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熊宇杰Nature Commun.，冷勁松Matter，陸俊AM丨頂刊日報20230117

納米人納米人 2023-01-28

1. Nature Commun.：近紅外寬帶CO₂通過表面等離子體激元與水還原成烴

模擬自然光合作用合成碳氫燃料是一種可行的太陽能到化學能轉換策略，利用低能量光子，特別是近紅外光子，一直是進一步提高轉換效率的最終但具有挑戰性的目標。等離子體金屬已經證明了它們吸收低能量光子的能力，然而，它仍然是有效地將這種能量耦合到反應物分子中的障礙。對于高效的熱載體接受能力和獨特的CO₂化學吸附能力的助催化劑的精確設計是人們迫切需要的。

基于此，中科大熊宇杰教授，龍冉使用Au棒作為等離捕光單元，銅-鈀(Cu-Pd)合金殼層作為助催化劑，在沒有額外犧牲劑的情況下實現了高效的等離子體誘導的人工光合作用，在全光譜光照下實現了近100%的CH₄產物選擇性。

本文要點：

1）原位近環境壓力X射線光電子能譜(NAP-XPS)和密度泛函理論(DFT)計算表明，局域電場導致在費米能量(EF)之上出現新的孤立態，并導致不同分子軌道內電子轉移的差異性，使得這種獨特的太陽能到化學能量的轉換成為可能。

2）通過對反應體系的優化，在氣固兩相體系中，甲烷的產率達到了0.55 mmol g^?1 h^?1，在800 nm的近紅外光照射下，其表觀量子效率達到了創紀錄的0.38%。

Hu, C., Chen, X., Low, J. et al. Near-infrared-featured broadband CO₂ reduction with water to hydrocarbons by surface plasmon. Nat Commun 14, 221 (2023)

DOI：10.1038/s41467-023-35860-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35860-2

2. Nature Commun.：兩性離子水凝膠中產生力誘導離子用于靈敏的無聲語音傳感器

人類敏感的機械感覺依賴于由皮膚機械感受器控制的離子電流。受皮膚感官行為的啟發，天津大學Lei Zhang，Jing Yang研究了兩性離子水凝膠，它在無移動離子的系統中，在外加力下產生離子。

本文要點：

1）在這個系統中，當施加壓力時，兩性離子之間的距離減小，水就會分解。同時，兩性離子鏈段可以為生成的離子提供遷移通道，大大促進離子的傳輸。

2）這些綜合效應賦予了無移動離子的兩性離子皮膚傳感器將壓力靈敏地轉換為離子電流，實現了高達非離子水凝膠五倍的靈敏度。信號響應時間取決于兩性離子水凝膠的交聯度，約為38ms，與天然皮膚的信號響應時間相當。

3）皮膚傳感器被整合到一個通用的喉嚨佩戴的無聲語音識別系統中，該系統將喉部機械振動的微小信號轉換為無聲語音。

Xu, S., Yu, JX., Guo, H. et al. Force-induced ion generation in zwitterionic hydrogels for a sensitive silent-speech sensor. Nat Commun 14, 219 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-35893-7

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35893-7

3. Nature Commun.：一種自支撐三維共價有機骨架膜

像鉆石這樣的共價晶體是一類迷人的材料，很難以薄膜的形式制造出來。這是因為需要對鍵的形成進行空間動力學控制才能生成共價鍵合的晶體薄膜。定向晶體生長通常是通過化學氣相沉積實現的，這種方法受到技術復雜性和相關高成本的阻礙。近日，哥德堡大學Karl B?rjesson采用液-液界面法制備了高結晶度的3D COF薄膜。

本文要點：

1）由于反應物和催化劑在不同相中的分布受到控制，3D COF的生成被選擇性地限制在上下兩相的界面上。

2）限制反應導致共價晶體的超低厚度為13 nm。同時，膠片可以在厘米尺寸上制作，寬高比超過10⁶。薄膜表現出高的均勻性，低的表面粗糙度，并且足夠堅固，足以維持獨立的狀態和相當大的機械強度。

