1. Nature Protocols：單體組裝合成結構化和功能化介孔碳納米材料
功能性介孔碳納米材料的大孔具有廣泛的可及性，使其成為生物醫學應用、氣體分離、催化、傳感以及能量儲存和轉換中化學物質大量傳輸的有效基底。最近，單膠束的組裝已經用于控制碳質納米材料的納米結構和中孔性，其中結構導向單元是由嵌段共聚物/表面活性劑和前體物質(通過氫鍵、庫侖或其他非共價相互作用)組成的單膠束。每個單體代表一個中孔的模板，多個單體可以像樂高積木一樣堆疊。通過改變合成條件，可以容易地調節膠束的大小、結構和形狀，提供對最終產物結構的高度控制。復旦大學趙東元院士和Wei Li等提供了制備單體分子、單體分子組裝成介觀結構聚合物樣品以及聚合物樣品轉化成碳質骨架的詳細流程。
本文要點：
1）作者描述了兩種介孔碳納米材料的功能表征，它們分別表現出優異的鈉離子儲存性能和氧還原反應性。合成有序介孔聚合物的單體組裝過程需要約5h；合成，包括隨后的離心、冷凍干燥和碳化，需要2天，而整個過程，包括納米材料的表征，需要4天。
2）該工作有助于給研究人員設計介孔碳納米材料提供新的思路。
Peng, L., Peng, H., Li, W. et al. Monomicellar assembly to synthesize structured and functional mesoporous carbonaceous nanomaterials. Nat Protoc (2022).
DOI: 10.1038/s41596-022-00784-6
https://doi.org/10.1038/s41596-022-00784-6
2. Nature Commun.：基于全氟萘烷的產氧乳劑用于對眼部化學燒傷進行局部治療
眼部化學損傷是一種緊急情況，可導致永久性視力喪失。然而除了及時沖洗外，目前可用的急性治療方案還較為有限。有鑒于此，哈佛大學醫學院Jia Yin開發了一種基于全氟萘烷的過飽和氧乳劑(SSOE)，并將其用于向眼睛局部遞送高濃度氧氣。
本文要點：
1）實驗在高壓條件下構建了SSOE，并將其儲存在一個即用罐中。在分配后， SSOE可以迅速提高氧分壓（超過大氣水平3倍）。研究表明，SSOE能夠對人類角膜細胞保持良好的生物相容性，并且對小鼠眼睛是安全的。在小鼠模型中，單次局部應用SSOE后可以顯著促進堿損傷后的眼睛角膜上皮傷口愈合，減少前房滲出，降低光學混濁和白內障的形成。
2）實驗結果表明，SSOE治療能夠緩解眼內乏氧，降低細胞死亡、白細胞浸潤、炎癥介質的產生和乏氧誘導因子1-α信號，從而在傷口愈合過程中加速正常組織完整性的恢復。綜上所述，SSOE是一種能夠對急性眼部化學損傷進行局部治療的有效策略。
Sanming Li. et al. Perfluorodecalin-based oxygenated emulsion as a topical treatment for chemical burn to the eye. Nature Communications. 2022
https://www.nature.com/articles/s41467-022-35241-1
3. Nature Commun.：作為穩定的非水鋰離子電池正極活性材料的鋰化普魯士藍類似物
普魯士藍類似物(PBAs)是極具吸引力的儲能活性材料。然而，PBA通常不適合于非水鋰離子儲存，因為它們在長時間循環后不穩定。天津理工大學Guang He和中國科學院高能物理研究所Wang Hay Kan等評估了具有不同鋰含量的PBAs用于非水鋰離子儲存的可行性。
本文要點：
1）作者通過中子粉末衍射測量確定了鋰化PBAs的晶體結構，并通過operando X射線衍射測量和鍵價模擬研究了水對結構穩定性和鋰離子遷移的影響。此外，作者證明，在紐扣電池配置中，含有Li2-xFeFe(CN)6?nH2O (0 ≤ x ≤ 2)活性材料的正電極與鋰金屬電極和含有LiPF6的有機基電解質結合，在19mA?g?1下提供142 mAh g?1的初始放電容量，在1.9 A?g?1下1000次循環后，放電容量保持率為80.7%。
2）通過將鋰金屬替換為基于石墨的負極，作者還報告了一種紐扣電池，它能夠在190mA g?1下循環370次以上，穩定放電容量約為105 mAh g?1，在25°C下放電容量保持率為98%。
Zhang, Z., Avdeev, M., Chen, H. et al. Lithiated Prussian blue analogues as positive electrode active materials for stable non-aqueous lithium-ion batteries. Nat Commun 13, 7790 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-35376-1
