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1. Nature Commun.：Cu的配位聚合物電催化CO₂還原制備C₂₊

通過可再生電能進行電化學CO₂還原是實現零碳排放的具有前景的一種途徑，根據相關報道人們發現單一位點催化劑能夠催化制備多碳產物必不可少的C-C偶聯反應步驟，但是相關工作中人們發現單原子位點催化位點在催化反應過程中能夠原位轉化為金屬團簇。有鑒于此，悉尼大學Fengwang Li、中國科學技術大學Jie Zeng、Zhigang Geng等報道一種穩定的Cu單原子配位聚合物Cu(OH)BTA，這種聚合物催化劑含有周期性分布的Cu催化活性位點，在500 mA cm^-2進行電催化，性能比金屬Cu的C₂H₄選擇性提高1.5倍。

本文要點：

1）通過原位XAS表征、Raman、紅外光譜表征技術發現催化劑的結構穩定，在反應過程中催化劑結構沒有動態變化。這種一維Cu(OH)BTA聚合物催化劑的Cu位點與脫質子化1,2,3-苯并三唑配位，并且相鄰的Cu之間通過羥基相連。作者通過原位XAS和原位Raman、FT-IR光譜表征，說明這種結構穩定，在電催化過程中結構不會改變。

2）通過電化學、動力學同位素效應、理論計算，發現聚合物相鄰的Cu具有合適的距離，從而呈現多重位點特點，有助于在決速步驟CO加氫之后生成*OCCHO中間體。在C-C偶聯反應過程中，調節生成這種中間體不會引發催化劑結構的改變。使用這種催化劑能夠在1 A工業量級電流使用膜電極進行67 h長時間電催化。這種配位聚合物催化劑為發展具有分子尺度穩定性的單原子位點電催化CO₂轉化催化劑提供幫助。

Yongxiang Liang, et al, Stabilizing copper sites in coordination polymers toward efficient electrochemical C-C coupling, Nat Commun 14, 474 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-35993-4

https://www.nature.com/articles/s41467-023-35993-4

2. Nature Commun.：疏水界面修飾Cu/Cu₂O電催化CO制備乙醇

電化學還原CO制備含有兩個或者更多碳原子的燃料或者化學品具有較大的吸引力，這種方法和過程具有能源和經濟價值。有鑒于此，廈門大學李軍、彭麗等報道合成了一種疏水Cu/Cu₂O片狀催化劑，在Cu/Cu₂O表面修飾疏水性丁胺，用于CO電化學還原。

本文要點：

1）這種催化劑在CO還原電催化反應中，當過電位為-0.7 V，生成C2+產物的法拉第效率達到93.5 %，部分電流密度達到151 mA cm^-2。其中生成乙醇的分電流密度達到111 mA cm^-2，法拉第效率達到68.8 %，這是相關報道的最好結果之一，電催化生成乙烯和乙酸的法拉第效率分別為19.6 % 和5.1 %。

2）這種優異的催化性能來自催化劑表面暴露Cu₂O(111)晶面，以及催化劑的疏水表面和更高的CO濃度。丁胺修飾的催化劑提供合適的疏水環境，降低電極對水的親和性，促進CO的擴散、CO與電極表面的親和性。催化劑具有優異的穩定性和C2+產物選擇性，穩定工作的時間長達100 h，為發展高效率轉化CO₂/CO提供一種性能優異的電催化體系。

Guifeng Ma, et al, A hydrophobic Cu/Cu₂O sheet catalyst for selective electroreduction of CO to ethanol, Nat Commun 14, 501 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-36261-1

https://www.nature.com/articles/s41467-023-36261-1

3. Angew：表面工程穩定菱形六氰基鐵酸鈉錳用于高能鈉離子電池

只含有廉價鐵和錳金屬的菱形六氰合鐵錳鈉(MnHCF)被認為是一種可規?；?、低成本、高能量的鈉離子電池正極材料。然而，意想不到的Jahn-teller效應和顯著的相變會引起Mn溶解和各向異性體積變化，從而導致容量損失和結構不穩定。中科院物理所Yongsheng Hu研究員等報道了一個簡單的室溫路線，在MnHCF表面構建一個神奇的Co_xB表皮。

