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清華/復旦/北大合作Nature!
學研匯 技術中心 納米人 2023-03-06
特別說明:本文由學研匯技術 中心原創撰寫,旨在分享相關科研知識。因學識有限,難免有所疏漏和錯誤,請讀者批判性閱讀,也懇請大方之家批評指正。

原創丨彤心未泯(學研匯 技術中心)
編輯丨風云

研究背景

在過去的三十年中,PG現象在高轉變溫度銅氧化物中普遍存在,表現為費米能級附近電子態的部分去除。它的微觀起源一直是凝聚態物理學的核心問題,可能與超導機理密切相關。一些研究指出了在PG相邊界(通常稱為T*)發生相變和對稱性破缺的可能性,對稱敏感實驗表明,時間反轉對稱(TRS)以及空間旋轉和反轉對稱在T*以下被打破。

關鍵問題

然而,PG現象的研究仍存在以下問題:
1、目前仍未真正觀測到對稱破缺的形態
到目前為止,還沒有實驗報道在真實空間中這種不尋常的(可能是組合的)對稱破缺的形態,使得主要的對稱破缺難以捉摸。
2、微觀階數參數難以捉摸
雖然光學研究表明介觀域較小,但所有這些實驗都缺乏納米尺度的空間分辨率,微觀階數參數至今仍難以捉摸。

新思路

有鑒于此,清華大學朱靜院士、復旦大學車仁超教授和北京大學李源副教授等人報告了使用洛倫茲透射電子顯微鏡(LTEM)首次直接觀察到在PG狀態下的低摻雜銅酸鹽YBa2Cu3O6.5中的拓撲自旋紋理。CuO2薄片的自旋織構具有渦狀磁化密度,長度尺度較大,約為100 nm。作者確定了拓撲自旋紋理存在的相圖區域,并證明了正交-II氧階和合適的樣品厚度是技術觀測拓撲自旋紋理的關鍵。作者還討論了拓撲自旋結構、PG態、電荷順序和超導性之間有趣的相互作用。

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技術方案:
1、發現了室溫下的拓撲自旋紋理
作者利用LTEM在YBa2Cu3O6.5中獲得了室溫下拓撲自旋織構的驚人發現,這種效應是純磁性的,屬于PG態。
2、探究了拓撲自旋織構隨磁場和溫度的演化
作者沿著光束方向施加磁場,探究了磁場和溫度對拓撲自旋特征的影響,表明自旋織構具有突發性,對PG階段TRS斷裂的微觀形式有了新的認識。
3、解析了氧序和樣品厚度的作用
作者發現氧有序的作用是使樣品局部完美,使自旋紋理沿c軸自由有序,而LTEM對比強烈依賴于厚度。
4、繪制了YBa2Cu3O6+x中拓撲自旋織構的相圖
通過研究兩個含氧量不同的樣品(YBa2Cu3O6.0和YBa2Cu3O6.9),表明自旋織構僅限于PG態。通過對所有實驗結果的匯總,得到了YBa2Cu3O6+x相圖的拓撲自旋織構視圖。

技術優勢:
1、首次在PG狀態下直接觀察到拓撲自旋結構
通過使用LTEM結合低漂移的液氦階段,首次報道了在PG態下直接觀察未摻雜銅氧化物YBa2Cu3O6.5的拓撲自旋織構。
2、獲得了拓撲自旋織構的證據
作者利用基于強度傳輸方程(TIE)的相位重建技術,獲得了拓撲自旋織構的證據。

技術細節

拓撲自旋紋理的發現
在高溫銅氧化物超導體中,YBa2Cu3O6+x被廣泛研究。母體化合物YBa2Cu3O6是反鐵磁絕緣體,通過空穴(氧)摻雜成為超導體。YBa2Cu3O6+x的正交晶體結構較為復雜,晶胞中存在兩個扭曲的CuO2層形成雙電層,并進一步形成Cu-O鏈。YBa2Cu3O6+x透射電子顯微鏡(TEM)樣品為矩形和楔形。在樣品形貌中可見的厚度梯度,使作者可以找到最佳的LTEM信號對比度作為厚度的函數,而無需對可能的自旋紋理,如c軸相關長度做出假設。通過QPt軟件的TIE方法對LTEM圖像進行分析,推導出樣品的實空間自旋紋理和相應場強,通過色輪將每個自旋紋理中的磁場向量可視化。作者在YBa2Cu3O6.5中獲得了室溫下拓撲自旋織構的驚人發現,這種效應是純磁性的,屬于PG態