https://doi.org/10.1038/s41467-022-35376-1
4. Nature Commun.：增強人工光合作用的通用界面能量調節策略
對經濟高效的太陽能燃料的需求引發了對人工光合作用的廣泛研究，然而設計高性能顆粒光催化劑的努力在很大程度上受到低效電荷分離的阻礙。因為顆粒光催化劑中的電荷分離是由其還原和氧化位點之間的不對稱界面能量驅動的，所以增強該過程需要在不損害表面反應的動力學和選擇性的前提下對界面能量進行納米級調節。浙江大學Chiheng Chu和日本中央大學Zhenhua Pan等實現了這一目標的一般策略。該策略涉及到應用核/殼型助催化劑，這在各種光催化系統得到了驗證。
本文要點：
1）有希望的H2O2產生效率驗證了作者關于調節界面能量以增強電荷分離和光合作用性能的觀點。特別地，這種策略在BiVO4系統上被強調，用于總的H2O2光合作用，太陽能到H2O2的轉化率為0.73%。
2）作者在C3N4和TiO2上進一步證明了用于界面能量調節的核/殼助催化劑結構的可行性，證明了其對于增強光合作用系統中的電荷分離和性能的高度通用性。
Liu, T., Pan, Z., Kato, K. et al. A general interfacial-energetics-tuning strategy for enhanced artificial photosynthesis. Nat Commun 13, 7783 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-35502-z
https://doi.org/10.1038/s41467-022-35502-z
5. Nature Commun.：在高電流密度下觀察到一種用于析氫的魯棒且活性的催化劑
盡管在開發具有破紀錄性能的制氫催化劑方面取得了豐碩成果，但仍然缺乏可以在大電流密度(> 1000mA cm-2)下工作的耐用催化劑。中科院寧波材料所Guowei Li、中國科學院大學Jian Liu和德國馬普固體物理化學所Claudia Felser等研究了Sr2RuO4大塊單晶的催化行為。
本文要點：
1）該晶體在1000mA cm-2的電流密度下表現出顯著的活性，在0.5 M H2SO4和1 M KOH電解質中分別需要182和278 mV的過電位。這些材料在1000mA cm-2以上的高電流密度下連續測試56天是穩定的，然后在70°C的工作溫度下測試。觀察到晶體表面原位形成鐵磁性Ru簇，賦予單晶催化劑低電荷轉移電阻和高潤濕性以快速去除氣泡。
2）這些實驗證明了在工業規模的電流密度下設計HER催化劑的潛力。
Zhang, Y., Arpino, K.E., Yang, Q. et al. Observation of a robust and active catalyst for hydrogen evolution under high current densities. Nat Commun 13, 7784 (2022).
DOI: 10.1038/s41467-022-35464-2
https://doi.org/10.1038/s41467-022-35464-2
6. EES：一種用于可充電水性鋅電池的擴展共軛半導電有機正極材料
醌類正極材料在水性鋅電池中極具發展前景，然而，有機化合物的導電性差，需要在電極制備過程中添加≥30%的導電劑。有鑒于此，東北大學孫筱琪合成了用于鋅電池的2，3，7，8-四氨基-5，10-二氫吩嗪-1，4，6，9-四酮（TDT）半導電哌嗪連接醌正極材料。
本文要點：
1) 理論計算表明，結構中醌環上的π電子和氮位上的p電子之間存在擴展共軛作用，可以使電子在整個分子中離域。理論計算和固態紫外可見光譜表明其具有1.5eV的小帶隙。此外，電子順磁共振表明在中間哌嗪環的氮上形成陽離子自由基，并且擴展共軛體系穩定的自由基可以進一步增強電導率。因此，TDT表現出0.1–1 mS cm?1的良好導電性。
2) 當用于水性鋅電池時，含10%碳的TDT陰極在0.2 A g-1下具有369mAh g-1的高容量，并且在10 A g-1下保持182 mA h g?1的容量。原位UV-vis分析進一步揭示了TDT在所有充電/放電狀態下的不溶性，從而確保了電池3000次循環的穩定性。
Liu Lu, et al. A semi-conductive organic cathode material enabled by extended conjugation for rechargeable aqueous zinc batteries. EES 2022
DOI: 10.1039/D2EE02961H
https://doi.org/10.1039/D2EE02961H
