1. Nature Reviews Materials: 鈣鈦礦-硅串聯太陽能電池商業化的穩定性挑戰
在太陽能電池商業化應用中,由于光伏裝置中系統成本平衡日益占據主導地位,因此,下一代太陽能電池技術必須顯著提高電力轉換效率。目前,在包括硅(Si)底電池和寬帶隙鈣鈦礦頂電池的串聯太陽能電池(TSC)中發現了具有容易制造和高功率轉換效率的組合。然而,尚未解決的鈣鈦礦穩定性問題對現實世界的能源產量具有重要影響,并對其商業化前景產生了嚴重挑戰。近日,澳大利亞國立大學Heping Shen、Kylie Catchpole、Leiping Duan綜述研究了鈣鈦礦-硅串聯太陽能電池商業化的穩定性挑戰。1) 作者概述了鈣鈦礦–Si TSC穩定性的最新技術,并闡明了電池和模塊級別的關鍵串聯特定降解機制。從這個角度出發,作者考慮了鈣鈦礦相分離和應變的影響、鈣鈦礦膜在紋理表面上以及使用TSC特定電極設計時面臨的新挑戰,以及電流匹配約束的加劇效應。2) 作者還考慮了經濟因素,并確定了鈣鈦礦–Si TSC與單結Si太陽能電池競爭所需的終身能量產量。最后,作者概述了未來的關鍵研究方向,以實現TSC技術成功商業化所需的長期穩定性。

Leiping Duan, et al. Stability challenges for the commercialization of perovskite–silicon tandem solar cells. Nature Reviews Materials 2023DOI: 10.1038/s41578-022-00521-1https://doi.org/10.1038/s41578-022-00521-1
2. Chem. Rev.: 纖維素的水相互作用、復合材料應用和水處理
眾所周知,纖維素與水具有很好地相互作用,但纖維素不溶于水,而且纖維素具有連接分子鏈的氫鍵網絡,使它們難以抵抗水性溶劑。近日,布里斯托大學Stephen J. Eichhorn對纖維素的水相互作用、復合材料應用和水處理進行了綜述研究。1) 作者列出了纖維素與水的相互作用,但重點是天然和合成纖維復合材料的形成。其中涵蓋了有關水與木材的相互作用、細胞壁中纖維素的生物合成及其在水懸浮液中的分散以及最終在水過濾和纖維基復合材料中的分散研究,探討了水與纖維素的相互作用,以及它們如何用于合成和天然復合材料。2)此外,作者還重點研究了纖維素是兩親性的這一觀點,在此之上,還介紹了在使用各種帶電和改性納米纖維素穩定油水乳液方面取得的進展。水在手性向列相液晶的水性形成中的作用,以及隨后在干燥成復合膜時的作用。作者還討論了纖維素作為水過濾輔助材料的用途,有效地利用相互作用可以促進人類生活的各個領域。

Anita Etale, et al. Cellulose: A Review of Water Interactions, Applications in Composites, and Water Treatment. Chem. Rev. 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00477https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00477
3. Nature Sustainability:高熵水系電解質用于全溫鋅電池
交通運輸的電氣化和對電網儲能需求的不斷增長繼續在全球范圍內推動電池的發展。然而,鋰離子電池的供應鏈面臨著越來越多的重要和稀缺資源的挑戰。因此,開發更可持續的電池化學物質的動力正在增長。馬里蘭大學王春生教授和Oleg Borodin等展示了一種引入LiCl作為支持鹽的ZnCl2電解質水溶液。1)一旦電解液優化至Li2ZnCl4?9H2O,組裝的鋅空氣電池可以在-60°C至+80°C之間以0.4mA cm-2的電流密度持續穩定循環800小時,鋅剝離/電鍍的庫侖效率為100%。即使在-60°C時,也能保持超過80%的室溫功率密度。高級表征和理論計算揭示了高熵溶劑化結構,這是優異性能的原因。強酸性允許ZnCl2接受供體Cl-離子形成ZnCl42-陰離子,而水分子在低鹽濃度下保留在自由溶劑網絡中或與Li離子配位。2)該工作為下一代鋅電池電解質的合理設計提供了一個有效的策略。

