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第一作者：武晨宇、劉亞美

通訊作者：趙英杰、李志波、酒同鋼

通訊單位：青島科技大學、中科院青島能源所

研究亮點：

1. 利用螺二芴衍生物作為三維構筑核心，運用亞胺鍵構建了具有長程共軛的三維 COF 結構。

2. 在鈣鈦礦太陽能電池中實現了同比15-18%的相對光電轉換效率提升。

3. 實驗及 DFT 模擬揭示了其光響應性電池提升機制。

二維、三維材料是目前國際上功能材料的研究熱點，近年來逐漸成為材料科學領域最熱門的研究方向之一。因其拓撲規則結構及由此帶來的殊異理化性質，其在光電轉換、信息技術、電子、能源、催化、器件等領域的優勢逐漸顯露。與傳統線性聚合物材料不同，由于二維、三維材料的獨特結構，控制功能性單體在二維或三維方向的有序聚合或者絡合是構建該類新材料并產生定向功能性應用的關鍵科學問題之一。

青島科技大學趙英杰教授、李志波教授團隊在二維、三維材料的制備方法及能源催化應用方面取得系列研究進展。運用多種有機化學反應，如[4+4]環加成、Glaser偶聯、席夫堿反應等先后實現了該種新材料的固相、界面、溶液相制備并探索了其光催化、太陽能電池等領域的應用（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 10016–10024; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2018, 10, 53-58; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2018, DOI: 10.1021/acsami.8b03311; Asian J. Org. Chem., 2018, 7, 906–909; Chin. J. Polymer Sci. 2018, 36, 425-444）。

最近，趙英杰教授、李志波教授團隊聯合青島能源所酒同鋼研究員團隊，利用螺二芴衍生物作為三維構筑核心，運用亞胺鍵構建了具有長程共軛的三維 COF 結構。

TOC

作者從螺二芴衍生物的有機合成入手，運用“受體-供體”構建策略設計了供電子性螺二芴基團與吸電子性苯基/聯二苯基通過亞氨鍵交替連接的長程共軛體系，并運用經典的席夫堿反應合成了具有相應長程共軛體系的三維 COF 材料 （SP-3D-COF）。在保有以往三維 COF （如 COF-300）全部性質的同時，SP-3D-COF 展現出優異的光電性能。

與 COF-300 等類似，由席夫堿反應合成的 SP-3D-COF（圖 1）通過 PXRD（圖 2）及氣體吸附（圖3）測定表征出良好的結晶性和均一的孔徑分布。其中，以苯基作為線性連接單元的 SP-3D-COF 1 表現為六重穿插的 dia 結構，而以聯二苯基作為線性單元的 SP-3D-COF 2 則由于更大的框架空間而表現為七重穿插的 dia 結構。

圖 1 兩種三維COFs的合成路線

圖 2 兩種COFs的 PXRD 表征及其晶格峰歸屬分析

圖 3 氮氣吸附結果及孔徑分布

通過簡單的“混合-超聲-靜置”法摻雜入平均光電轉換效率（平均PCE）為 15.8%的平面鈣鈦礦太陽能電池 ITO/P₃CTK/CH₃NH₃PbI₃/PC₆₁BM/ZnO/Al 的鈣鈦礦層中（圖 4），并分別獲得 18.3% 及 18.7% 的平均 PCE，相對提升高達 15-18%；其中，SP-3D-COF 1 的最高PCE 達19.1%。此外，器件暗電流在摻雜后顯著減小，各參數如 J_sc、FF亦獲得顯著提升；PCE、V_oc、J_sc 和 FF 結果分布在摻雜器件中明顯更窄，摻雜器件展現出出色的電學穩定性。

圖 4 三維COFs在鈣鈦礦太陽能電池中的摻雜結果及相關表征

運用多重光學及電學表征手段，并在理論計算的輔助下，SP-3D-COF 在鈣鈦礦層中的光響應性交互機理及其對于避免電子-空穴重組的機理得以被進一步揭示（圖 5）。

圖 5 三維COFs在鈣鈦礦太陽能電池中光響應性作用機理及 DFT 計算

總之，文章利用螺二芴衍生物作為三維構筑核心，構建了具有長程共軛的三維 COF結構，并實現了鈣鈦礦電池性能的提升。該方法及其光響應性電池提升機制為該領域提供了借鑒。

參考文獻：

Wu C , Liu Y, Liu H, et al. Highly Conjugated Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks Based on Spirobifluorene for Perovskite Solar Cell Enhancement[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b06291

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06291

作者簡介：

通訊作者：

趙英杰，青島科技大學高分子學院教授。2011年博士畢業于中科院化學所，師從李玉良院士。先后在瑞士日內瓦大學、蘇黎世聯邦理工學院從事博士后研究，2016年回國獨立開展科研工作。青年人才項目獲得者，青島市拔尖人才。主要研究方向為二維、三維高分子材料與功能超分子體系。

目前已發表文章50余篇，作為第一作者或通訊作者在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nature Communications, Chem. Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces等國際學術期刊上發表文章20余篇。

