特別說明：本文由學研匯技術中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。近年來，在許多二維范德華層狀異質結構中發現了鐵電性，這些異質結構在本質上或通過異質結構工程破壞了反演對稱性。與傳統的鐵電性不同，這種現象是由于BaTiO3等化合物的長程庫侖相互作用而產生的，這種現象被認為是由于層間滑動和反轉對稱破碎引起的小偶極矩之間的相互作用而出現的。該原理已擴展到菱面體堆疊雙層過渡金屬二鹵屬化合物和正交堆疊雙層Td-WTe2，證明了在幾乎任何非中心對稱二維異質結構中實現鐵電行為的可行途徑。與薄膜氧化物 相比，鐵電2D異質結構具有可調諧電子行為以及利用鐵電來控制其他電子狀態的能力等優勢。重要的是，由于二維鐵電結構原子薄，面內金屬態與面外極化兼容。因此，鐵電性因此提供了控制和評估二維超導的調諧鈕。
關鍵問題
實現這一目標的一個可能的候選者是少層Td-MoTe2，它已被獨立地顯示出鐵電性和補償超導性。MoTe2是一種幾乎補償的半金屬，其超導轉變溫度隨厚度的減小而異常升高，MoTe2還具有極性晶體結構，因此是適合作為研究超導態與電極化之間相互作用的平臺。
新思路
有鑒于此，哥倫比亞大學Abhay N. Pasupathy和威斯康辛大學Daniel A. Rhodes等人展示了雙層Td-MoTe2同時表現出鐵電開關和超導性。值得注意的是，在其鐵電轉變處觀察到了場驅動的一階超導體-正常轉變。雙層Td-MoTe2的超導轉變溫度(Tc)隨載流子密度和溫度的變化也存在最大值，從而可以獨立地控制超導態隨摻雜和極化的變化。作者發現，Tc的最大值與補償的電子和空穴載流子密度有關，當其中一個費米口袋隨摻雜消失時，Tc消失。作者認為，這種不尋常的極化敏感二維超導體是由與近嵌套的電子和空穴費米口袋相關的帶間配對相互作用驅動的。
作者制作了雙層MoTe2樣品，通過電壓VT和VB調整載流子密度和位移場，證實了樣品的補償半金屬性質以及鐵電性。作者探究了鐵電性與二維超導的相互作用，鐵電開關與超導之間的關系，載流子摻雜與位移場相圖中的鐵電性區域關系，并提出了超導性的控制機制。作者討論了零位移場下超導的載流子密度依賴性，證實了霍爾分析和補償行為，并探究了當觀察到滯回超導開關時，空穴和電子載流子對超導性的影響。作者分析了配對機制背后存在帶間過程，通過DFT計算表明MoTe2是一種不同尋常的2D超導體，提出的簡單的嵌套驅動機制與雙分子層MoTe2中觀察到的Tc的摻雜依賴性定性一致。作者報道的雙層Td-MoTe2同時表現出鐵電開關和超導電性，在其鐵電轉變處，觀察到場驅動的一級超導體到正常的轉變。作為載流子密度和溫度的函數，雙層Td-MoTe2在Tc處呈現了最大載流子密度值，可以獨立調控作為摻雜和極化函數的超導態。作者在雙層MoTe2鐵電體系中發現了一個可調諧的Tc，與此同時超導在鐵電躍遷時的離散開關為具有超導相一階開關的量子器件開辟了新的可能性。
技術細節
作者制作了帶有上下雙柵電極的雙層MoTe2樣品，通過電壓VT和VB調整載流子密度和位移場。低Δn的數據清楚地表明霍爾效應與場是非線性的。當增加Δn時，霍爾信號從非線性演變為線性，這表明在高Δn處有一個單一的主導載波。作者還在樣品中看到零摻雜時的非飽和磁電阻，所有這些特征都是補償半金屬的標志。因此，這些測量結果與DFT計算中原始材料的預期電子結構大致一致，表明雙分子層樣品中沒有大的外部摻雜或降解。未摻雜樣品的電阻隨溫度的變化可觀察到明顯的超導躍遷，Tc為2.3 K。為了探測鐵電性的存在，在正常狀態下以固定密度掃描D，觀察到四探針電阻Rxx的滯后開關。
