1. Nature Nanotechnology：氫取代的石墨炔輔助超快火花合成亞穩態納米材料
亞穩態納米材料，如單原子和高熵系統，具有令人興奮的物理和化學性質，對下一代技術越來越重要。斯坦福大學崔屹教授等開發了一個氫取代的石墨炔輔助的超快火花合成(GAUSS)平臺，用于制備亞穩態納米材料。1）AUSS平臺可以在8 ms內達到3286K的超高反應溫度，速率超過105 K S-1。通過控制氫取代的石墨炔氣凝膠框架的組成和化學性質，反應溫度可以在1640 K到3286 K之間調節。作者通過成功合成單原子、高熵合金和高熵氧化物展示了GAUSS平臺的多功能性。電化學測量和密度泛函理論表明，GAUSS合成的單原子增強了全固態鋰硫電池中鋰硫氧化還原反應動力學。2）作者設計的GAUSS平臺為合成各種亞穩態納米材料提供了一種強有力的方法。
Zheng, X., et al. Hydrogen-substituted graphdiyne-assisted ultrafast sparking synthesis of metastable nanomaterials. Nat. Nanotechnol. (2022).DOI: 10.1038/s41565-022-01272-4https://doi.org/10.1038/s41565-022-01272-4
2. Nature Nanotechnology：通過分子工程獲得高度穩定、抗病毒、抗菌的棉紡織品
棉紡織品在日常生活中無處不在，也是傳播病毒和細菌的主要媒介之一。制造抗病毒和抗菌紡織品的常規方法通常將功能添加劑加載到織物或其微纖維的表面上。然而，由于添加劑的浸出，這種改性在長期使用后容易變質。馬里蘭大學胡良兵教授和William E. Bentley等展示了一種不同的方法，將銅離子浸漬到纖維素基質中，形成銅離子織物(Cu-IT)，其中銅離子與纖維素鏈的含氧極性官能團(例如，羥基)強烈配位。1）由于銅的抗微生物特性，Cu-IT對煙草花葉病毒和甲型流感病毒，以及大腸桿菌、鼠傷寒沙門氏菌、綠膿桿菌和枯草芽孢桿菌表現出高的抗病毒和抗細菌性能。此外，銅離子與羥基官能團的強配位鍵合賦予了Cu-IT優異的空氣/水保持性和優異的機械穩定性，可滿足日常使用并耐反復洗滌。2）這種制造Cu-IT的方法具有成本效益、環境友好性和高度可擴展性，并且這種紡織品在家用產品、公共設施和醫療環境中的應用非常有前景。
Qian, J., Dong, Q., Chun, K. et al. Highly stable, antiviral, antibacterial cotton textiles via molecular engineering. Nat. Nanotechnol. (2022).DOI: 10.1038/s41565-022-01278-yhttps://doi.org/10.1038/s41565-022-01278-y
3. AM: 用于協同收集雨滴和太陽能的具有摩擦電納米發電機陣列的集成太陽能電池板
摩擦電納米發電機（TENG）是雨滴能量收集的有效策略，并且是與太陽能電池互補的有效解決方案，可以實現全天候能量收集和可持續能源供應。然而，由于自然降雨在體積、頻率、密度和位置等方面的不規則性，設計高效雨滴TENG（R-TENG）陣列面臨巨大挑戰。近日，中國科學院北京納米能源與納米系統研究所等人開發了一種具有合理材料、電極結構和陣列分布的高透明、大面積和高效率R-TENG陣列，以有效地收集不規則雨滴能量。1) 從高速攝像機和電信號特性的高分辨率時空分析來看，該裝置可以完全避免相鄰雨滴之間的電信號抵消問題。作者通過合理設計的電極而不是多個復雜電極，使R-TENG陣列在模擬的不規則雨滴場景中輸出所有電荷。此外，研究表明，在降雨條件下，R-TENG具有比太陽能電池（37.03 mW m?2）更高的平均功率密度（40.80 mW m–2）。2) 此外，自供電無線光強度監測系統可用于實時和全天天氣監測該裝置的運行狀態。該工作為設計與太陽能電池板集成的高效TENG陣列以收集不規則雨滴能量和太陽能提供了有益的指導。
Ye Cuiying, et al. Integrated Solar Panel with Triboelectric Nanogenerator Array for Synergistic Harvesting of Raindrop and Solar Energy. Adv. Mater. 2022DOI: 10.1002/adma.202209713https://doi.org/10.1002/adma.202209713