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圖  通過LTEM分析了T*以下PG區YBa2Cu3O6+x的相圖和拓撲自旋織構

隨磁場和溫度的演化
作者沿著光束方向施加磁場,以檢查觀察到的拓撲自旋特征是否受到影響。結果表明,當磁場超過140 mT (300k)和338 mT (10k)時,拓撲特征消失,說明了拓撲自旋織構的面內分量被外加場抑制。隨著冷卻,拓撲自旋織構變得更加健壯,但這些臨界磁場都出奇地小,這意味著自旋織構具有突發性。本工作中的觀察對PG階段TRS斷裂的微觀形式有了新的認識。

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圖  不同磁場和溫度場下拓撲自旋織構的演化

氧序和樣品厚度的作用
TEM的高空間分辨率為拓撲自旋織構的出現與局部晶體結構之間的關系提供了進一步的信息。作者分別顯示了選定的區域1和區域2的電子衍射,其中區域2表現出自旋織構,出現了超衍射點=。由于Cu-O鏈上氧的有序摻雜,這些超衍射點表明了一個調制波矢量q=<1/2 0 0>的有序上層結構。模擬衍射圖與實驗結果一致。區域1和區域2的晶體結構差異在于區域2同時包含富氧鏈和缺氧鏈,并且表現出YBa2Cu3O6.5摻雜氧鏈的短程鄰位-II有序。作者認為氧有序的作用是使樣品局部完美,使自旋紋理沿c軸自由有序。自旋織構是在CuO2薄片中,因為它沒有表現出Cu-O鏈所暗示的明顯的各向異性;然而,在這個階段還不能完全排除由充氧鏈引發的磁性。仔細觀察數據可以發現,LTEM對比度逐漸向過薄的樣本區域下降,但突然向過厚的區域下降。這表明,在過度的樣本厚度中,自旋紋理相互關聯在能量上是不利的,這可能是由一種類似于helimagnet薄膜中粒子樣自旋紋理的機制造成的。這種c軸相關性的內在抑制可能解釋了為什么中子衍射觀察到TRS在大塊中斷裂,而LTEM對比強烈依賴于厚度。

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圖  YBa2Cu3O6.5有無拓撲自旋織構的原子和電子結構

YBa2Cu3O6+x中拓撲自旋織構的相圖
進一步研究了兩個含氧量不同的樣品(YBa2Cu3O6.0和YBa2Cu3O6.9)。在Mott絕緣體(YBa2Cu3O6.0)或奇異金屬(YBa2Cu3O6.9)狀態下,沒有觀察到拓撲自旋織構。正如預期的那樣,在這兩個樣品中沒有觀察到超衍射點。再加上YBa2Cu3O6.5在室溫下觀察到拓撲自旋織構,這些結果有力地表明自旋織構僅限于PG態。通過對所有實驗結果的匯總,得到了YBa2Cu3O6+x相圖的拓撲自旋織構視圖。信號在進入CDW和超導態時各自的消失和再現表明盡管CDW階數可能會像前面討論的那擾亂自旋織構的相關性,但自旋織構肯定可以與超導共存。
         

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圖  YBa2Cu3O6+x中拓撲自旋織構的相圖


展望

總之,作者在納米尺度上發現了YBa2Cu3O6.5超導體PG態的拓撲自旋織構。自旋織構似乎是一種“脆弱的”涌現現象,需要特殊的條件才能觀察到,但它與CDW和超導相具有有趣的關系。本工作的發現通過提供微觀結構的直接圖像,揭開了PG狀態下隱藏的TRS斷裂之謎。

參考文獻:
Wang, Z., Pei, K., Yang, L. et al. Topological spin texture in the pseudogap phase of a high-Tc superconductor. Nature (2023). 
https://doi.org/10.1038/s41586-023-05731-3

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