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原創丨彤心未泯（學研匯 技術中心）
編輯丨風云
在強耦合極限下，時間周期光場通過與光子綴飾的Floquet態的雜化，被稱為Floquet工程，已經成為操控固態材料、冷原子和光子系統中量子態的控制旋鈕。這種相互作用導致了量子材料的定制性質，例如狄拉克材料拓撲性質的改變和光學響應的調制。Floquet帶工程的最基本物理在于誘導原始Bloch態和被光子修飾的Floquet邊帶之間的帶雜化。
然而，Floquet工程仍存在以下問題：
1、缺少半導體的動量分辨Floquet帶工程的實驗證明
盡管在過去的十幾年里有廣泛的研究興趣，但沒有實驗證據證明半導體的動量分辨弗洛凱帶工程，這是將弗洛凱工程擴展到廣泛的固態材料的關鍵步驟。
2、亟需驗證Floquet帶工程是否真的現實
對于半導體WSe2，雖然已經觀察到光子修飾的邊帶，但還沒有檢測到帶重整化。在狄拉克材料之外，這樣的Floquet帶工程是否真的現實，仍然是一個長期存在的問題。回答這個問題很重要，特別是考慮到半導體的Floquet帶工程是在拓撲平凡材料中誘導瞬態拓撲態的關鍵步驟。
有鑒于此，清華大學周樹云團隊等人基于時間和角度分辨的光電發射光譜測量，報告了一種模型半導體黑磷的Floquet帶工程的實驗特征。在340-440 meV光子能量的近共振泵浦中，在帶邊附近觀察到強烈的帶正化現象。特別是，光誘導的動態間隙開放在共振點被解決，這與Floquet邊帶同時出現。此外，能帶重整化顯示了沿扶手椅方向有利于泵浦極化的強烈選擇規則，表明由晶格對稱性強制的Floquet能帶工程的偽自旋選擇性。該工作證明了黑磷中的偽自旋選擇性Floquet帶工程，為半導體Floquet工程提供了重要的指導原則。
技術方案：
1、闡明了半導體黑磷的Floquet帶工程機制及光誘導帶重整現象
黑磷的晶格對稱強制的偽自旋選擇性激發提供了一個豐富Floquet帶工程物理贗自旋選擇性的機會，在黑磷中明顯存在光誘導的帶重整化。
2、展示了Floquet帶工程的證據
通過光誘導重整化和Floquet態相同的時間演化證實了Floquet能帶工程，對重整化間隙的泵注量的依賴進一步支持了Floquet帶工程。
3、表明了偽自旋選擇性Floquet工程的重要作用
作者證明了存在晶格對稱強制的偽自旋選擇規則，并通過理論分析和計算反映了光與贗自旋自由度的耦合，表明偽自旋確實可以通過光-物質相互作用矩陣元素發揮重要作用。
4、探究了光誘導的能帶重整化對近共振和非共振泵浦的影響
通過改變泵浦光子能量穿過帶隙來顯示光誘導的能帶重整化對近共振和非共振泵浦的影響，作者不僅解決了能量轉移，而且還解決了動量依賴的帶重整化。
技術優勢：
1、報道了先前未知的贗自旋選擇性
報告了半導體黑磷在近共振泵浦上的Floquet帶工程的實驗特征，它表現出對光偏振的強烈依賴，表明了先前未知的贗自旋選擇性。
2、發現了Floquet帶工程的實驗特征
報告了一種模型半導體黑磷的Floquet帶工程的實驗特征。在340-440 meV光子能量的近共振泵浦中，在帶邊附近觀察到強烈的帶正化現象。
光誘導帶重整
黑磷是一種具有各向異性晶體結構的直接帶隙半導體，可以被MIR泵脈沖共振激發，從而實現高效的Floquet帶工程。這種晶格對稱強制的偽自旋選擇性激發提供了一個可能豐富Floquet帶工程物理贗自旋選擇性的機會。為了尋找Floquet帶工程的特征，將黑磷泵入帶隙上方，使Bloch帶和光誘導側帶重疊并相互作用，結果表明在黑磷中明顯存在光誘導的帶重整化。觀察到的光誘導帶重整化與之前的TrARPES研究形成對比，泵浦光子能量約為1.5 eV，突出了在以前未探索的MIR體系下泵浦對Floquet工程的重要性。