4. AM：共價有機框架作為多相光催化劑在有機合成中的應用進展
有機光化學在20世紀80年代得到了深入的發展，在此期間，激發態的性質以及能量和電子轉移過程得到了徹底的研究，并最終得到了很好的理解。這種來自分子有機光化學的知識可以轉移到共價有機框架(COFs)作為活性可見光光催化劑的設計中。共價有機骨架構成了一類具有潛在應用價值的新型結晶多孔材料。科爾多瓦大學Rafael Luque、瓦倫西亞理工大學Hermenegildo Garcia、馬德里自治大學José Alemán和扎波爾大學Ali Reza Oveisi等旨在為有機轉化的COF光催化劑(原始、功能化和雜化COF)的設計提供最新的見解。1）COFs具有突出的結構可調性、大的孔隙率、高的表面積、優異的穩定性和獨特的光電性能。本文討論了COFs基光催化劑的催化反應機理以及維度和結晶度對多相光催化性能的影響，并對COFs和COFs基光催化劑未來研究的主要挑戰和機遇進行了展望。2）本文希望能夠指導研究人員在該領域的未來的研究工作。
López-Magano, A., et al, Recent Advances in the Use of Covalent Organic Frameworks as Heterogeneous Photocatalysts in Organic Synthesis. Adv. Mater. 2209475.DOI: 10.1002/adma.202209475https://doi.org/10.1002/adma.202209475
5. AM：配位聚合物電催化劑能夠有效地將一氧化碳轉化為乙酸鹽
使用可再生電力將二氧化碳/一氧化碳升級為多碳C2+產品，為更可持續的燃料和化學品生產提供了一條途徑。最有吸引力的產品之一是乙酸鹽，其有利可圖的電合成需要更高效率的催化劑。加拿大多倫多大學Edward H. Sargent等報告了一種配位聚合物(CP)催化劑。1）該催化劑由Cu(I)和苯并咪唑單元通過Cu(I)-咪唑配位鍵連接而成。在流通池中電流密度為400mA cm-2時，它能夠在?0.59 V下以61%的法拉第效率將CO選擇性還原為乙酸鹽。作者將催化劑集成到基于陽離子交換膜的膜電極組件中，發現這可以實現190小時的穩定乙酸鹽電合成，同時實現從陰極液體流中直接收集濃縮的乙酸鹽(3.3摩爾)，一氧化碳到乙酸鹽的平均單程利用率為50%，在250mA cm-2的電流密度下，乙酸鹽全電池平均能量效率為15%。2）該工作為CO電催化生產C2+產物提供了一種新策略。
Luo, M., et al, Coordination Polymer Electrocatalysts Enable Efficient CO-to-acetate Conversion. Adv. Mater. 2209567.DOI: 10.1002/adma.202209567https://doi.org/10.1002/adma.202209567
6. AM：鋰離子電池正極煅燒過程中的固態反應不均勻性
在固態煅燒過程中，隨著溫度的升高，材料經歷復雜的相變，發生非均相固態反應和傳質。因此，煅燒化學的精確控制對于合成最先進的富鎳層狀氧化物(LiNi1?x?yCoxMnyO2，NRNCM)作為鋰離子電池的陰極材料至關重要。雖然電池性能取決于NRNCM煅燒過程中的化學不均勻性，但這一點尚未闡明。首爾大學Jongwoo Lim和Keeyoung Jung等揭示了鋰離子電池正極煅燒過程中的固態反應不均勻性。1）通過基于同步加速器的X射線、質譜顯微術和結構分析，作者揭示了依賴于溫度的反應動力學、固態鋰源的擴散性和環境氧控制煅燒顆粒內反應中間體的局部化學組成。此外，作者發現過渡金屬(即，Ni、Co和Mn)的還原能力的變化決定了納米尺度的局部結構。2）通過成像分析對反應機理的研究為調整煅燒化學和開發高能量/功率密度鋰離子電池提供了有價值的信息。
Jo, S., et al, Solid-State Reaction Heterogeneity During Calcination of Lithium-Ion Battery Cathode. Adv. Mater. 2207076.DOI: 10.1002/adma.202207076https://doi.org/10.1002/adma.202207076
7. AM：電壓控制磁各向異性選通的磁超敏晶體管