Yang, C., Xia, J., Cui, C. et al. All-temperature zinc batteries with high-entropy aqueous electrolyte. Nat Sustain (2023).DOI: 10.1038/s41893-022-01028-xhttps://doi.org/10.1038/s41893-022-01028-x
4. Nature Synthesis:鈦催化核堿核糖基化合成區域選擇性核糖核苷
由于嘌呤N9位和嘧啶N1位的低親核性,通過核堿基的直接核糖基化進行核糖核苷的區域選擇性合成是一個主要挑戰。近日,南京大學王曉通過鈦催化核堿核糖基化合成區域選擇性核糖核苷。1) 作者報道了一種區域選擇性鈦催化核糖基化合成嘌呤和嘧啶核糖核苷的方法。鈦礦物是提高N9嘌呤核苷對外環NC6異構體選擇性的關鍵。N9核糖基化腺嘌呤具有14%的產率,并且具有優異的區域控制,即N9/NC6比率高達13:1。2) 該方法已應用于核糖基化鳥嘌呤和尿嘧啶的合成,其中β-鳥苷的產率和選擇性最高。并且作者通過紅外和X射線光電子能譜對其潛在的反應機理進行分析發現,基底和礦物表面之間的相互作用是區域選擇性的關鍵。

Chen Qianqian, et al. Regioselective ribonucleoside synthesis through Ti-catalysed ribosylation of nucleobases. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-022-00206-1https://doi.org/10.1038/s44160-022-00206-1
5 Nature Synthesis:同時進行塑料重整的光電化學CO2轉化為燃料
太陽能驅動二氧化碳和塑料轉化為增值產品的過程是實現循環經濟的一條可持續途徑,但在一個綜合過程中同時轉化二氧化碳和塑料極具挑戰性。近日,劍橋大學 Erwin Reisner實現了與塑料重整同時進行的光電化學CO2轉化。1) 作者介紹了一種用于CO2轉化的多功能光電化學平臺,并且該平臺可與塑料的改性相耦合。基于鈣鈦礦的光電陰極能夠集成不同的CO2還原催化劑,例如分子鈷卟啉、Cu91In9合金和甲酸脫氫酶,它們分別產生CO、合成氣和甲酸鹽。Cu27Pd73合金陽極在堿性溶液中選擇性地將聚對苯二甲酸乙二醇酯塑料改性為乙醇酸鹽。2) 此外,整個單光吸收體光電化學系統在內部化學偏壓和零外加電壓的驅動下工作。該系統的性能類似于無偏壓的雙光吸收塔,具有比光催化工藝高約10-100倍的生產率。該發現表明,光電化學CO2轉化為燃料的高效生產與塑料轉化為化學物質的轉化相結合,是一種有前途的、可持續的太陽能技術。

Subhajit Bhattacharjee, et al. Photoelectrochemical CO2-to-fuel conversion with simultaneous plastic reforming. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-022-00196-0https://doi.org/10.1038/s44160-022-00196-0
6. Nature Synthesis:組合陽離子交換用于發現和合理合成異質結構納米棒
在將不同精確設計的異質結構納米顆粒結合在特定裝置中需要適當的設計指南和合成工具。陽離子交換反應為將簡單納米顆粒合理轉化為大量復雜異質結構產物提供了一條可行途徑,但現有的能力仍然有限,使得許多組成和結構無法實現。近日,賓夕法尼亞州立大學Raymond E. Schaak將組合陽離子交換用于發現和合理合成異質結構納米棒。1) 作者建立了一個組合溶液化學平臺,用以加速異質結構納米顆粒的發現和合理合成。通過在未優化的條件下將硫化銅納米棒引入陽離子(Cd2+、Zn2+、Co2+、Ni2+、In3+、Ga3+)的混合物中,實現了許多異質結構金屬硫化物產物的同時形成,并最大化了產物多樣性。2) 通過調節簡單的反應變量,如溫度、濃度、化學計量、陽離子選擇和形態,作者觀察到數百種與現有設計指南不兼容的產品。然后,作者將這些觀察結果轉化為可擴展的反應,以合理地生成具有新型特征的高產量樣品。