圖 半導體黑磷的Floquet帶工程原理圖
圖 光誘導能帶重整的觀察
Floquet帶工程的證據
Floquet能帶工程得到了光誘導重整化和Floquet態相同的時間演化的支持。Floquet態和光誘導能帶重整化的時間尺度如此相似，意味著電子結構的動態變化可能是由Floquet能帶工程引起的。對重整化間隙的泵注量的依賴進一步支持了Floquet帶工程。結果與Bi2Se3中所展示的Floquet工程框架中的預期比例一致，從而為黑磷的Floquet帶工程提供了進一步的支持。
圖 支持Floquet帶工程的證據
偽自旋選擇性Floquet工程
為了檢查是否存在任何晶格對稱強制的偽自旋選擇性，作者展示了在四種不同實驗幾何條件下測量的TrARPES色散，表明光誘導的帶重整化是區分Floquet帶工程與純Volkov態出現的一個基本特征。光誘導的帶重整化與晶體方向上的泵浦極化有本質的關系，即存在晶格對稱強制的偽自旋選擇規則。理論分析和計算表明，m=0的VB邊和n=?1的CB邊始終耦合，使交流泵產生雜化間隙，而ZZ泵的雜化間隙顯著減小。這與TrARPES實驗結果吻合較好，反映了光與贗自旋自由度的耦合。作者提供了黑磷中Floquet帶工程的實驗證據，并表明偽自旋確實可以通過光-物質相互作用矩陣元素發揮重要作用。
圖 偽自旋選擇性Floquet帶工程
近共振泵浦與非共振泵浦
通過改變泵浦光子能量穿過帶隙來顯示光誘導的能帶重整化對近共振和非共振泵浦的影響。在光子能量從340 meV到420 meV的泵浦過程中觀察到明顯的光誘導帶重整化，這與330 meV的帶隙接近共振。對于非共振泵浦，例如250 meV或500 meV泵浦光子能量，帶重整化被強烈降低，在實驗中幾乎無法檢測到。黑磷中的光誘導帶重整化符合光學Stark效應，這也與Floquet工程密切相關。作者不僅解決了能量轉移，而且還解決了動量依賴的帶重整化。這種對層狀量子材料中的Floquet能帶工程的直接觀察提供了光學Stark效應的電子結構對應物。
圖 帶泵浦光子能量的Floquet帶工程的發展
總之，本文報道的黑磷的光誘導帶重整化與以前的狄拉克材料有兩個主要方面的區別：首先，盡管Bi2Se3和石墨烯的Floquet能帶工程由于整體的各向同性電子結構而不依賴于晶體取向 ，但黑磷的Floquet能帶工程在晶體取向方面表現出更強的泵浦極化選擇性，這是由晶格對稱性所強制的，從而通過贗自旋自由度提供了一個開關Floquet能帶工程的控制旋鈕。第二，盡管狄拉克費米子由于錐形色散可以有效地與不同能量的低能光子耦合，但在半導體黑磷中，色散在間隙邊緣附近表現為拋物線行為，在帶隙附近諧振泵浦時，Bloch帶和Floquet帶之間的相互作用得到了強烈的增強。結果表明，Floquet態在泵浦脈沖持續時間內仍然存在，近共振泵浦增強了能帶重整化，從而突出了共振泵浦在黑磷Floquet能帶工程中的重要性。這種偽自旋選擇性Floquet帶工程提供了利用線性二向色泵浦近共振來操縱黑磷中的時間分辨光學響應的機會。
參考文獻：
Zhou, S., Bao, C., Fan, B. et al. Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus. Nature 614, 75–80 (2023).
DOI：10.1038/s41586-022-05610-3
https://doi.org/10.1038/s41586-022-05610-3