信息載體從電荷到自旋的范式轉變在現代電子學中已經展望已久，自旋信息晶體管的發明有望成為自旋電子學未來發展的重要基石。近日，來自韓國標準科學研究院的Chanyong Hwang和Kyoung-Woong Moon等人進行了一個在室溫下工作的磁超導晶體管的概念驗證實驗，該實驗在此之前從未通過實驗進行過驗證。1) 該研究利用基于質子的VCMA來精確控制條紋疇寬度，以操縱skyrmion穩定性，此外，利用受控的skyrmion穩定性，研究在受限區域內引入了skyrmion儲層和基于該儲層的新skyrmion生成器；2) 此外，結合skyrmion發生器和PMA的精確控制，研究通過實驗證明了skyrmion晶體管中的skyrmien可以通過或被阻擋，這一過程的實現完全取決于選通區域的PMA。這一研究發現通過對磁各向異性的空間均勻控制，當通過受控區域時，可以保持skyrmion的形狀和拓撲，這一發現將為將來基于skyrmion的自旋電子器件的設計和實現開辟一條新的道路。
Hwang C., et al. Magnetic Skyrmion Transistor Gated with Voltage-Controlled Magnetic Anisotropy. Adv. Mater. (2022).DOI: 10.1002/adma.202208881https://doi.org/10.1002/adma.202208881
8. AM：納米孔傳感用獨立式二硫化鉬膜的大規模合成
二維（2D）材料由于其極低的厚度，是具有最佳檢測靈敏度和分辨率的納米孔的理想材料。在2D材料中，二硫化鉬（MoS2）是一種比石墨烯更合適的納米孔材料，然而，由于缺乏高質量獨立膜的可擴展制造方法，使用2D納米孔進行大規模實驗仍然具有挑戰性。近日，來自美國東北大學物理系的Meni Wanunu和Mohammad Amin Alibakhshi等人提出了在4英寸晶圓襯底上的預鉆孔納米孔上以75%的產率直接定向、放大合成MoS2獨立膜。1) 該研究采用了一種獨特的化學氣相沉積（CVD）方法將硫和二氧化鉬蒸汽引入亞100nm納米孔的兩側，從而形成了密封孔的獨立膜，納米孔邊緣附近的成核和生長之后，用MoS2進行納米孔裝飾，直到達到臨界薄片曲率半徑，之后則形成完全跨越的獨立膜；2) 此外，阻斷試劑通過孔的流動會抑制納米孔周圍的MoS2成核，從而促進大晶體單層MoS2膜的形成，原位生長的膜、以及膜潤濕性和使用介電擊穿的納米孔形成使得在1MHz帶寬下能夠成功記錄dsDNA易位事件。
Meni W., et al. Scaled-up Synthesis of Freestanding Molybdenum Disulfide Membranes for Nanopore Sensing. Adv. Mater. (2022).DOI: 10.1002/adma.202207089https://doi.org/10.1002/adma.202207089
9. AM：用于可激活癌癥光免疫治療的檢查點納米PROTAC
檢查點免疫療法具有通過阻斷免疫抑制信號通路治療惡性腫瘤的巨大潛力，但存在效率低下和脫靶不良反應的問題。鑒于此，南洋理工大學浦侃裔等人報告了檢查點納米蛋白水解靶向嵌合體（nano-PROTAC）與光動力學腫瘤消退和免疫抑制蛋白降解相結合，以阻斷可激活癌癥光免疫治療的檢查點信號通路。這些納米 PROTAC 由光敏劑（原卟啉 IX、PpIX）和通過半胱天冬酶3-可切割片段靶向PROTAC肽（aPRO）的含有Src同源2結構域的磷酸酶2（SHP2）組成。aPRO被光療后腫瘤細胞中caspase 3表達增加激活，并通過泛素-蛋白酶體系統誘導SHP2的靶向降解。SHP2的持續消耗會阻斷免疫抑制檢查點信號通路（CD47/SIRPα和PD-1/PD-L1），從而重振抗腫瘤巨噬細胞和T細胞。這種檢查點 PROTAC 策略可協同免疫原性光療以增強抗腫瘤免疫反應。因此，本研究代表了一個通用的 PROTAC 平臺，可調節免疫相關信號通路以改善抗癌治療。
Zhang, C., et al. (2022), Checkpoint Nano-PROTACs for Activatable Cancer Photo-immunotherapy. Adv. Mater.. 2208553.https://doi.org/10.1002/adma.202208553
10. ACS Nano：用于高效光熱逆水煤氣轉換的Mo2TiC2 MXene負載Ru簇合物