Connor R. McCormick, et al. Combinatorial cation exchange for the discovery and rational synthesis of heterostructured nanorods. Nature Synthesis 2023DOI: 10.1038/s44160-022-00203-4https://doi.org/10.1038/s44160-022-00203-4
7. Nature Commun.:金屬有機骨架上氣體吸附和轉化的結構敏感性
許多催化過程依賴于氣體分子在(多孔)功能材料表面上的吸附和轉化,這些過程通常優先發生在特定的外部表面位置。近日,荷蘭烏特列支大學Bert M. Weckhuysen報道了金屬有機骨架上氣體吸附和轉化的結構敏感性。1) 作者將原位光誘導力顯微鏡(PiFM)與密度泛函理論(DFT)計算相結合,研究了甲醛在具有納米分辨率的ZIF-8微晶外表面上特定位置吸附和轉化,并且作者觀察到甲醛在高折射率平面上的優先吸附。此外,作者通過原位PiFM觀察到在擴展外部晶體平面內具有不飽和納米疇,以及納米尺度上增強的吸附行為。2) 此外,在有缺陷的ZIF-8晶體上,作者發現了由路易斯酸介導的甲氧基和甲酸鹽機制對甲醛的結構敏感轉化。與缺陷濃度相比,外表面終止狀態對吸附和轉化的影響更大,并通過DFT計算表明,這是由于高折射率晶體表面上存在特定的原子排列。

Guusje Delen, et al. Structure sensitivity in gas sorption and conversion on metal-organic frameworks Nature Communication 2023DOI: 10.1038/s41467-022-35762-9https://doi.org/10.1038/s41467-022-35762-9
8. Nature Commun.:單層氧化鉑納米片的拓撲定向還原合成鉑納米片助力電催化
提高鉑(Pt)基電催化劑用于氧還原反應(ORR)的性能對于聚合物電解質燃料電池的廣泛商業化至關重要。近日,信州大學Wataru Sugimoto,Daisuke Takimoto展示了通過拓撲定向還原從層狀鉑酸(HyPtOx)中剝離出來的0.9 nm厚的單層PtOx納米片來合成厚度為0.5 nm的雙層Pt納米片。1)Pt納米片的ORR活性是常規使用的最先進的3 nm Pt納米顆粒的兩倍,這歸因于其較大的電化學活性表面積(124 m2 g?1)。2)這些Pt納米片通過增強其ORR活性,在減少Pt使用量方面顯示出極大的潛力。研究結果揭示了設計先進催化劑的策略,這些催化劑明顯優于傳統的納米顆粒系統,使Pt催化劑能夠在燃料電池、可充電金屬-空氣電池和精細化工生產等領域充分發揮其潛力。

Takimoto, D., Toma, S., Suda, Y. et al. Platinum nanosheets synthesized via topotactic reduction of single-layer platinum oxide nanosheets for electrocatalysis. Nat Commun 14, 19 (2023).DOI:10.1038/s41467-022-35616-4https://doi.org/10.1038/s41467-022-35616-4
9. ACS Nano:有序介孔碳接枝MXene催化異質結構作為鋰離子動力泵高效轉化硫/硫化物用于鋰-硫電池
與傳統鋰離子電池相比,鋰-硫(Li?S)電池具有無可比擬的理論容量和能量密度,但由于“穿梭效應”不盡如人意以及鋰離子傳輸動力學低導致轉換動力學緩慢,因此阻礙了它們的快速發展。容量衰減。近日,華東理工大學Yongzheng Zhang,Yanli Wang,Liang Zhan中科院蘇州納米所Jian Wang通過在 MXene 納米片(表示為 OMC-g-MXene)上均勻接枝介孔碳制備催化二維異質結構復合材料,作為 Li-S 電池的界面動力學加速器。1)在這種設計中,異質結構中接枝的介孔碳不僅可以防止 MXene 納米片的堆疊,具有增強的機械性能,還可以提供促進離子擴散的促進泵。同時,暴露的富含缺陷的 OMC-g-MXene 異質結構通過 OMC-g-MXene 和多硫化物之間的化學相互作用抑制多硫化物穿梭,從而同時提高電化學轉化動力學和效率,正如原位/非原位表征所充分研究的那樣。2)因此,帶有 OMC-g-MXene 離子泵的電池實現了高循環容量(200 次循環后在 0.2 C 時為 966 mAh g-1)、優異的倍率性能(在 5 C 時為 537 mAh g-1)和超低衰減在 1 C 下 800 次循環后,每個循環的速率為 0.047%。即使在貧電解質下使用 7.08 mg cm-2 的高硫負載,也可以獲得 4.5 mAh cm-2 的超高面積容量,展示了未來的實際應用。