作者測量了1.7 K下Rxx作為位移場的函數，清楚地觀察到超導和滯后開關的存在。利用單一材料中鐵電開關與超導共存的特性，可以制成外電場驅動的超導開關。一旦建立了狀態之間的切換，樣品的電阻就會無限期地保持在新狀態。此外，在不同溫度下進行了位移場掃描，結果表明最大Tc恰好出現在切換之前，表明超導狀態的機制與樣品的內部電場密切相關。在不同摻雜水平下進行位移場掃描，在超導狀態下的相應測量清楚地顯示了內部電場在所觀察到的超導行為中的作用。作者觀察到電場在低摻雜和高摻雜時都能驅動樣品發生超導躍遷。滯回超導發生在相圖中靠近場驅動超導與正常態鐵電行為相交的邊界的部分。作者提出了一個簡單的假設，即控制超導性的是樣品中的總內部電場:當樣品極化翻轉時，如果足夠接近場驅動的超導躍遷，就可以打開或關閉超導相。
作者討論了零位移場下樣品中超導的載流子密度依賴性，結果顯示Tc的最大值為2.5 K，最大Tc與材料的補償點Δn = 0密切相關。作者進一步證實了霍爾分析和補償行為，在摻雜電子后，Tc的總體降低，直到Δn = 2 × 1013 cm?2，超過這個值，超導性完全消失。進一步研究了當觀察到滯回超導開關時，空穴和電子載流子能否提高超導性，發現當樣品是超導時，可以看到非線性霍爾效應。提取的載流子濃度發現需要兩種載流子才能具有超導性。作者測量了不同摻雜水平和零位移場下正態電阻的溫度依賴性，研究了產生二維超導的金屬態。對于雙分子層MoTe2，觀察到在中間溫度下近似線性的t電阻。對于大多數摻雜值，在低溫下電阻恢復通常的T2依賴性。
只有當電子和空穴袋同時存在時，才會出現超導現象，這表明配對機制背后存在帶間過程。作者從DFT計算中計算了多軌道林德哈德磁化率的領先特征值λmax。首先，考慮單層情況，可以發現沿kx軸連接電子和空穴袋邊緣的兩個嵌套波導q1M和q2M (M=單層)處的λmax峰。雙分子層MoTe2的情況稍微復雜一些，在ky方向上存在一個額外的電子袋以及雙分子層的分裂。結果表明，λmax不僅在嵌套波矢q1B沿kx方向連接空穴和電子袋，而且在q2B波矢上沿ky方向連接空穴和電子袋。此外，在q3B出現了一個連接雙層分裂孔袋的額外峰值。這意味著MoTe2是一種不同尋常的2D超導體。雖然目前還不能排除其他機制，但這種簡單的嵌套驅動情況與雙分子層MoTe2中觀察到的Tc的摻雜依賴性定性一致。
總之，作者在雙層MoTe2鐵電體系中發現了一個可調諧的Tc，這表明這種材料是一個很有前途的平臺，可以通過摻雜和位移場兩個獨立且高度精確的控制不尋常類型的二維超導。與此同時，超導在鐵電躍遷時的離散開關為具有超導相一階開關的量子器件開辟了新的可能性。預計這些效應會對層厚度和扭轉角產生有趣的依賴，從而調節反演對稱性破缺的程度。這種效應也應該存在于其他非中心對稱的二維超導體中。最后，利用耦合到晶格中的超快電磁激發來控制這些性質也是一個有吸引力的前景。Jindal, A., Saha, A., Li, Z. et al. Coupled ferroelectricity and superconductivity in bilayer Td-MoTe2. Nature 613, 48–52 (2023).DOI：10.1038/s41586-022-05521-3https://doi.org/10.1038/s41586-022-05521-3