3）由于3D COF具有低厚度和自支撐性的特點，在高分辨率透射電子顯微鏡(TEM)下可以清楚地觀察到其結晶度，顯示出排列良好的晶格圖案。

總而言之，這里討論的方法允許以低成本和類似于CVD方法所獲得的質量來制備自支撐共價晶體薄膜。

Yang, Y., Chen, Y., Izquierdo-Ruiz, F. et al. A self-standing three-dimensional covalent organic framework film. Nat Commun 14, 220 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-35931-4

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35931-4

4. Nature Commun.：原絲(生物)油墨的體積增材制造

體積增材制造(VAM)通過照明整個建筑體積中動態變化的光圖案，實現了三維結構的快速光聚合。然而，缺乏適合VAM的生物油墨是一個關鍵的限制。近日，哈佛醫學院Yu Shrike Zhang提出了VAM的天然，未經改性，純SS和SF(生物)油墨。

本文要點：

1）研究人員評估了SS和SF(生物)油墨在不同濃度和不同光引發劑比例下的印刷性能，以進行優化。

2）由于VAM將SS和SF(BIO)油墨的可印刷性與其機械性能分離的獨特優勢，與擠壓或DLP生物打印所需的不同，低濃度的SS和SF(W/V，W/V，除非另有說明)可用于快速(BIO)打印，并能夠同時實現復雜的體積結構，否則使用常規(BIO)打印模式幾乎不可能，在幾十到幾百秒內。

3）對SS和SF生物墨水的收縮和膨脹性能、機械性能和其他物理化學性能進行了表征，并對SS和SF生物墨水的細胞相容性進行了評價。最后，研究人員展示了VAM-(BIO)打印SS和SF結構的概念驗證生物醫學應用實例。

Xie, M., Lian, L., Mu, X. et al. Volumetric additive manufacturing of pristine silk-based (bio)inks. Nat Commun 14, 210 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-35807-7

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35807-7

5. Matter：具有分形設計和可調疏水性能的 4D 打印可編程軟網絡

通過從自然界中汲取靈感來創造新穎結構的概念在生物集成電子學中具有廣闊的前景。拉脹機械超材料在柔性傳感器、植入式醫療設備和軟體機器人等領域有著廣泛的應用。近日，哈工大冷勁松院士，劉立武教授通過將 4D 打印分形啟發的超材料與微觀仿生電極相結合，提出了一種具有功能和結構重構、增強靈敏度和高靈活性的形狀記憶傳感器。

本文要點：

1）首先，研究人員提出了 4D 打印超材料的設計理念和力學模型。

2）然后，將超材料骨架與形狀記憶仿生電極集成在一起，證明其具有可調節的疏水性和電學性能。

3）衍生的健康監測傳感器被證明具有根據外部刺激進行電氣和機械特性重構的能力和對信號反饋的高靈敏度，具有高度的靈活性和對人體的依從性。

這項工作展示了 4D 打印的可重構傳感器在可穿戴電子和人機交互領域的潛在應用。

Nan Li,et al. A 4D-printed programmable soft network with fractal design and adjustable hydrophobic performance, Matter (2022),

DOI：10.1016/j.matt.2022.12.010

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.12.010

6. Matter綜述：用于光伏應用的穩定CsPbI₃鈣鈦礦

CsPbI₃具有合適的帶隙（E_g約1.7 eV）、卓越的光電性能和熱穩定性，已被廣泛認為是光伏器件的有競爭力的候選材料。然而，向非鈣鈦礦相的自發相變限制了它的進一步應用。為了穩定 CsPbI₃ 的鈣鈦礦結構并提高鈣鈦礦太陽能電池的功率轉換效率，人們進行了大量研究，并取得了諸多進展。近日，北京航空航天大學陳海寧回顧了提高CsPbI₃鈣鈦礦薄膜和器件穩定性的策略，并深入了解了不穩定的根源。

本文要點：

1）作者首先介紹CsPbI₃鈣鈦礦的結構和光學性質。其次，從內在評估（熱力學、動力學、結構穩定性和缺陷）到外部刺激（水分、極性溶劑、熱和光照）總結了CsPbI₃化學和相不穩定性的起源和機制。

2）作者系統地討論了解決CsPbI₃鈣鈦礦不穩定性問題的策略，包括離子摻入、調節表面能、引入低維 (LD) 鈣鈦礦和表面終止。

3）作者最后對全無機CsPbI₃鈣鈦礦的挑戰和機遇進行了簡要展望。

Tan et al., Stabilizing CsPbI₃ perovskite for photovoltaic applications, Matter (2022)

