天天操夜夜逼,黑人搞逼,日本一道在线观看

頂刊日報(bào)丨宋延林、麥立強(qiáng)、郭再萍等成果速遞20221220

納米人納米人 2022-12-21

1. Chem. Rev.：可持續(xù)發(fā)展的工程生命材料

將合成生物學(xué)和材料科學(xué)結(jié)合發(fā)展，從而催生了一種新形式的材料，即工程生物材料（ELM），其由嵌入自再生基質(zhì)中的生物物質(zhì)或細(xì)胞群落組成。今日，中科院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院鐘超、易嘯、戴卓君、哈佛大學(xué)Tang Tzu-Chieh綜述研究了可持續(xù)發(fā)展的工程生命材料。

本文要點(diǎn)：

1) 與骨骼、木材和皮膚等天然材料一樣，ELM具有活生物體的功能能力，可以在需要時生長、自我組織和自我修復(fù)。它們也會在感知外部刺激時自發(fā)地執(zhí)行編生物編程功能。目前，ELM在綠色能源生產(chǎn)、生物修復(fù)、疾病治療和制造先進(jìn)智能材料方面顯示出了前景。

2)作者首先介紹了自然生物系統(tǒng)的動態(tài)特征及其開發(fā)新材料的潛力。然后，從合成生物學(xué)和材料科學(xué)的角度總結(jié)了生物材料和新興設(shè)計(jì)策略的最新研究進(jìn)展。最后，還討論了生物材料對促進(jìn)可持續(xù)性的積極影響以及未來的關(guān)鍵研究方向。

An Bolin, et al. Engineered Living Materials For Sustainability. Chem. Rev. 2022

DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00512

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00512

2. Chem. Rev.：釹（Nd）時代來臨：重新定義其在稀土摻雜納米顆粒中的作用

在過去幾十年被活躍研究的發(fā)光納米結(jié)構(gòu)中，稀土（RE³⁺）摻雜的納米顆粒（RENPs）是一些報(bào)道最多的材料家族。稀土納米顆粒在生物醫(yī)學(xué)框架中的發(fā)展正迅速過渡到800 nm的激發(fā)路徑，有利于體外和體內(nèi)的應(yīng)用，以消除發(fā)熱并促進(jìn)組織中更高的滲透。因此，隨著對吸收800 nm輻射的Nd³⁺離子的關(guān)注，關(guān)于含有釹離子（Nd³⁺）的RENPs的報(bào)告和調(diào)查數(shù)量大大增加。鑒于此，加拿大魁北克大學(xué)Fiorenzo Vetrone，阿威羅大學(xué)Antonio Benayas等綜述了RE³⁺發(fā)光背后的基礎(chǔ)知識，最成功的Nd³⁺-RENP架構(gòu)，并強(qiáng)調(diào)了其應(yīng)用領(lǐng)域。

本文要點(diǎn)：

1）Nd³⁺-RENPs，特別是Nd³⁺-敏化RENPs，已經(jīng)通過考慮其上轉(zhuǎn)換和下轉(zhuǎn)換發(fā)射之間的劃分進(jìn)行了仔細(xì)研究。除了它們獨(dú)特的光學(xué)特性外，人們對Nd³⁺-RENPs的各種應(yīng)用也給予了極大的關(guān)注，盡管仍有一些隱患有待解決。

2）提供一個關(guān)于Nd³⁺-RENPs的全面概述，討論它們在開發(fā)和應(yīng)用上的成功以及挑戰(zhàn)。還評估了未來的研究途徑和可預(yù)見的障礙，相信這個領(lǐng)域在未來幾年將繼續(xù)見證一個充滿活力的進(jìn)展。

Marija Matulionyte, et al. The Coming of Age of Neodymium: Redefining Its Role in Rare Earth Doped Nanoparticles. Chemical Reviews Article 2022

DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00419

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.2c00419

3. Sci. Adv.：熱激子熒光納米聚集體實(shí)現(xiàn)的敏化高效藍(lán)光晶體有機(jī)電致發(fā)光二極管

對熒光材料進(jìn)行敏化是最大限度地利用激子，獲得高效藍(lán)色有機(jī)發(fā)光二極管(OLED)的有效途徑。然而，如何提高低驅(qū)動電壓下的光子發(fā)射是目前非晶薄膜OLED一直面臨的挑戰(zhàn)，嚴(yán)重阻礙了OLED技術(shù)的發(fā)展。近日，中科院長春應(yīng)化所Feng Zhu提出了一種新型的OLED結(jié)構(gòu)，它由晶體基質(zhì)(CHM)和嵌入的熱激子納米聚集體(HENAs)組成，有效地敏化了藍(lán)色摻雜(D)發(fā)射。

本文要點(diǎn)：

1）由于晶體薄膜工藝的優(yōu)勢，該器件表現(xiàn)出極大的藍(lán)光子輸出[國際電子委員會為(0.15，0.17)]，具有25 V(在1 cd/m²時)/33 V(在1000 cd/m²時)的低開啟/工作電壓，極低的焦耳熱損失比(在1000 cd/m²時為7.8%)，以及高達(dá)9.14%的最大外部量子效率(EQE)。

2）這些面光子輸出特征已經(jīng)超過了目前具有高EQE的非晶薄膜藍(lán)色OLED展示了CHM-HENA-D有機(jī)發(fā)光二極管在未來OLED中的巨大應(yīng)用潛力。

Jingjie Yang, et al, High-efficiency blue-emission crystalline organic light-emitting diodes sensitized by “hot exciton” fluorescent nanoaggregates, Sci. Adv., 8 (50), eadd1757

DOI: 10.1126/sciadv.add1757

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add1757

4. Joule: 用于可持續(xù)相分離冷凝的微通道升高的微膜

對于利用蒸汽冷凝的水和能源系統(tǒng)來說，可持續(xù)的高換熱系數(shù)至關(guān)重要。現(xiàn)有技術(shù)不能在高熱流密度下實(shí)現(xiàn)高的換熱性能，需要分離汽液流動以提供較大的冷凝表面積。近日，德克薩斯大學(xué)達(dá)拉斯分校Xianming Dai設(shè)計(jì)了微通道提升微膜(MEM)，它可以實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的相分離冷凝直到高過冷度。

本文要點(diǎn)：

1）MEM結(jié)構(gòu)由疏水網(wǎng)狀膜作為冷凝面和用于可持續(xù)快速去除液體的疏水微通道組成。由于液滴的成核、生長和聚結(jié)，液柱在微通道中形成。隨著每個液柱的生長并與疏水網(wǎng)狀物接觸，網(wǎng)狀膜上的凝聚液滴被清除，從而分離汽液兩相流動。此外，微通道的小流動阻力導(dǎo)致液柱的快速去除，而不會出現(xiàn)明顯的泛濫。MEM上的相分離冷凝可以迅速去除凝聚的液滴，刷新表面成核，導(dǎo)致較高的HTC。

2）研究發(fā)現(xiàn)，在10 K過冷度下，MEM可以在1000 kW/m²的熱流密度下保持相分離，而疏水平板表面只能達(dá)到400 kW/m²。得到的最大HTC為170 kW/m²K，比43kW/m²K的疏水平板上的滴狀冷凝提高了300%。

3）與為強(qiáng)化冷凝而開發(fā)的最先進(jìn)的表面相比，MEM不需要粘性親水區(qū)域來去除液滴，因此它可以顯著延遲過冷度升高時的溢流。此外，MEM使用市面上可買到的銅編織網(wǎng)，實(shí)現(xiàn)了簡單和經(jīng)濟(jì)高效的制造。

Shan et al., Microchannel-elevated micromembrane for sustainable phase-separation condensation, Joule(2022)

DOI：10.1016/j.joule.2022.11.010

https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.11.010

5. Matter：MXene量子點(diǎn)/鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)用于皮膚預(yù)防的高特異性紫外線檢測

二維鈣鈦礦型光電子器件在特定的波長范圍內(nèi)具有超快、超靈敏的探測能力，具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，原子薄的鈣鈦礦型納米片層(NS)對光的低吸收限制了其實(shí)際應(yīng)用。近日，中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所Lili Wang，吉林大學(xué)Wei Han，北京理工大學(xué)Guozhen Shen利用Ti₃C₂T_x量子點(diǎn)(TQD)增強(qiáng)二維鈣鈦礦型Ca₂Nb₃O₁₀(CNO)納米晶的載流子，以改善TQD修飾的二維鈣鈦礦型CNO納米光探測器的性能，其光譜響應(yīng)度比沒有TQD的參照光探測器提高了1100%。

