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氮化硼Nature Electronics丨頂刊日報20230210
納米人 納米人 2023-02-13
1. Nature Electronics:用于增強石墨烯器件陣列的多層六方氮化硼的大面積合成和轉移  

多層六方氮化硼(hBN)可用于在器件結構中保持其他二維材料的固有物理性質。然而,由于難以合成高質量的大面積多層hBN并將其與相同規模的其他二維材料層結合,因此將該材料集成到大規模二維異質結構中仍然具有挑戰性。近日,來自九州大學全球創新中心Hiroki Ago等人發現厘米級多層hBN可以通過化學氣相沉積在鐵鎳合金箔上合成。
         
本文要點:
1) 該研究合成的hBN可以用作石墨烯場效應晶體管的襯底和表面保護層,并且研究還開發了一種集成的電化學轉移和熱處理方法,使得能夠創建高性能石墨烯/hBN異質結;

2) 此外,通過常規和可擴展方法制造的石墨烯場效應晶體管陣列顯示,當hBN用作絕緣襯底時,室溫載流子遷移率會顯著提高,并且在石墨烯被另一個hBN片封裝時,可以進一步增加到10,000?cm2·V?1·s?1

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Fukamachi, S., Solís-Fernández, P., Kawahara, K. et al. Large-area synthesis and transfer of multilayer hexagonal boron nitride for enhanced graphene device arrays. Nat Electron (2023).
DOI: 10.1038/s41928-022-00911-x
https://doi.org/10.1038/s41928-022-00911-x
         

2. Nature Communications:通過表面晶格約束效應直接觀察加速氫溢出  

揭示氫轉移的方式以及哪些因素控制固體表面上的氫電導率對于提高含氫反應的催化性能十分關鍵,然而,粉末催化劑的結構復雜性尤其是氧化物催化劑,極大限制了相關的研究。鑒于此,來自中國科學院大連化學物理研究所傅強,中國科學院大連化學物理研究所Rentao Mu等人在Pt(111)襯底上構建了條狀MnO(001)和柵格狀Mn3O4(001)單層,并研究了頂部的氫溢出。
         
本文要點:
1) 該研究的原子尺度可視化表明,Pt中的氫物種沿著MnO(001)上的條紋單向擴散,而在Mn3O4(001)中呈現各向同性路徑,H2氣氛中的動態表面成像顯示,氫在MnO上的擴散速度比在Mn3O4上的擴散快4倍,這是由一維表面晶格約束效應促進的;

2) 此外,理論計算表明,均勻和中等的O-O距離有利于氫擴散,而低配位表面O原子則抑制氫擴散,們的工作說明了氧化物催化劑對氫溢出的表面晶格限制效應,并為提高氫溢出效率提供了一條有希望的途徑。

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Liu, Y., Zhang, R., Lin, L. et al. Direct observation of accelerating hydrogen spillover via surface-lattice-confinement effect. Nat Commun 14, 613 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-36044-8
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36044-8
         

3. Nature Communications:用于自主連接微纖維的自紡長絲  

絲狀束結構在自然界中無處不在,通過各種中尺度超分子元件的組裝可以實現高度適應性功能和結構完整性。合成、拓撲集成模擬物的工程路線通常需要精確協調控制多個細絲的形狀和位置,這在沒有復雜機械或勞動密集型加工的情況下是一個極大的挑戰。鑒于此,來自馬薩諸塞大學阿默斯特分校Alfred J. Crosby,Gregory M. Grason,Todd Emrick等人開發了一種光褶皺設計,從而可以將局部曲率和扭曲編碼為中尺度聚合物細絲,使其能夠編程轉換為目標三維幾何結構。
         
本文要點:
1) 該研究發現,細絲陣列的圖案化光褶皺可以驅動自主紡紗,以形成高度纏結且結構堅固的連接細絲束,在單個細絲中,光折痕則解鎖了通向空間中任意三維曲線的路徑;

2) 該研究開發的光折痕介導的捆綁建立了一種變革范式,使智能的自組裝介觀結構能夠模擬自然界(如肌腱和肌肉纖維)和宏觀工程世界(如繩索)中的性能差異結構。

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Barber, D.M., Emrick, T., Grason, G.M. et al. Self-spinning filaments for autonomously linked microfibers. Nat Commun 14, 625 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-36355-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36355-w
         

4. Joule: 二聚體小分子受體實現高效穩定的有機太陽能電池  

雖然基于小分子受體(SMA)的有機太陽能電池(OSC)功率轉換效率(PCE)得到顯著提高,但其長期穩定性不足以實現商業化。近日,慶尚大學Yun-Hi Kim、Bumjoon J. Kim、韓國科學技術院Bumjoon J. Kim利用二聚體小分子受體實現高效穩定的有機太陽能電池。
 
本文要點:
1) 作者發現SMA的二聚化可以顯著增強基于SMA的OSC的穩定性,并且二聚SMA(DYBO)可以獲得具有高PCE(>18%)的OSC,這使得它們能夠超越基于其單體對應物MYBO(PCE=17.1%)的OSCs。此外,基于DYBO的OSC具有優異的熱穩定性和光穩定性。

