第一作者:Yasong Zhao
通訊作者:王丹、李玉良、Jia Zhu、Nailiang Yang
通訊單位:中科院過程所、中科院化學所、北京師范大學
研究亮點:
1. 發展了一種sp雜化氮摻雜的少層石墨炔
2.實現了非金屬碳材料在各個指標上優異的ORR性能
ORR是能源儲存和和轉化領域的重點反應之一,其常用的電催化劑以Pt基材料為主,活性高但是價格昂貴,資源稀缺。大量研究證明,化學摻雜的碳基材料是替代Pt基電催化劑的有力競爭對手。
有鑒于此,中科院過程所Dan Wang、Nailiang Yang以及中科院化學所Yuliang Li、北京師范大學Jia Zhu等人合作,報道了一種sp雜化氮摻雜的少層石墨炔,實現了全方位的高效ORR電催化性能。
圖1. sp-N摻雜的少層石墨炔制備
研究表明,這種sp-N摻雜的石墨炔在ORR測試中,無論是峰值電勢、半波電勢還是電路密度,都有優異的效果。在堿性條件下,其活性可媲美商業Pt/C,且動力學更快;在酸性條件下,活性較商業Pt/C略遜一籌,但是已經完勝其他非金屬材料。
DFT計算表明,sp-N比pyri-N 和grap-N具有更大的負電荷密度,從而導致相鄰C原子具有更大的正電荷密度,最終加速催化劑表面的O2吸附和電子傳遞,實現更高的催化活性。
圖2. 形貌表征
圖3. 結構分析
圖4. ORR性能
總之,這項研究為非金屬的碳材料ORR電催化提供了其全新的合成路線和性能高度。
參考文獻:
Yasong Zhao, Jia Zhu, Nailiang Yang, Yuliang Li, Dan Wang et al. Few-layer graphdiyne doped with sp-hybridized nitrogen atoms at acetylenic sites for oxygen reduction electrocatalysis. Nature Chemistry 2018.
https://www.nature.com/articles/s41557-018-0100-1