1. JACS:利用19F探針的磁共振檢測H2O2和過氧化物酶的活性
活性氧濃度和過氧化物酶活性的提高與炎癥性疾的發(fā)生密切相關(guān)。Yu等人報道了兩種利用19F的MRI性能的二價鈷復合物用于檢測與驗證相關(guān)的氧化反應(yīng)活性。實驗證明,由于高自旋的二價鈷復合物探針具有高的磁各向異性,利用NMR和MRI等手段可以對H2O2和過氧化物酶的活性進行檢測分析。
Yu M, Bouley B S, Xie D, et al. 19F PARASHIFT Probes for Magnetic Resonance Detection of H2O2 and Peroxidase Activity[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b05685
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b05685
2. Angew.:利用二硫代氨基甲酸銅的毒性殺死前列腺癌細胞
前列腺癌細胞對于銅的親和力使得其對于雙硫侖的細胞毒性更加敏感。Bakthavatsalam等人直接將二硫代氨基甲酸酯類藥物的細胞毒性作用于前列腺癌細胞。研究發(fā)現(xiàn),癌細胞表面過度表達的γ-谷氨酰胺轉(zhuǎn)移酶可以激活GGTDTC釋放DTC,之前在GGTDTC中被掩蓋的DTC和金屬銅的鍵合能力得到回復,進而靶向并殺死前列腺癌細胞。
Bakthavatsalam S, Sleeper M L, Dharani A, et al. Leveraging gamma‐glutamyl transferase to direct cytotoxicity of copper dithiocarbamates against prostate cancer cells[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201807582
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201807582
3. Angew.:配體調(diào)控凝膠納米顆粒手性反轉(zhuǎn)
凝膠納米顆粒的旋光性可以通過與手性分子之間的相互作用進行調(diào)控。Jumpei Kuno通過使用手性的配體N-乙?;?L-半胱氨酸,對HgS納米晶的旋光性進行調(diào)控,在實驗過程中,他們觀察到了納米晶手性反轉(zhuǎn)的現(xiàn)象。該研究強調(diào)了配體在調(diào)控合成手性納米晶過程中的重要作用。
Kuno J, Imamura Y, Katouda M, et al. Inversion of Optical Activity in the Synthesis of Mercury Sulfide Nanoparticles: Role of Ligand Coordination[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201807191
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201807191
4. Angew.:酸型H-ZSM-5分子篩催化甲醇和CO偶聯(lián)
未修飾的H-ZSM-5分子篩催化甲醇生成芳香烴化合物的效率較低,主要副產(chǎn)物是鏈狀烷烴。中科院大化所劉中民院士團隊利用H-ZSM-5分子篩作為催化劑進行甲醇和CO偶聯(lián)生成芳香化合物的研究,反應(yīng)的選擇性可高達80%。同時,他們提出了一種新的反應(yīng)機理。
Chen Z, Ni Y, Zhi Y, et al. Coupling of Methanol and Carbon Monoxide over H‐ZSM‐5 to Form Aromatics[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201807814
https://doi.org/10.1002/anie.201807814
5. Angew.:內(nèi)嵌NO的開籠富勒烯衍生物
科學家關(guān)于NO的研究未曾停歇,無論是在醫(yī)學、環(huán)境及材料領(lǐng)域,均吸引著廣泛的關(guān)注。Shota Hasegawa等合成除了一個內(nèi)嵌NO的開籠富勒烯C60衍生物,并通過X-ray射線單晶衍射確定了其精確結(jié)構(gòu)。后續(xù)的研究發(fā)現(xiàn)該分子為順磁分子,且具有較高的穩(wěn)定性。
Murata Y, Hasegawa S, Hashikawa Y, et al. Construction of a Metal-Free Electron Spin System by Encapsulation of an NO Molecule inside an Open-Cage Fullerene C60 Derivative[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201807823
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201807823
6. Angew.:接力催化實現(xiàn)合成氣直接轉(zhuǎn)化為乙酸乙酯、乙醇和乙烯
將合成氣高選擇性地轉(zhuǎn)化為二碳含氧化合物是非常有實際應(yīng)用價值且十分具有挑戰(zhàn)性的課題。廈門大學王野教授和張慶紅教授課題組利用接力催化的策略成功將合成氣直接轉(zhuǎn)化為乙酸乙酯、乙醇和乙烯。研究發(fā)現(xiàn),二甲醚是催化過程中一個重要的中間體,二甲醚的羰基化過程是高選擇性轉(zhuǎn)化為乙酸乙酯的關(guān)鍵。
Wei Z, Kang J, Cheng K, et al. Direct Conversion of Syngas into Methyl Acetate, Ethanol and Ethylene by Relay Catalysis via Dimethyl Ether Intermediate[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201807113
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201807113
7. ACS Central Sci.:冷凍電鏡用于晶體結(jié)晶機理研究
有機物的晶體在藥物,材料和生物等領(lǐng)域均具有十分重要的作用,但是對有機物結(jié)晶機理的認識還不夠深入透徹。Yael Tsarfati等用兩種二萘嵌苯二酰亞胺化合物為模型分子,借助冷凍電鏡技術(shù),成功揭示了有機分子結(jié)晶的過程。
Yael T, Shaked R, Weissman H, et al. Crystallization of Organic Molecules: Nonclassical Mechanism Revealed by Direct Imaging[J]. ACS Central Science, 2018.
