這項研究為CO2電催化還原提供了新的思路!
參考文獻:
Jun Li, Guangxu Chen, Yi Cui et al. Efficient electrocatalytic CO2 reduction on a three-phase interface. Nature Catalysis 2018.
DOI: 10.1038/s41929-018-0108-3
https://www.nature.com/articles/s41929-018-0108-3#Abs1