2) DYBO基OSC即使在100°C下連續暴露6000小時仍保持其初始PCE的80%以上,而MYBO基OSCs在36小時內降解至其初始PCC值的~80%。DYBO基OSC的高穩定性主要歸因于DYBO具有179°C的高玻璃化轉變溫度(Tg)(MYBO的Tg=80°C)和改善的共混混溶性,從而在熱應力下穩定了其共混物形態。

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Sun Cheng, et al. Dimerized small-molecule acceptors enable efficient and stable organic solar cells. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.01.009
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.01.009
         

5. EES: 全方位超分子兩性離子水凝膠電解質實現環境適應性無枝晶水鋅離子電容器  

具有水凝膠電解質(HEs)的水性鋅離子電容器(ZIC)具有高可持續性、高安全性、高能量/功率密度和優異力學性能等優點,長期以來一直被認為是極具潛力的大規模柔性儲能技術。然而,鋅陽極受到水電解質中枝晶失效、腐蝕和H2析出的挑戰,從而阻礙了柔性ZIC在各種復雜情況下的應用。在此,北京林業大學Yang Jun利用全方位超分子兩性離子水凝膠電解質實現環境適應性無枝晶水鋅離子電容器。
 
本文要點:
1) 作者利用分子工程策略設計了具有快速離子穿梭特性的全方位超分子兩性離子水凝膠電解質(SZHE),其具有優異的機械界面環境魯棒性、優異的離子電導率(48 mS cm?1)、優異的Zn2+轉移數(0.86)和自我修復能力。此外,SZHEs具有原位修復循環引起的裂紋和調節Zn2+溶劑化結構的能力,還可以引導均勻Zn沉積和在Zn/電解質界面處建立貧H2O界面,從而可以保護Zn免受枝晶生長和副反應的影響。

2) 作者通過理論模擬和實驗表征發現,由于這些特性的共同作用,使得所組裝的ZIC在容量、能量密度和自?20至60?℃的循環壽命方面都優于目前?生物醫學設備和在惡劣環境中工作的可穿戴電子設備。該工作為開發無枝晶和環境適應性鋅基儲能系統的SZHEs提供新的見解。

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Qingjin Fu, et al. All-Around Supramolecular Zwitterionic Hydrogel Electrolytes Enabling Environmentally Adaptive Dendrite-Free Aqueous Zinc Ion Capacitors. EES 2023
DOI: 10.1039/D2EE03793A
https://doi.org/10.1039/D2EE03793A
         

6. EES: 通過全溶液工藝實現具有高效和機械堅固性的可拉伸半透明有機光伏  

具有高效率和高透明度的可拉伸有機光伏(OPV)仍然是可穿戴應用的巨大挑戰。近日,香港理工大學Li Gang通過全溶液工藝實現具有高效和機械堅固性的可拉伸半透明有機光伏。
 
本文要點:
1) 作者報道了一種用于半透明OPV的完整解決方案處理設備框架, 即通過AZO@silver納米線(AgNWs)@AZO(AAA)復合材料形成了背面可拉伸的透明電極(STE),它不僅為有效的電荷傳輸和收集提供了3D長距離傳輸路徑,還增強了界面穩定性。基于AAA的OPV具有12.8%的功率轉換效率(PCE),并且平均可見光透射率為26.7%。

2) 此外,作者將熱塑性聚氨酯嵌入AgNWs作為前STE,并基于全溶液工藝的半透明OPV具有10.9%的PCE。OPV還具有優異的機械穩定性,其在500次10%拉伸釋放循環后保持初始PCE的76.5%。該工作為構建可穿戴應用和皮膚類電子產品中半透明OPV奠定了基礎。

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Huang Jiaming, et al. Intrinsically Stretchable, Semi-transparent Organic Photovoltaics with High Efficiency and Mechanical Robustness via Full Solution Process. EES 2023
DOI: 10.1039/D2EE03096A
https://doi.org/10.1039/D2EE03096A
         

7. Angwe: 單原子Rh多相催化劑上通過氫氨基烷基化實現C-N偶聯  

C-N偶聯對化學工業中精細化學品的合成和藥物開發具有重要意義。近日,堪薩斯大學Franklin (Feng) Tao在單原子Rh多相催化劑上通過氫氨基烷基化實現C-N偶聯。
 
本文要點:
1) 烯烴的加氫氨基烷基化是C-N偶聯的串聯反應,其首先通過烯烴的加甲?;扇?,然后通過醛的還原胺化生成胺。作者報道了一種負載型催化劑(命名為Rh1/P25),即固定在P25納米顆粒上單一分散的Rh1原子。