7. Angew：在化學穩定的微孔框架中通過誘導配合轉化優化乙炔吸附
開發實用的乙炔(C2H2)儲存技術很重要，但也很有挑戰性，因為C2H2很有用，但具有爆炸性。近日，中科院福建物構所洪茂椿院士，Daqiang Yuan，Qihui Chen制備了一種具有自適應通道的新型金屬有機框架(MOF) (FJI-H36)。
本文要點：
1）FJI-H36可以在1個大氣壓和298 K下有效地捕獲C2H2 (159.9 cm3cm-3)，具有創紀錄的高存儲密度(561 gL-1)，但在所有報道的MOFs中具有非常低的吸附焓(28 kJ mol-1)。
2）結構分析表明，如此優異的吸附性能來源于活性位、柔性骨架和匹配孔的協同作用；其中被吸附的-C2H2可以驅動FJI-H36逐步進行誘導配合轉變，包括通道的變形/重建、孔的收縮和活性位點的轉變，最終導致C2H2的致密堆積。
3）此外，FJI-H36具有優異的化學穩定性和可回收性，并且可以大規模制備，使其能夠作為C2H2的實用吸附劑。這將為開發實用高效的C2H2吸附劑提供有益的策略。
Jinduo Tian，et al, Optimizing Acetylene Sorption through Induced-fit Transformations in a Chemically Stable Microporous Framework, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202215253
DOI: 10.1002/anie.202215253
https://doi.org/10.1002/anie.202215253
8. Angew：快速充電鋰離子電池Cu0.95V2O5負極中梯度石墨炔誘導的銅和氧空位
空位對金屬氧化物材料的性能有很大影響。近日，中科院化學所李玉良院士，山東大學Guoxing Li采用梯度GDY方法在Cu0.95V2O5中成功地產生了銅和氧空位，顯著提高了材料的快速充電能力。
本文要點：
1）研究發現，VCu/O極大地提高了CuVO@GDY體相中的離子輸運動力學，并提供了擴展的Li存儲位置。金屬離子與炔鍵相互作用形成的梯度GDY層具有由外向內的孔徑梯度膨脹特征，有利于離子在GDY層中的快速傳輸。此外，Cu0.95V2O5/GDY異質界面的電子再分布產生了內置電場，進一步增強了鋰離子的擴散動力學，提高了電化學反應的可逆性。
2）因此，CuVO@GDY負極具有出色的快速充電能力，具有高容量、超長循環壽命和出色的容量保持能力。開發的CuVO@GDY||NCM811全電池具有非常穩定的循環性能，在3 C快速充電條件下，1000次循環后容量保持率為80.1%。這為合理設計具有豐富空位和擴展離子傳輸通道的快速充電負極材料開辟了新的途徑。
Fan Wang, et al, Gradient Graphdiyne Induced Copper and Oxygen Vacancies in Cu0.95V2O5 Anodes for Fast-Charging Lithium-Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202216397
DOI: 10.1002/anie.202216397
https://doi.org/10.1002/anie.202216397
9. Angew：用缺陷工程識別非化學計量比無鉛鈣鈦礦中的界面極化
在鈣鈦礦鐵電體的最新進展中，已經產生了許多令人興奮的傳感器和致動器。缺陷工程為鐵電材料，尤其是無鉛鐵電材料的性能提供了關鍵的控制。然而，由于測量技術的復雜性，定量研究缺陷的濃度仍然是一個挑戰。清華大學Ke Wang等展示了一種分析堿金屬鈮酸鹽中A位缺陷和電子的可行方法。
本文要點：
1）基于缺陷化學平衡，可以建立缺陷濃度、電導率和氧分壓之間的理論關系。缺陷的類型和濃度通過電導率隨氧分壓的變化來反映。結果，缺陷濃度的變化引起缺陷驅動的界面極化，這進一步導致陶瓷的不同性質。例如異常的介電行為。
2）此外，這項研究還提出了一種策略來操縱鈣鈦礦氧化物中的缺陷和電荷，以優化性能。
Xu, Z., et al, Identifying the Interfacial Polarization in Non-stoichiometric Lead-Free Perovskites by Defect Engineering. Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202216776
https://doi.org/10.1002/anie.202216776
10. Angew：短波紅外氟代熒光團用于多色活體成像