本文要點(diǎn)：

1）研究人員將柔性TQD/CNO光電探測器與數(shù)據(jù)采集器集成在一起，模擬了可穿戴式可視盲紫外線皮膚和植物保護(hù)監(jiān)測系統(tǒng)。

2）系統(tǒng)通過人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對各種天氣下的環(huán)境紫外線輻射信息進(jìn)行訓(xùn)練和識別，供報(bào)警用戶使用。

這項(xiàng)工作展示了TQD/CNO在紫外線相關(guān)可穿戴醫(yī)療保健和控制系統(tǒng)中的潛在應(yīng)用。

Zheng et al., MXene quantum dots/perovskite heterostructure enabling highly specific ultraviolet detection for skin prevention, Matter (2022)

DOI：10.1016/j.matt.2022.11.020

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.11.020

6. Matter：基于多元無鉛鈣鈦礦棒的高性能微錐陣列柔性壓電聲學(xué)傳感器

壓電材料可以作為未來人工耳蝸術(shù)的良好候選材料。然而，到目前為止，大多數(shù)壓電式聽力裝置都不能同時提供高靈敏度、所需的靈活性、廣泛的頻率選擇性和生物兼容性。哺乳動物的外毛細(xì)胞具有耳蝸放大器的功能，機(jī)械地放大進(jìn)入耳蝸處的微弱聲音信號，并通過向行波提供反饋來實(shí)現(xiàn)信號的放大。近日，受人類耳蝸外耳毛細(xì)胞放大器的啟發(fā)，中科院化學(xué)所宋延林研究員，Lihong Li報(bào)道了一種新型的高效、靈活的壓電聲傳感器(FPAs)，該傳感器基于帶有MPB的多元無鉛鈣鈦礦棒Nb壓電體微錐陣列。

本文要點(diǎn)：

1）通過取向工程和在兩個不同的正交相(Amm2和Pmmm)之間形成MPB，可以顯著增強(qiáng)應(yīng)力效應(yīng)和促進(jìn)應(yīng)變膨脹，從而改善壓電響應(yīng)。此外，圖案化的微錐陣列將增加與聲波的接觸面積，以增強(qiáng)對聲能的吸收。因此，采用微錐陣列的FPA具有較高的靈敏度，分別為150.63 mV/pA和39.22 mV/pA^-1?cm²。

2）FPA具有0.1-3 kHz的寬頻率響應(yīng)范圍，覆蓋常用的語音頻率，具有角度敏感性，可記錄聲音信號，并可實(shí)現(xiàn)語音識別和人機(jī)交互。此外，F(xiàn)PA在嚴(yán)重潮濕的環(huán)境中表現(xiàn)出極好的穩(wěn)定性。

這項(xiàng)工作展示了FPAS在順式和自給式聲學(xué)傳感中的應(yīng)用，如聲音定位和角度傳感、可穿戴聲學(xué)設(shè)備以及基于聲學(xué)的人機(jī)交互。

Xiang et al., High-performance microcone-array flexible piezoelectric acoustic sensor based on multicomponent lead-free perovskite rods, Matter (2022)

DOI：10.1016/j.matt.2022.11.023

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.11.023

7. Angew：氫鍵網(wǎng)絡(luò)穩(wěn)定的鋰離子電池高容量有機(jī)正極

高容量小有機(jī)材料受到其高溶解度的困擾。基于此，南開大學(xué)陶占良教授提出了通過分子間氫鍵構(gòu)建氫鍵網(wǎng)絡(luò)(HBN)來抑制活性物質(zhì)的溶解性。

本文要點(diǎn)：

1）2，7-二氨基-4，5，9，10四酮(PTO-NH₂)分子中O in -C=O和H in -NH₂之間存在分子間氫鍵，使得PTO-NH₂呈現(xiàn)橫向二維延伸和縱向π-π堆積結(jié)構(gòu)。