本文要點：

1）得益于Co_xB層的完全覆蓋和緩沖作用，改性MnHCF陰極表現出抑制的Mn溶解和減少的顆粒內部的晶間裂紋，從而表現出數千循環水平的循環壽命。通過比較真實能源世界中的兩個關鍵參數，即每千瓦時成本和每循環壽命成本，作者開發的Co_xB涂層的MnHCF陰極顯示出比鋰離子電池基準LiFePO₄更具競爭力的應用潛力。

2）這項工作為實現高能鈉離子電池提高了新的可能。

Xu, Chunliu, et al, Surface Engineering Stabilizes Rhombohedral Sodium Manganese Hexacyanoferrates for High-Energy Na-Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217761

DOI: 10.1002/anie.202217761

https://doi.org/10.1002/anie.202217761

4. Angew綜述：乙炔吸附存儲功能性多孔材料

乙炔自從1890年得到工業生產以來，一直在大量的不同材料中起到重要作用，雖然目前各種乙炔工業的制備制造方法非常廣泛，而且發展了許多功能性多孔材料，但是發展更加安全、更加高效、低碳的乙炔處理技術和過程仍非常重要。有鑒于此，曼徹斯特大學Sihai Yang等從材料化學角度，對目前發展的MOF和分子篩等先進多孔材料在乙炔的純化、存儲方面的相關進展進行總結，并且討論相關研究的實用道路，發展新型固體吸附劑和分離技術。

本文要點：

1）討論的主要內容：從混合物中分離乙炔。分別從尺寸選擇和動力學篩分、超分子相互作用、開放位點的配位環境三個角度闡述；多孔材料用于分離乙炔的技術發展水平；乙炔的存儲。

2）總結與展望。實驗室合成多孔吸附材料的目標通常是高晶度和相純度，這有助于研究不同晶體的吸附機理和光譜表征技術的研究，但是并非工業化應用面臨的主要問題。如何發展價格合理、合成速度更加快速、條件溫和、產生更少的廢品、產率更高的技術是關鍵；多孔吸附劑需要塑形或者集成為濾網，從而用于乙炔的分離或存儲。這種過程需要與與粘合劑混合、擠壓、煅燒，因此多孔晶體需要保證具有足夠的穩定性；通常實驗室測試吸附劑的穿透實驗，氣體流量可控制在<100 mL/min，這并沒有達到真實的工業水平。

Xue Han, Sihai Yang, Molecular mechanisms behind acetylene selectivity in functional porous materials, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202218274

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202218274

5. AM：多功能3D打印的仿花粉粒水凝膠微型機器人用于按需錨定和貨物遞送

雖然大多數無線微型機器人能夠通過多響應性來實現復雜的生物醫學功能，但它們的功能執行仍強烈依賴于刺激輸入的范圍，這也嚴重限制了它們的功能多樣性。此外，它們的響應功能往往彼此耦合，這也會導致任務操作發生重疊。有鑒于此，馬克斯-普朗克智能系統研究所Metin Sitti構建了一種3D打印的多功能仿花粉粒微型機器人，其具有三種水凝膠成分：嵌入了鐵鉑(FePt)納米顆粒的季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)，聚N-異丙基丙烯酰胺(pNIPAM)和聚N-異丙基丙烯酰胺丙烯酸(pNIPAM-AAc)。

本文要點：

1）這些結構都具有各自的目標功能，即響應磁場以實現扭矩驅動的表面滾動和轉向、實現對溫度響應的按需表面附著(錨定)以及對pH響應的貨物釋放。

2）這里實驗結果表明，該多功能仿花粉粒微型機器人能夠為構建未來醫療微型機器人提供重要的借鑒，并進一步提高其預期的性能和功能多樣性。

Yun-Woo Lee. et al. Multifunctional 3D-Printed Pollen Grain-Inspired Hydrogel Microrobots for On-Demand Anchoring and Cargo Delivery. Advanced Materials. 2023