DOI：10.1016/j.matt.2022.12.012

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.12.012

7. Matter：用于高功率燃料電池的高度可及的亞 3 納米 L10-PtM 催化劑的氨基系鏈合成策略

由于嵌入式活性位點的可及性差，鉑 (Pt) 基電催化劑在膜電極組件 (MEA) 中的 Pt 利用率和傳質不足，限制了它們在聚合物電解質膜燃料電池中的性能。近日，印第安納大學-普渡大學印第安納波利斯分校Jian Xie報道了一種簡單而通用的策略，可在碳載體上直接合成高度可及的亞 3 納米 L1₀-PtM 金屬間納米粒子。

本文要點：

1）這種 L1₀-PtM 金屬間化合物納米粒子的合成依賴于以 NH₂修飾的碳為種子的單分散 Pt 納米粒子，這是通過在 Pt 前體 (PtCl₆^2-) 和固定在碳上的質子化銨離子 (NH₃⁺) 之間建立的強靜電引力實現的表面。NH₂ 改性調整了碳載體的孔結構，使 L1₀-PtM 金屬間納米粒子主要沉積在碳表面的開放介孔中，這些介孔很容易被 MEA 中的氧和質子反應物接近。

2）在這項工作中，研究人員專注于制備以 NH₂ 改性的 Ketjenblack (PtCo/KB-NH₂) 為載體的亞 3 nm L1₀-PtCo 納米粒子。PtCo/KB-NH₂表現出優異的 ORR 活性和耐久性，這源于在 L1₀-PtCo 核上形成的 2-3 個原子 Pt 層的良好結構。

3）得益于 PtCo/KB-NH₂ 納米粒子的高可及性，MEA 提高了 Pt 利用率并降低了傳質阻力，從而實現了燃料電池性能的突破。

Gong et al., Amino-tethering synthesis strategy toward highly accessible sub-3-nm L1₀-PtM catalysts for high-power fuel cells, Matter (2022),

DOI：10.1016/j.matt.2022.12.011

https://doi.org/10.1016/j.matt.2022.12.011

8. EES：一種仿生全電流納米發電機

傳統的納米發電機通常使用位移電流作為輸出交流電的驅動力。因此，不可避免地會面臨一系列復雜的電源管理問題，如交直流轉換和交流相位異步，從而導致能量收集系統體積龐大、效率低下和成本高昂。受電光發電機理的啟發，西南大學宋群梁教授，重慶大學Hengyu Guo研制了一種基于固液接觸帶電的高性能液滴納米發電機，該發電機同時利用位移電流和傳導電流作為驅動力，無需整流即可輸出高壓直流電流。

本文要點：

1）這種新型器件被定義為全電流納米發電機，具有結構緊湊、高壓直流輸出、能量釋放可控的特點，成功地實現了電壓控制的電擊過程。所開發的納米發電機的一次放電足以點亮1260多個LED，展示了其無與倫比的獲取高熵水能的能力。

本文提出的全電流納米發電機為固-液界面能量收集的理論和技術提供了新的見解。

Jun Dong, et al, A bio-inspired total current nanogenerator, Energy Environ. Sci.,2023

DOI: 10.1039/D2EE02621J

https://doi.org/10.1039/D2EE02621J

9. EES：高效鋰催化氨電合成中的質子載體化學

電化學鋰介導的氮還原可以在各種規模上以分布式方式從可再生能源中合成氨，但將其集成到電解裝置中是一個持續的挑戰，特別是由于缺乏對性能與質子傳輸之間相互關系的理解參數。近日，莫納什大學Alexandr N. Simonov，Douglas R. MacFarlane使用帶有雙（三氟甲基磺?；﹣啺蜂囯娊赓|的高性能 N₂ 電還原系統將反應指標與質子載體的特性相關聯，重點關注醇、磷、四氫呋喃、布朗斯臺德酸、銨和水。

本文要點：

1）研究人員證明了高效的載體需要優化的電解質成分，這定義了關鍵反應步驟的相互作用。

2）通過這種理解，研究人員實現了磷和異丙醇的氨電合成，性能指標接近乙醇基準提供的指標。至關重要的是，研究人員證明后者通過與氧化溶劑的反應經歷不可逆的降解，而對于更堅固的異丙醇和磷質子載體則不是這種情況。