主頁：http://yingjiezhao.com

李志波，青島科技大學高分子學院教授，2011年IUPAC江教授新材料青年獎獲得者，2012年國家杰出青年基金獲得者，國家有突出貢獻的中青年專家，泰山學者優勢特色學科人才團隊領軍人才；曾任中國科學院化學研究所科技處處長（2013.4-2014.4），現任青島科技大學科技處處長、材料學部主任，Chinese Journal of Polymer Science 副主編，中國化學會青年化學工作者委員會主任。

主要從事可降解功能高分子合成與結構表征、刺激響應嵌段共聚物的可控聚合方法學、有機-無機納米復合材料的可控合成聚性能研究。主持和參加多項國家項目，如基金委面上和重點項目、國家杰出青年基金、基金委重大研究計劃重點項目、中科院方向性創新項目、中科院先導專項等。在Science、JACS、Adv. Mater.、Macromolecules、Biomacromolecules、Langmuir 等國際核心期刊發表文章90 余篇。

主頁：http://taishanteam.qust.edu.cn/sysjs/sysljrw.htm

實驗室主頁：http://taishanteam.qust.edu.cn/index.htm

酒同鋼，中科院青島生物能源與過程研究所研究員，碳基光伏材料與器件團隊負責人，寧波市3315創新人才計劃及中國科學院青年創新促進會會員。主要研究方向為基于新型碳材料石墨炔的太陽能電池的界面性質調控與器件性能研究，近年來對有機光電材料、無機納米材料及有機/無機雜化太陽能電池器件進行了深入的研究并獲得了一系列成果，發表SCI論文40余篇。

主頁：http://sourcedb.qibebt.cas.cn/zw/zjrc/201707/t20170717_4833687.html

第一作者：

武晨宇，新南威爾士大學先進高分子設計中心在讀博士生，師從 Cyrille Boyer 教授。曾于李志波教授團隊從事三維高分子結構設計，師從趙英杰教授。主要研究方向為可控光聚合反應、計算機輔助有機光催化劑結構設計、光響應性有機供體-受體結構設計。

主頁：https://www.kira.studio/

劉亞美，青島科技大學高分子學院在讀碩士生，導師趙英杰教授。主要研究方向為三維有機共價骨架材料的設計合成。

研究者招募

青島科技大學泰山學者優勢特色學科人才團隊李志波教授，趙英杰教授課題組誠聘博士后、講師數名，主要從事二維、三維材料制備及功能探索研究。

專業需求

1.  研究者獲得物理、材料、化學等相關學科博士學位；

2.  具有納米材料制備、電催化、能源背景的研究者將優先考慮；

3.  品行端正，工作認真負責，具有團隊合作精神、獨立從事科學研究的能力及良好的英語水平。

聘請待遇

1.     博士后年薪 15-20萬元，出站后考核優秀者可推薦留校工作。參照《青島市博士后培養留青計劃》：博士后出站后選擇留青工作或創業的，給予25萬元的安家補貼。

2.     近5年以第一作者或唯一通訊作者在國際重要學術刊物發表本學科方向的論文被SCI、CSSCI收錄5篇及以上。其中，在化學、材料等相關領域發表SCI論文累計影響因子30以上，并有高影響因子、高被引的代表性論文；或在機械自動化、化工、數理信息、環境安全工程等相關領域發表SCI論文累計影響因子20以上；可直接聘為副教授。享受如下待遇：1）提供20萬元住房補貼和10萬元的安家費。2）自然科學類提供20萬元科研啟動經費。

3.     根據業績團隊和學校每年還進行額外獎勵。同時，業績納入學校年度文章獎勵范疇，積極支持和鼓勵獲聘人員申請和主持各類科研項目。

導師簡介：

趙英杰，青島科技大學高分子學院教授。2011年博士畢業于中科院化學所，師從李玉良院士。先后在瑞士日內瓦大學、蘇黎世聯邦理工學院從事博士后研究，2016年回國獨立開展科研工作。青年人才項目獲得者，青島市拔尖人才。

主要研究方向為二維、三維高分子材料與功能超分子體系。目前已發表文章50余篇，作為第一作者或通訊作者在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nature Communications, Chem. Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces等國際學術期刊上發表文章20余篇。

李志波，現任青島科技大學教授，博士生導師，山東省泰山學者優勢特色學科人才團隊支持計劃領軍人才。2011年獲國際純化學和應用化學聯合會江教授新材料青年獎，2012年獲國家杰出青年科學基金項目資助。先后承擔國家自然科學基金重點項目、面上項目、中科院方向創新項目等10余項。

以第一作者或通訊聯系人在Scienc、JACS、Adv.Mater.、Macromolecules、Biomacromolecules、Langmuir等國際核心期刊發表文章80余篇，他人引用1500余次，引用超過100次以上的論文7篇。申請中國專利5項，授權3項。主要研究方向為可降解功能高分子合成與結構表征、刺激響應聚氨基酸的可控聚合方法學、聚多肽為模板的有機-無機納米復合材料的可控合成聚性能研究。

應聘材料

請應聘者將pdf格式的個人簡歷（包含詳細教育背景、研究領域、代表性成果）發至yz@qust.edu.cn，郵件主題注明“應聘”

聯系人

趙英杰 老師

郵箱：yz@qust.edu.cn

地址：青島市鄭州路53號青島科技大學

課題組主頁：http://yingjiezhao.com