Xiang Li, et al, Ordered Mesoporous Carbon Grafted MXene Catalytic Heterostructure as Li-Ion Kinetic Pump toward High-Efficient Sulfur/Sulfide Conversions for Li?S Battery, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c11663https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11663
10. ACS Nano:具有可控帶隙的多功能納米結構為智能熱管理提供高度穩定的紅外發射率
熱控制對于保證最先進的電子設備或系統的最佳性能至關重要。在太空中,軌道衛星面臨著高的熱梯度、加熱和由來自太陽的不同照明引起的不同熱負荷的問題。今天最先進的熱控制系統提供了保護;然而,它們體積龐大,限制了有效載荷的質量和功率預算。近日,薩里大學S. Ravi P. Silva介紹了一種先進的多功能納米屏障結構(MFNS)的設計和制造技術,該結構具有在寬光譜范圍內可調的光熱響應。1)這種機械和環境堅固的多層阻隔涂層可以控制其光學帶隙。通過平衡Ti:O比率和調節DLC超晶格結構,在具有嵌入的光熱轉換效應的襯底表面上設計熱機械耦合的多層結構,這種控制成為可能。這表明有能力產生可變的太陽吸收率(最小?αS = 0.30)和穩定的紅外發射率特性,在平衡AO/UV條件時可能在低地球軌道上自我重新配置,并可能進一步進入更高的軌道。當在CFRP上使用高反射MFNS時,平衡溫度從120顯著降低到60°C。2)MFNS重量輕(亞微米厚),不需要外部電源輸入就能實現,這表明它比傳統的空間合格的TCSs有了顯著的改進,從而允許在衛星的質量/功率比方面采用先進的結構概念。可以使用一系列材料,利用MFNS作為穩定的平臺來調整進一步的屬性。此外,可以實現用于能量收集的高吸收結構,其光熱轉換效率高達96.66%。3)這種技術可以與嵌入材料中的光纖相結合,形成一系列智能設備,包括用于復合材料的高導電增強材料、通過散熱進行輻射耦合、添加制造或嵌入式微管網絡,用于生成具有結構和環境傳感以及熱機械和光學調節的屬性轉移的智能設備。

Michal Delkowski, et al, Multifunctional Nanostructures with Controllable Band Gap Giving Highly Stable Infrared Emissivity for Smart Thermal Management, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c09737https://doi.org/10.1021/acsnano.2c09737
11. ACS Nano:用于高電流密度水氧化的穩定高效電催化劑的超快速燃燒合成
廉價、高效且耐用的析氧反應(OER)催化劑的規模化生產對于水分解技術的工業實施是至關重要的,所述催化劑可以在低電位下輸送高電流密度。近日,南京航空航天大學彭生杰教授通過超快燃燒方法在鐵泡沫上大量原位生長幾秒鐘獲得了一系列與Fe2O3結合的金屬氧化物。1)得益于三維納米片陣列框架和異質結結構,具有豐富活性中心的自支撐電極可以調控質量輸運和電子結構,促進高電流密度下的OER活性。2)優化后的Ni(OH)2/Fe2O3具有堅固的結構,在1.0 M KOH溶液中,在低至271 mV的過電位下可提供高達1000 mA cm-2的高電流密度達1500 h。3)理論計算表明,強電子調制通過優化中間體的吸附能在雜化材料中起著至關重要的作用,從而提高析氧效率。這項工作提出了一種方法來構建廉價和穩健的催化劑,用于能量轉換和儲存的實際應用。

Deshuang Yu, et al, Ultrafast Combustion Synthesis of Robust and Efficient Electrocatalysts for High-Current-Density Water Oxidation, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c11939https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11939