Hoang-Long Du, et al, The chemistry of proton carriers in high-performance lithium mediated ammonia electrosynthesis, Energy Environ. Sci., 2023

DOI: 10.1039/D2EE03901J

https://doi.org/10.1039/D2EE03901J

10. Angew：用于苯并呋喃、吲哚和苯并噻吩加氫的通用和選擇性鈷納米催化劑

含 O 和 N 雜芳烴的催化氫化為飽和雜環的制備提供了原子和步驟高效的綠色途徑，并增加了合成有機化學的興趣。近日，班加羅爾大學Rajenahally V. Jagadeesh，Matthias Beller報道了苯并呋喃在多相非貴金屬催化劑存在下的選擇性加氫反應。

本文要點：

1）所開發的最佳催化材料由負載在二氧化硅上的Co/Co₃O₄核-殼納米粒子組成，該納米粒子是通過在800 ℃的Ar氣氛中將Co-DABCO-檸檬酸絡合物固定在二氧化硅上并熱解得到的。

2）這種新型催化劑允許簡單的、官能化的苯并呋喃選擇加氫生成2，3-二氫苯并呋喃以及相關的雜環。

3）研究人員通過減少所選藥物和雜環的氫化反應來展示所報道方案的多功能性。此外，還展示了Co納米催化劑的穩定性、可回收性和可重用性。

Bei Zhou, et al, Development of a General and Selective Nanostructured Cobalt Catalyst for the Hydrogenation of Benzofurans, Indoles and Benzothiophenes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202215699

DOI: 10.1002/anie.202215699

https://doi.org/10.1002/anie.202215699

11. Angew：具有快速動力學和低再生溫度的二維共價有機集水骨架

大氣水收集是解決缺水問題的一種很有前途的技術。先進的吸附劑經過合理設計以實現高吸水性，但其吸水動力學和再生溫度極大地限制了產水效率。近日，北京理工大學Xiao Feng報道了在 2D COF 的孔壁上具有替代疏水/親水功能的獨特一維滲透通道可以顯著降低水滲透和擴散的能壘。

本文要點：

1）制備的 DHTA-Pa COF 具有出色的集水動態特性，在 30% R.H. 條件下 40 分鐘內截留 0.48 g/g 水，并在 333 K 下在 10 分鐘內完全釋放。

2）動力學和循環性能結果顯示，甚至可以在 313 K 下完成多個連續的 AWH 循環，并顯示出實現高日產水量的潛力。

研究工作提供了吸附劑設計策略，通過調整水態比例來優化動態和再生溫度，從而提高循環效率并降低 AWH 過程中的能耗。

Chao Sun, et al, 2D Covalent Organic Framework for Water Harvesting with Fast Kinetics and Low Regeneration Temperature, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217103

DOI: 10.1002/anie.202217103

https://doi.org/10.1002/anie.202217103

12. AM：碳基底上原子分散的錳用于水系和非質子CO₂電化學還原

CO₂的利用和轉化對于緩解大氣中CO₂濃度的上升具有重要意義。浙江大學陸俊等報道了一種單原子催化劑(SAC),用于含水和非質子電解質中的電化學CO₂利用。

本文要點：

1）具體而言，原子級分散的Mn–N₄位點嵌入碗狀介孔碳顆粒中，環氧基團在第二配位球中官能化。理論計算表明，Mn–N₄位置附近的環氧基團調整了催化劑的電子結構，降低了將CO₂電催化還原為CO的反應能壘。所得MCs-(N，O)催化劑表現出非凡的電催化性能，具有94.5%的高CO法拉第效率、13.7mA cm^–2的高CO電流密度以及在水性環境中0.44 V的低過電位。同時，作為質子惰性Li–CO₂電池的陰極催化劑，MCs-(N，O)具有規則的活性中心和獨特的介孔碗狀形貌，優化了放電產物的成核行為?；贛Cs-(N，O)的電池提供了低過電位和1000 h的優異循環穩定性。

2）這項工作的發現為設計和制造用于各種電化學CO₂利用系統的SAC提供了新的途徑。