開發化學工具來檢測和影響生物過程是化學生物學發展的基石。加州大學洛杉機分校Ellen M. Sletten將兩種依賴正交性的工具——全氟化碳化合物和多路短波紅外熒光成像進行結合，以實時示蹤納米乳劑在小鼠體內的生物分布。
本文要點：
1）研究者從熒光和短波紅外(SWIR)熒光團的發展歷程中獲得靈感，制備了兩種具有SWIR發射、氟溶性的chromenylium聚甲炔染料。它們也是迄今為止紅移最多的氟代熒光團——“fluorofluorophores”。
2）在對染料進行表征后，實驗也通過示蹤全氟化碳納米乳液在體內的生物分布而證明了這些染料的實用性。此外，研究者也利用激發-多路復用方法同時實現了對兩個變量的可視化，從而深入了解了尺寸和表面活性劑等特性對于生物分布的影響。
Irene Lim. et al. Shortwave Infrared Fluorofluorophores for Multicolor In Vivo Imaging. Angewandte Chemie International Edition. 2022
DOI: 10.1002/anie.202215200
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202215200
11. AM：基于0D/3D鈣鈦礦異質結構的高效明亮深紅色發光二極管
由于深紅色光子對人體組織的高穿透性，明亮高效的深紅色發光二極管(LED)在醫療和生物成像應用中非常重要。金屬鹵化物鈣鈦礦由于其良好的光電性能而具有實現明亮和高效電致發光的潛力。然而，由于低維鈣鈦礦中的俄歇復合或三維鈣鈦礦中的陷阱輔助非輻射復合，高效和明亮的鈣鈦礦基深紅色LED還沒有實現。
南京工業大學Jianpu Wang、Nana Wang和西北工業大學黃維院士等展示了一種Cs4PbI6/FAxCs1-xPbI3 (零維/三維，0D/3D)異質結構，它可以實現非常高亮度的高效深紅色鈣鈦礦LED。
本文要點：
1）Cs4PbI6可以促進低缺陷FAxCs1-xPbI3的生長，并充當低折射率柵格，這可以同時減少非輻射復合并增強光提取。作者的器件在1.75×1021 m?2 s?1的光子通量下達到21.0%的峰值外部量子效率，這幾乎比報道的高效率深紅色鈣鈦礦LED高出兩個數量級。
2）作者的LED適用于脈搏血氧儀，與商用血氧儀相比，血氧飽和度誤差小于2%。
Ke, Y., et al, Efficient and Bright Deep-red Light-emitting Diodes Based on a Lateral 0D/3D perovskite Heterostructure. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2207301.
DOI: 10.1002/adma.202207301
https://doi.org/10.1002/adma.202207301
12. AM：基于零維有機鹵化銻雜化材料的高效紅光發光二極管
零維(0D)有機金屬鹵化物雜化材料(OMHHs)是最近出現的一類具有特殊顏色可調性的新型發光材料。雖然對于大量的0D OMHHs已經常規地獲得了接近一致的光致發光量子效率(PLQEs),但是將它們用作電驅動發光二極管(LED)的發射器仍然具有挑戰性，這主要是由于寬帶隙有機陽離子的低電導率。佛羅里達州立大學Biwu Ma等報告了一種新的OMHH，三苯基(9-苯基-9H-咔唑-3-基)溴化銻鏻(TPPcarzSbBr4)的開發，作為高效LED的發射體，它由半導體有機陽離子(TPPcarz+)和發光溴化銻陰離子(Sb2Br82-)組成。
本文要點：
1）通過用電活性苯基咔唑基團代替四苯基陽離子(TPP+)中的一個苯基基團，開發了半導體TPPcarz+陽離子，用于制備具有93.8%高PLQE的發紅光0D TPPcarzSbBr4單晶。使用溶液處理的TPPcarzSbBr4薄膜(86.1%的PLQE)作為發光層，制備的紅色LED表現出5.12%的外部量子效率(EQE)，5957 cd m?2的峰值亮度和14.2 cd A?1的電流效率，這是迄今為止報道的基于0D OMHHs的電致發光器件的最佳值。
2）該工作為實現有機金屬鹵化物雜化材料的預期功能開辟了一條新的途徑，這將指導新一代雜化材料在光電器件中的應用。
Liu, H., et al, Efficient Red Light Emitting Diodes Based on a Zero-dimensional Organic Antimony Halide Hybrid. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2209417.
DOI: 10.1002/adma.202209417
https://doi.org/10.1002/adma.202209417