2）原位傅里葉變換紅外光譜跟蹤了氫鍵的可逆演化，進(jìn)一步證實(shí)了HBN結(jié)構(gòu)的存在可以穩(wěn)定中間2-電子反應(yīng)狀態(tài)。

3）因此，HBN結(jié)構(gòu)的PTO-NH₂具有更高的活性位利用率(95%)，更出色的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。

這項(xiàng)研究揭示了電化學(xué)過程中的氫鍵效應(yīng)和演化，為材料設(shè)計(jì)提供了策略。

Shibing Zheng, et al, Hydrogen Bond Networks Stabilized High-Capacity Organic Cathode for Lithium-Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202217710

DOI: 10.1002/anie.202217710

https://doi.org/10.1002/anie.202217710

8. AEM：不同MoS₂-ZnIn₂S₄異質(zhì)界面驅(qū)動的增強(qiáng)離子/電子遷移和儲鈉

構(gòu)建異質(zhì)界面的分級結(jié)構(gòu)是開發(fā)鈉離子電池高效儲能負(fù)極的有效途徑。近日，阿德萊德大學(xué)郭再萍教授，鄭州大學(xué)Dan Li設(shè)計(jì)并制備了一種MoS₂@ZnIn₂S₄納米棒用于結(jié)構(gòu)改進(jìn)。

本文要點(diǎn)：

1）理論計(jì)算表明，MoS₂與ZnIn₂S₄的Zn和In面形成了兩種不同的MoS₂-ZnIn₂S₄異質(zhì)界面，它們產(chǎn)生了定向的內(nèi)建電場，為促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移提供了額外的驅(qū)動力。

2）這兩個異質(zhì)結(jié)界面，尤其是MoS₂-In面，表現(xiàn)出增強(qiáng)的Na⁺吸附能和降低的Na+擴(kuò)散能壘。MoS₂和ZnIn₂S₄的多步反應(yīng)揭示了促進(jìn)整個電化學(xué)過程的協(xié)同效應(yīng)。此外，由納米片組成的合成分級納米棒提供了豐富的Na+儲存位點(diǎn)和多向遷移路徑，更重要的是，適應(yīng)了過度的體積變化。

3）得益于異質(zhì)界面和分級結(jié)構(gòu)，復(fù)合電極表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，具有高反應(yīng)活性和快速的電子/離子擴(kuò)散動力學(xué)。

Jingyun Cheng, et al, Enhanced Ion/Electron Migration and Sodium Storage Driven by Different MoS₂-ZnIn₂S₄ Heterointerfaces, Adv. Energy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202203248

https://doi.org/10.1002/aenm.202203248

9. Nano Letters：溫和條件下電荷不對稱雙位點(diǎn)上聚乙烯直接光重整為專用液體燃料

溫和條件下，實(shí)現(xiàn)聚乙烯直接光重整制備高能量密度C₂燃料具有重要意義，但仍面臨巨大挑戰(zhàn)，這部分歸因于傳統(tǒng)單催化中心催化劑上吸附的*CH₂CH₂的極端不穩(wěn)定性。近日，中科大孫永福教授設(shè)計(jì)了通過摻雜低電負(fù)性原子誘導(dǎo)電荷不對稱雙位的光催化劑，旨在實(shí)現(xiàn)在常溫常壓下將PE直接光重整制C2燃料。

本文要點(diǎn)：

1）以Zr原子摻雜的CoFe₂O₄量子點(diǎn)為例，XANES譜表明，摻雜后的Zr-CoFe₂O₄量子點(diǎn)中鄰近的Fe原子上的電子濃度增加，計(jì)算的Bader電荷和微分電荷密度圖進(jìn)一步證實(shí)了這一點(diǎn)。同時，原位FTIR光譜和CO2光還原實(shí)驗(yàn)表明，生成的CH₃COOH不是CO₂還原，而是PE的順序鍵斷裂和逐步氧化直接降解生成的。

2）密度泛函理論（DFT）計(jì)算證明，由于摻雜導(dǎo)致的電荷離域，導(dǎo)致了以電荷不對稱為主的Zr-Fe雙位點(diǎn)，從而增強(qiáng)了CH₂CH₂中間體的吸附。