2) 烯烴和胺的六次氫氨基烷基化反應表明其對C-N偶聯具有高催化活性,并且叔胺的選擇性為90-100%。P25上單分散的Rh1O4具有比分子催化劑[Rh(cod)2]BF4更高的氫氨基烷基化活性和選擇性。與分子催化劑相比,基于Rh的單原子Rh非均相催化(Rh1/P25)可以容易地從反應物和產物中分離出來,并可重復用于多次氫化氨基烷基化,以及可以以低成本回收。

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Li Yuting, et al. C-N Coupling through Hydroaminoalkylation on a Single-Atom Rh Heterogeneous Catalyst. Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202214332
https://doi.org/10.1002/anie.202214332
         

8. Nano Lett.: Au納米粒子在各向異性ReS2上的定向遷移和快速聚結  

界面原子構型及其演化在混合零維(0D)金屬納米顆粒(NP)和二維(2D)半導體的結構穩定性和功能性中起著關鍵作用。而通過原子分辨率原位觀察界面演化是一種重要的方法。近日,北京科技大學王榮明、 孫穎慧報道了Au納米粒子在各向異性ReS2上的定向遷移和快速聚結。
 
本文要點:
1) 作者通過像差校正透射電子顯微鏡原位研究了Au NP在各向異性ReS2上的定向遷移和結構演化。作者發現,直徑小于3nm的Au NP在ReS2上的遷移優先沿著b軸方向。并通過密度泛函理論計算表明,較低的擴散能壘可以實現定向遷移。

2) 作者將Au-NPs的聚結動力學由頸部半徑(r)和時間(t)的關系來定量描述,表示為r2=Kt。該工作為研究金屬/2D材料的界面結構演變提供了一種原子分辨動態分析方法,這對研究基于混合維納米材料的納米器件穩定性至關重要。

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Yadi Cao, et al. Directional Migration and Rapid Coalescence of Au Nanoparticles on Anisotropic ReS2. Nano Letters 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04278
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c04278
         

9. Nano Lett.: 高可逆鎂電池中溴化鎂添加劑調節無鈍化固體電解質界面  

高可逆鎂電池化學需要與當前電極高度兼容的合適電解質配方。通常,常規電解質在鎂陽極上形成鈍化層,而使用的MgCl2添加劑會導致電池組件的嚴重腐蝕和陽極穩定性低。近日,新加坡科技研究局Zhi Wei She通過溴化鎂添加劑調節無鈍化固體電解質界面。
 
本文要點:
1) 作者對一系列鹵化鎂作為常規雙(六甲基二硅肼)鎂基電解質中的潛在電解質添加劑進行了比較研究。其中包含MgBr2的新型電解質配方在鎂電鍍/剝離中表現出優異性能,即在0.5mA/cm2和0.5mAh/cm2的1000次循環中,平均庫侖效率為99.26%。

2) 進一步分析表明,其在原位形成了堅固的鎂陽極-電解質界面,從而導致了鎂–Mo6S8電池在100次循環中無枝晶鎂沉積和穩定的循環性能。該研究證明了新型MgBr2基電解質配方的合理性,并且該電解質具有3.1V的高陽極穩定性,從而證明其具有廣闊的應用前景。

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Deviprasath Chinnadurai, et al. A Passivation-Free Solid Electrolyte Interface Regulated by Magnesium Bromide Additive for Highly Reversible Magnesium Batteries. Nano Letters 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00033
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00033
         

10. Nano Lett.:具有彈性和抗穿刺性的Si3N4納米纖維海綿  

陶瓷納米纖維海綿由于具有超高的孔隙率、較低的導熱系數、較大的比表面積和化學穩定性而引起了人們的廣泛關注。從纖維本身的調節到3D網絡的構建方法,人們正在努力改善陶瓷海綿的力學性能,以滿足實際應用。迄今為止,通過結構設計已經實現了陶瓷納米纖維海綿的彈性壓縮,但在更復雜的應力狀態下,它們仍然表現出脆性斷裂。近日,西安交通大學Lei Su,Hongjie Wang采用旋轉化學氣相反應法制備了可伸縮的超輕α-Si3N4納米纖維海綿。
         
本文要點:
1)這種柔而堅固的Si3N4納米纖維沿著旋轉的上升氣流生長,形成了高度排列和良好互連的結構,具有彈性可伸縮性、可壓縮性和抗穿刺性的獨特組合。

2)研究人員系統地跟蹤了Si3N4納米纖維海綿的形成過程。通過優化制備工藝參數,最終制備出多功能Si3N4納米纖維海綿。

3)海綿具有獨特的柔韌性(彎曲、扭曲和剪切可逆)、抗拉性(斷裂伸長率>80%)、彈性拉伸(20%)和壓縮(60%)、抗穿刺性、高空氣過濾效率(>99.8%)和低壓降(棉纖維的38%),使陶瓷海綿成為一種有望在復雜壓力條件下應用的高性能多孔材料,例如可穿戴的呼吸器,以保護人們免受PM2.5的污染和可能的微生物。

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Mingzhu Li, et al, Resilient and Antipuncturing Si3N4 Nanofiber Sponge, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04475
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04475

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