雖然利用陽光驅動金屬團簇催化的高溫化學反應可以促進低碳工業催化的發展，但是金屬團簇收集和利用全光譜太陽能的能力較差，從而阻礙了其發展。有鑒于此，蘇州大學李超然、張曉宏、何樂報道了用于高效光熱逆水-氣轉換的Mo2TiC2 MXene負載Ru簇合物。1) 作者制備了Mo2TiC2 MXene 負載的 Ru 團簇 (Ru/Mo2TiC2)，該團簇具有明顯的寬帶光吸收能力和高抗燒結性。在聚焦太陽光照射下，Ru/Mo2TiC2與納米顆粒相比，可以催化逆水煤氣變換 (RWGS) 反應，即從溫室氣體二氧化碳和可再生氫氣中產生一氧化碳，并且其具有更高的活性、選擇性和穩定性。2) MXene負載的Ru團簇的CO生產率達到 4.0 mol gRu–1h–1，這是迄今為止光熱 RWGS 催化劑中報道的最佳性能。通過詳細機理研究，作者發現甲烷的產生受到CO從Ru團簇表面的快速解吸的動力學抑制。
Wu Zhiyi, et al. Mo2TiC2 MXene-Supported Ru Clusters for Efficient Photothermal Reverse Water–Gas Shift ACS Nano 2022DOI: 10.1021/acsnano.2c10707https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c10707
11. ACS Nano: 陶瓷涂層增強鋰離子電池潤濕性的機理研究
迄今為止，高能量密度鋰離子電池(LIB)的潤濕性這一關鍵問題尚未得到全面解決。為了克服這一挑戰，采用陶瓷涂層隔膜的LIB可以有效改善LIB的安全性和潤濕性。近日，東國大學Dong Hyup Jeon、大邱慶北科學技術院Jong-Won Lee對陶瓷涂層增強鋰離子電池潤濕性的機理進行了研究1) 作者提出了陶瓷涂層(CCL)對電極潤濕性影響的機理，并報告CCL在 LIB 中的最佳位置。作者利用多相格子玻爾茲曼方法和電化學阻抗譜研究電解質潤濕特性，并分別捕獲了多孔電極中的電解質傳輸動力學和袋型LIB中的阻抗譜。2) 結果表明，CCL可以使速度矢量進一步傳輸到電解質，從而實現潤濕率增加。而且，CCL的位置極大地影響了LIB的潤濕性。該研究通過結合CCL為高性能LIB的設計和制造提供了見解。
Dong Hyup Jeon, et al. Mechanistic Insight into Wettability Enhancement of Lithium-Ion Batteries Using a Ceramic-Coated Layer. ACS Nano 2022DOI: 10.1021/acsnano.2c09526https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c09526
12. ACS Nano：外延石墨烯中二維GaNx形成機理
通過將Ga嵌入SiC上的外延石墨烯（EG）中，然后在氨中氮化，可以形成超薄2D GaNx。而石墨烯中的缺陷可以有效實現插層，但缺陷的性質和作用仍然尚未明確。近日，賓夕法尼亞州立大學Joan M. Redwing結合實驗和理論研究，研究了石墨烯層厚度和化學功能化對Ga嵌入和2D GaNx形成的影響。1) 當石墨烯暴露于空氣或He/O2等離子體時，與未經化學改性的較厚區域相比，SiC上臺階附近石墨烯的薄緩沖層區域容易被氧功能化。作者發現氧官能化能夠抑制Ga插層，使Ga液滴在表面上積聚。相比之下，Ga在不含氧的較厚石墨烯區域中容易插在EG和SiC之間。2) 當在Ga暴露后立即進行NH3退火時，僅在氧官能化區域中觀察到2D GaNx的形成，并且插在較厚非官能化石墨烯下的Ga不能轉化為GaNx。密度泛函理論計算表明，石墨烯的氧官能化改變了Ga和NH3與石墨烯表面的結合能。石墨烯上羥基的存在抑制了Ga與表面的結合；然而，它增強了石墨烯表面對NH3的化學反應性，即NH3反過來增強了Ga結合并促進了2D GaNx的形成。通過修改EG工藝以生產氧官能化緩沖層石墨烯，作者在整個襯底表面上獲得了均勻插入的2D GaNx。
Anushka Bansal, et al. Toward a Mechanistic Understanding of the Formation of 2D-GaNx in Epitaxial Graphene. ACS Nano 2022DOI: 10.1021/acsnano.2c07091https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c07091