DOI: 10.1002/adma.202209812

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209812

6. AEM：調控具有原子級分散的過渡金屬位點的Pt配位環境實現優異的析氫

金屬單原子(SA)催化劑由于每個金屬原子的配位環境所提供的高催化效率而吸引了巨大的關注。然而，設計SAs和多原子(MAs)的局域電子結構仍然是一個挑戰。蔚山科學技術院Kwang S. Kim等合成了由負載在釩和氮共摻雜的碳(VNC)(表示為Pt@VNC)表面上的Pt-SAs、Pt-Pt/V雙原子和小簇組成的原子分散催化劑。

本文要點：

1）在Pt@VNC中，V和Pt原子均勻地分布在N摻雜碳的表面，而少數Pt原子通過V與其他Pt原子連接，形成Pt簇。通過引入原子分散的V位(產生小尺寸的Pt團簇)和V₂O₅團簇，Pt原子的配位結構被調節，顯示出析氫反應(HER)的非凡活性。得益于低電荷轉移電阻，即快速反應動力學，由于SAs和團簇的協同效應，Pt@VNC顯示出優異的催化效率和對HER的穩健耐久性。在10mA cm^-2的電流密度下，它只需要5 mV的超電勢，并顯示出比商業20wt % Pt/C催化劑大15倍的質量活性。

2）這種新穎的催化劑設計策略為通過優化金屬原子的配位結構來最大化催化效率鋪平了道路。

Jin, H., Ha, M., Kim, M. G., Lee, J. H., Kim, K. S., Engineering Pt Coordination Environment with Atomically Dispersed Transition Metal Sites Toward Superior Hydrogen Evolution. Adv. Energy Mater. 2023, 2204213.

DOI: 10.1002/aenm.202204213

https://doi.org/10.1002/aenm.202204213

7. AEM：通過三電極手段解耦高容量電極的精確電化學行為

開發高容量電極需要評估電流密度增加時的電化學行為。目前，用于評估高容量電極的電流密度已經達到新的階段，其中鋰對電極處的極化已經成為準確評估電池電極的技術障礙，導致嚴重的性能和機理錯誤表征。阿貢國家實驗室Zonghai Chen、同濟大學Junsheng Zheng和Liming Jin等通過將單通道三電極手段的高容量電極的精確電化學行為解耦，使得鋰對電極的影響被最小化。

本文要點：

1）測試的高容量石墨電極能夠提供優異的倍率性能，在0.3 C下具有81.7%的容量保持率，以及穩定的循環性能，在225次循環后保持97.5%的實際可逆容量，遠高于用傳統半電池測試手段測試的石墨電極，但與從匹配良好的全電池獲得的結果非常一致，反映了高容量電極的準確電化學性能評估。此外，詳細的電化學機制的阻抗和擴散性質的工作電極也成功地解耦。

2）這項工作揭示了傳統評估配置與不斷增加的測試電流密度之間的不匹配，為不斷增加的高容量電極提供了準確的電化學評估指南，這對高能鋰或其他堿金屬離子電池具有重要意義。

Qin, N., et al, Decoupling Accurate Electrochemical Behaviors for High-Capacity Electrodes via Reviving Three-Electrode Vehicles. Adv. Energy Mater. 2023, 2204077.

DOI: 10.1002/aenm.202204077

https://doi.org/10.1002/aenm.202204077

8. AEM：分子層沉積鋅酮膜誘導鋰金屬負極富LiF界面的形成

鋰金屬負極由于不穩定的固體電解質界面(SEI)而導致庫侖效率低和枝晶生長，這限制了鋰金屬負極的實際應用。南京大學Ai-Dong Li和Huigang Zhang等報道了鋅酮(ZnHQ)通過分子層沉積(MLD)技術共形地制造在3D銅納米線上。