DOI: 10.1021/acscentsci.8b00289
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.8b00289
8. EES:效率13.51%非富勒烯聚合物太陽能電池
非富勒烯聚合物太陽能電池由于其快速提升的效率而引起了很多關(guān)注。 Nian, L.等人通過在經(jīng)典活性層PBDB-T:IT-M和PBDBT:ITIC非富勒烯共混膜中引入聚合物P1,這顯著增強了共混膜的結(jié)晶,同時保持了所需的形貌。開發(fā)出兩種高效的三元組分的器件,F(xiàn)F超過78%,效率高達13.52%和12.70%。
Nian L, Kan Y, Wang H, et al. Ternary Non-Fullerene Polymer Solar Cells with 13.51% Efficiency and a Record-High Fill Factor of 78.13%[J]. Energy & Environmental Science, 2018.
DOI: 10.1039/C8EE01564C
http://dx.doi.org/10.1039/C8EE01564C
9. EES:綠色和低成本水性電解質(zhì)
水性電解質(zhì)的鋰離子電池的容量和可循環(huán)性能與商用非水性體系的相媲美。值得一提的是,含水電解質(zhì)的應(yīng)用減輕了與非水電解質(zhì)相關(guān)的安全風險。然而,基于酰亞胺的水性電解質(zhì)的高成本和潛在毒性限制了它們的實際應(yīng)用。鮑哲南課題組研發(fā)出一種廉價,無毒的混合陽離子水性電解質(zhì),具有的優(yōu)勢包括:電化學穩(wěn)定窗口寬和與傳統(tǒng)電極材料良好的兼容性。
Lukatskaya M R R, Feldblyum J, Mackanic D G, et al. Concentrated Mixed Cation Acetate “Water-in-Salt” Solutions as Green and Low Cost High Voltage Electrolytes for Aqueous Batteries[J]. Energy & Environmental Science, 2018.
DOI: 10.1039/C8EE00833G
http://dx.doi.org/10.1039/C8EE00833G
10. ACS Nano:MAP@DOX噴霧抑制局部腫瘤生長
腫瘤經(jīng)手術(shù)切除后,通常會采用全身化療防止腫瘤復發(fā)。然而其臨床結(jié)果往往是有限的。Jeong等人設(shè)計了一種可噴涂的貽貝粘性蛋白(MAP)粘性納米粒子藥物輸送系統(tǒng)來進行有效的局部癌癥治療。這種MAP NPs具有獨特的附著力和良好的分散性。負載阿霉素后(MAP@DOX)顯示了高效的細胞吸收和瘤內(nèi)偏酸微環(huán)境引起的藥物釋放。結(jié)果證明腫瘤生長被顯著抑制,原因就在于腫瘤表面長期保留了MAP@DOX NPs,持續(xù)效果明顯。
Jeong Y, Jo Y K, Kim B J, et al. Sprayable Adhesive Nanotherapeutics: Mussel Protein-Based Nanoparticles for Highly Efficient Locoregional Cancer Therapy[J]. ACS Nano, 2018.
DOI: 10.1021/acsnano.8b04533
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b04533
11. Nano Lett.:閃爍材料納米復合物用于增強的X射線引發(fā)的光動力治療
X射線引發(fā)的光動力治療(X-PDT)具有高穿透深度的優(yōu)勢,但是也存在能量轉(zhuǎn)化效率低的問題。Wang等人制備了LiLuF4:Ce@SiO2@Ag3PO4@Pt(IV)納米顆粒,為了充分發(fā)揮LiLuF4:Ce產(chǎn)生熒光的能力,順鉑前藥被用于“犧牲”的電子的受體來提高光敏劑的電子分離和空穴,產(chǎn)生更多的羥基自由基,獲得電子的前藥Pt(IV)也產(chǎn)生了順鉑藥物來進一步加強對于癌細胞的殺滅。
Wang H, Lv B, Tang Z, et al. Scintillator-based Nanohybrids with Sacrificial Electron Prodrug for Enhanced X-ray-induced Photodynamic Therapy[J]. Nano Letters, 2018.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b02409
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b02409
12. Nano Lett.:雙“門閘”聚合物囊泡用于基因傳遞
理想的基因載體一般具有良好的“門閘”系統(tǒng)來有效地負載、運輸和釋放基因。Wang等人報道了一種[PEO-b-P(NIPAM-stat-CMA-stat-DEA)]自組裝的聚合物囊泡作為雙門閘系統(tǒng)用于基因傳遞載體。受溫度控制的裝載系統(tǒng)可以在室溫下對siRNA和質(zhì)粒DNA進行有效包封,而在細胞內(nèi)可以由質(zhì)子海綿效應(yīng)引發(fā)進行釋放。體內(nèi)外實驗結(jié)果均證明這種生物大分子具有卓越的基因遞送功能。
Wang F, Gao J, Xiao J, et al. Dually Gated Polymersomes for Gene Delivery[J]. Nano Letters, 2018.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b01985
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b01985