3）結(jié)果表明，在常溫常壓下制備的Zr-CoFe₂O₄量子點(diǎn)的CH₃COOH生成速率為1.10 mmol g^?1 h^?1，約為CoFe₂O₄量子點(diǎn)的2.5倍，液體產(chǎn)物的選擇性接近100%。

簡而言之，這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高效催化劑開辟了新的途徑，以實(shí)現(xiàn)在常溫常壓下將PE光重整為C₂燃料。

Xingchen Jiao, et al, Direct Polyethylene Photoreforming into Exclusive Liquid Fuel over Charge-Asymmetrical Dual Sites under Mild Conditions, Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c03813

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c03813

10. Nano Letters：芯片上的微器件揭示了反應(yīng)物富集化效應(yīng)在分子連接催化劑中主導(dǎo)的電催化活性

目前人們已經(jīng)深入研究并實(shí)現(xiàn)了分子功能化，以推進(jìn)各種電催化過程。雖然存在廣泛認(rèn)可的電荷摻雜效應(yīng)，但是反應(yīng)物分布/傳輸?shù)臐撛谧饔萌匀婚L期被忽略。基于此，華中科技大學(xué)Youwen Liu通過使用背柵電/電化學(xué)微器件，揭示了反應(yīng)物富集效應(yīng)而不是長期以來假設(shè)的電荷摻雜效應(yīng)主導(dǎo)了分子連接催化劑的析氫活性。

本文要點(diǎn)：

1）在選擇的原型MB/MoS₂異質(zhì)結(jié)中，背柵電子微器件量化了從MB到MoS₂的強(qiáng)電荷注入使MoS₂的載流子密度倍增，盡管?G_H*值僅降低了0.06 eV。與此同時，片內(nèi)電化學(xué)MoS₂微器件的背柵操作模擬電荷摻雜并對其他協(xié)同效應(yīng)進(jìn)行去耦，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，這些多余的載流子不符合MB/ MoS₂的實(shí)際HER活性（206 mV@10mA cm^-2）。

2）此外，結(jié)合AIMD和片上EIS，MB分子的含N-/S-基團(tuán)中孤對電子對質(zhì)子的靜電吸附將推動氫離子通過內(nèi)部亥姆霍茲平面到達(dá)MoS₂的表面，參與HER并控制其活性。

深刻地說，這項(xiàng)工作中擴(kuò)展的電化學(xué)策略無疑將揭示更多的電化學(xué)過程與以前無法獲得的信息。此外，對作用機(jī)理的更清楚理解也將有助于設(shè)計(jì)更有效的基于分子的電催化劑。

Jianqiang Chen, et al, On-Chip Microdevice Unveils Reactant Enrichment Effect Dominated Electrocatalysis Activity in Molecular-Linked Catalysts, Nano Lett., 2022

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04087

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04087

11. ACS Nano：兩性甘氨酸對高可逆鋅陽極界面化學(xué)的調(diào)節(jié)

鋅金屬在水性電解液中是熱力學(xué)不穩(wěn)定的，這在電鍍過程中甚至在儲存期間會引起枝晶生長和界面上正在進(jìn)行的副反應(yīng)，導(dǎo)致電池快速失效并阻礙了水性鋅離子電池的實(shí)際應(yīng)用。武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授和Qinyou An等將一種常見的多功能添加劑甘氨酸用來調(diào)節(jié)溶劑化殼層結(jié)構(gòu)和提高界面穩(wěn)定性，以保護(hù)鋅陽極的可逆性和穩(wěn)定性。

本文要點(diǎn)：

1）除了部分取代Zn²⁺[H₂O]₅·OSO₃^2–絡(luò)合物的接觸離子對中的SO₄^2–以抑制界面處Zn₄(OH)₆SO₄·xH₂O副產(chǎn)物的形成，甘氨酸分子還可以在靜止期間在鋅金屬表面形成貧水雙電層，并在循環(huán)期間被進(jìn)一步還原以原位構(gòu)建富含ZnS的固體電解質(zhì)界面(SEI)層，這進(jìn)一步抑制了整個過程中的副反應(yīng)和鋅枝晶的隨機(jī)生長。正如預(yù)期的那樣，在含甘氨酸的電解液中，對稱電池的循環(huán)壽命達(dá)到3200小時以上。此外，Zn//NVO全電池在5 A g^–1下循環(huán)3000次后表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。