第一作者：吳振禹、許實龍
通訊作者：俞書宏、梁海偉
通訊單位：中國科學技術大學
研究亮點：
1. 發展了一種簡單、有效、可宏量制備碳材料的合成方法。
2. 通過過渡金屬輔助碳化的方法實現了多種有機小分子的碳化。
3. 系統研究了有機小分子的結構對所得碳材料產率、形貌、成分的影響。
碳納米材料因具備高的導電性、優異的化學穩定性、獨特的微觀結構等物理性質，在環境、能源、催化、電子器件和聚合物等領域有著廣泛的應用。特別是擁有高的比表面積、多孔結構、理想的雜原子摻雜等特征的碳納米材料，其應用將更加具有競爭力。
傳統碳化低蒸氣壓的自然產物（如纖維素和淀粉）很難控制所得碳材料的微觀結構和雜原子摻雜，而使用合成聚合物為前驅物制備碳納米材料則過程復雜緩慢，且不易規模化生產。因此，開發簡單、廉價、可控的方法宏量制備碳納米材料依然面臨巨大挑戰。
有鑒于此，中國科學技術大學俞書宏教授和梁海偉教授研究團隊發展了一種過渡金屬鹽催化有機小分子碳化的合成新途徑，實現了分子層面可控、宏量合成的多孔摻雜碳納米材料。
圖1 （A）過渡金屬鹽輔助碳化有機分子制備碳納米材料的示意圖；（B）有機小分子前驅物的結構
研究人員通過使用過渡金屬鹽輔助熱解有機小分子（見圖1A）來制備碳納米材料。在高溫熱解的過程中，過渡金屬鹽不僅能夠提高小分子的熱穩定性，還能催化其聚合優先形成相應的聚合物中間體，避免有機小分子在高溫熱解中揮發從而最終形成碳納米材料。
研究人員發現至少15種有機小分子（見圖1B）和9種過渡金屬鹽可以作為碳前驅物和催化劑來制備相應的碳基納米材料，同時多種硬模板可以用在該方法中來提高所得材料的比表面積和多孔性。研究結果表明，該方法是一種普適、簡單、高效的碳納米材料的合成方法。
運用這種方法制備的碳材料具有三種微觀結構，即竹節狀的多壁納米管、微米尺度的片和無規則的顆粒。這些碳納米材料比表面積和孔體積最高可達1202 m2 g-1和2.16 cm3 g-1；同時還具有豐富的雜原子，如硫元素的含量最高可達13.35%，氮元素的含量可達6.44%。此外，這些碳納米材料具有很高的石墨化程度。
研究結果表明，該法制備的多孔碳納米材料在選擇性乙苯氧化、硝基苯氫化、析氫反應、氧還原反應中均表現出優異的催化性能（圖2），是一類理想的多相催化劑和電催劑（圖3）。
圖2 碳材料在選擇性氧化乙苯和氫化硝基苯的催化應用
圖3 碳材料催化HER的性能
總之，這項研究為高效制備碳納米材料提供了一種普適的合成路線，對今后發展合成具有理想結構和成分的碳納米材料具有指導意義。
參考文獻：
Wu Z, Xu S, Yan Q, et al. Transition metal–assisted carbonization of small organic molecules toward functional carbon materials[J]. Science Advances, 2018.
DOI: 10.1126/sciadv.aat0788
http://advances.sciencemag.org/content/4/7/eaat0788