本文要點：

1）在極化時，ZnHQ的末端氧作為強親核試劑攻擊Li雙(三氟甲磺?；?酰亞胺，產生富含LiF的SEI。這種SEI促進了Li的傳輸，切斷了電子傳導，并抑制了鋰枝晶的生長。此外，ZnHQ的鋅原子由于其親鋰性而誘導有利的鋰沉積。MLD帶來的這些優點使ZnHQ改性的CuNW (CuNW@ZnHQ)成為理想的鋰金屬負極，表現出優異的循環性能。一個對稱的CuNW@ZnHQ電池在1mA cm^-2的電流密度下表現出超過7000 h的高循環穩定性。當與鎳/鈷/錳三元氧化物陰極(NCM523)配對時，所得CuNW@ZnHQ||NCM全電池在3.2 mAh cm^-2的面積容量下循環1000次，容量保持率為90%。

2）MLD技術為下一代高能鋰金屬電池帶來新機遇。

Chang, S., et al, Molecular-Layer-Deposited Zincone Films Induce the Formation of LiF-Rich Interphase for Lithium Metal Anodes. Adv. Energy Mater. 2023, 2204002.

DOI: 10.1002/aenm.202204002

https://doi.org/10.1002/aenm.202204002

9. ACS Nano: 提高Cu/CeO₂催化劑在CO₂電還原中的性能極限

提高催化劑的性能極限是CO₂電還原走向實際應用的主要目標。而單原子催化劑是實現這一目標的有效解決方案，然而，單原子位點的負載量和穩定性有限。為了克服這一限制，急需解決載體上單原子負載問題。在此，中國科學技術大學Yujie Xiong、Ran Long報道了提高Cu/CeO₂催化劑在CO₂電還原中性能極限的策略。

本文要點：

1) 作者報道了具有原子精確結構和高表面體積比的超小CeO₂簇（2.4nm）的模型系統，并將其用于負載Cu單原子。以及結合多種表征和理論計算，揭示了Cu單原子在CeO₂簇上的負載位置和負載極限，從而確定了CO₂電還原的最佳配置。

2) 此外，該催化劑具有67%的最大法拉第效率（FE）和?364 mA/cm²的CH₄最大電流密度，并且其可以在較寬的應用電流密度范圍（?50～?600 mA/cm²）內保持50%以上的高CH₄ FE值。該工作展示了一種在原子水平上同時控制活性金屬位點和氧化物載體的可行策略，并為單原子負載效應提供了見解。

Yawen Jiang, et al. Pushing the Performance Limit of Cu/CeO₂ Catalyst in CO₂ Electroreduction: A Cluster Model Study for Loading Single Atoms. ACS Nano 2023

DOI: 10.1021/acsnano.2c10534

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c10534

10. Anal. Chem.：新型AIE探針用于蛋白質磺化原位成像以評估香煙煙霧誘導的炎癥損傷

半胱氨酸磺酸是蛋白質氧化損傷的產物，是也機體和細胞感知氧化應激的重要標志。香煙煙霧(CS)會引發人體炎癥反應，導致體內氧化應激和活性氧(ROS)水平升高?，F有證據表明，蛋白質氧化損傷和香煙煙霧之間存在關系。但由于分析技術的限制，研究者對于二者之間的聯系還知之甚少。有鑒于此，山東師范大學Bo Tang教授和Wen Gao 教授開發了一種具有供體-受體結構的聚集誘導發光(AIE)熒光探針H-1，其具有良好的光學性能，可用于對磺酸生物大分子進行高靈敏度的特異性檢測。

本文要點：

1）實驗將三唑雜環偶聯到三苯胺熒光團上，然后進行陽離子化反應，合成了探針H-1。由于該探針具有較低的細胞毒性，因此可被成功地應用于對細胞內蛋白質磺化的原位成像，并實現對香煙煙霧刺激誘導的炎癥RAW264.7細胞模型中蛋白質磺化的可視化成像。

2）此外，對主動脈和肺的免疫熒光研究表明，僅在CS刺激的血管中會產生顯著的藍色熒光信號，由此表明H-1可用于監測CS刺激的血管磺化損傷。綜上所述，該研究能夠為揭示CS誘導的氧化損傷相關疾病提供一種有效的方法。

Xiaoqing Huang. et al. Novel AIE Probe for In Situ Imaging of Protein Sulfonation to Assess Cigarette Smoke-Induced Inflammatory Damage. Analytical Chemistry. 2023

DOI: 10.1021/acs.analchem.2c04267

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.2c04267