1. Nature Commun.：由具有超高能量吸收能力的金和銅的獨立準BCC納米晶格制成的機械超材料
納米晶格具有高強度、高比強度和高能量吸收等誘人的力學性能，然而，目前此類材料無法實現上述性質的有效融合和可擴展生產，這極大阻礙了其在能源轉換等領域的應用。鑒于此，來自中國科學院現代物理研究所的Jinglai Duan，重慶大學Ling Zhang等人開發了一種金和銅準體心立方（準BCC）納米晶格，納米束的直徑小到34?nm。
本文要點：
1) 該研究表明，盡管其相對密度低于0.5，但準BCC納米晶格的壓縮屈服強度甚至超過了它們的同體積對應物，并且，這些準BCC納米晶格展現出超高的能量吸收能力，例如金準BCC納米晶格的100±6 MJ m?3和銅準BCC納米晶格110±10?MJ m?3，有限元模擬和理論計算表明，準BCC納米晶格的變形主要受納米束彎曲的影響；
2) 此外，反常的能量吸收能力主要來源于金屬的自然高機械強度和塑性、尺寸減小引起的機械增強以及準BCC納米晶格結構的協同作用，由于樣品尺寸可以以高效率和出色的成本效應放大到宏觀尺度，本研究中報道的具有超高能量吸收能力的準BCC納米晶格有望在傳熱、導電和催化應用中展現巨大潛力。
Cheng, H., Zhu, X., Cheng, X. et al. Mechanical metamaterials made of freestanding quasi-BCC nanolattices of gold and copper with ultra-high energy absorption capacity. Nat Commun 14, 1243 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-36965-4
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36965-4
2. Nature Commun.：通過纏繞環狀纖維的孔彈性擠出控制擠出物的體積分數
當球形或近球形顆粒的懸浮液通過收縮時，顆粒體積分數會保持不變或減小。與這些顆粒懸浮液相比，近日來自普林斯頓大學機械與航空航天工程系的Howard A. Stone等人觀察到糾纏的纖維懸浮液在通過收縮后體積分數增加了14倍。
本文要點：
1) 該研究將這種反應歸因于纖維之間的纏結，這種纏結使得網絡比液體移動得更快，通過改變纖維幾何形狀，研究還發現纏結源自互鎖形狀或高纖維柔性；
2) 此外，定量孔隙彈性模型成功解釋了速度和擠出物體積分數的增加，這些結果提供了一種新的策略，即在交付過程中，利用纖維體積分數、柔韌性和形狀來調整軟材料的性質，例如懸浮液濃度和孔隙率（在醫療保健、三維打印和材料修復中常會出現的情況）。
Pan, Z., Nunes, J.K., Duprat, C. et al. Controlling extrudate volume fraction through poroelastic extrusion of entangled looped fibers. Nat Commun 14, 1242 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-36860-y
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36860-y
3. JACS: 沸石膜的室溫合成以優化微觀結構和提高丁烷異構體分離性能
從技術經濟和生態友好的角度來看，高性能沸石膜的室溫 (RT) 合成仍然是一個巨大的挑戰。在這項工作中，大連理工大學Yi Liu開創了 RT 制備良好共生純二氧化硅 MFI 沸石 (Si-MFI) 膜的先河，這是通過在外延生長過程中采用高反應性 NH4F 介導的凝膠作為營養物實現的。
本文要點：
1）得益于引入氟化物陰離子作為礦化劑以及在室溫下精確調節的成核和生長動力學，可以有意控制它們的晶界結構和厚度，因此在進料摩爾比為10/90的情況下，Si-MFI膜的正/異丁烷分離系數(96.7)和正丁烷滲透率(5.16×10?7 mol m?2 s?1 pa?1)達到了前所未有的水平，遠遠超過了文獻報道的最先進的膜。
這種RT合成方法對于制備高度b取向的Si-MFI薄膜也是有效的，從而為制備具有優化的微結構和優異性能的各種分子篩膜顯示出巨大的前景。
Yi Liu, et al, Room-Temperature Synthesis of Zeolite Membranes toward Optimized Microstructure and Enhanced Butane Isomer Separation Performance, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c00009
https://doi.org/10.1021/jacs.3c00009
4. JACS：Ru-PNP/離子液體系統的多功能 CO2 加氫-脫氫催化
社會需要新的可持續能源解決方案來滿足不斷增長的能源需求。綠色氫和 Power-to-X 技術可能會成為這一轉變的主要參與者。碳捕獲和利用 (CCU) 可以降低世界對化石資源的依賴，并有助于減少大氣中的溫室氣體水平。近日，丹麥技術大學Martin Nielsen，安特衛普大學Shoubhik Das報道了在離子液體(ILs)中，Ru-CO2 PNP[Ru=Ru；PNP=2,6-bis(di-tert-butylphosphinomethyl)pyridine]]絡合物對CO2可逆加氫和甲酸(FA)脫氫反應具有較高的催化活性。
本文要點：
1）新的催化體系依賴于Ru?PNP和IL的協同結合，并在25℃、1bar CO2/H2(1：5)的連續流量下進行二氧化碳加氫，生成相對于IL的14 mol%FA。在40巴CO2/H2(1：1)的壓力下，提供126 mol%的FA/IL，對應的FA的時空產率(STY)為0.15 mol L?1 h?1。在25℃下，還實現了模擬沼氣中CO2的轉化。
2）此外，在質子交換膜燃料電池的熱集成條件下(<100 ℃)，Ru?PNP/IL體系催化FA脫氫的平均周轉頻率高達11,000 h?1。在0.005 M Ru?PNP/IL體系中，4 mL在4個月內轉化14.5L脂肪酸，循環次數超過1800萬次，CO2和H2的STAT為35.7molL?1h?_1。最終完成了13個加氫/脫氫循環，沒有失活跡象。
這些結果證明了Ru?PNP/IL體系作為FA/CO2電池、氫釋放劑和氫化二氧化碳轉化器的潛力。
Luca Piccirilli, et al, Versatile CO2 Hydrogenation?Dehydrogenation Catalysis with a Ru?PNP/Ionic Liquid System, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c10399
https://doi.org/10.1021/jacs.2c10399
5. JACS: 用銦(I)鹵化物和氨基膦合成的InP量子點的窄近紅外發射
在氯化鋅存在下與鹵化銦 (III) 反應的非自燃氨基膦已成為膠體磷化銦 (InP) 量子點 (QD) 合成中有前途的磷前體。盡管如此，由于所需的 P/In 比為 4:1，使用這種合成方案制備大尺寸（>5 nm）、近紅外吸收/發射 InP QD 仍然具有挑戰性。此外，氯化鋅的添加導致結構紊亂和淺陷阱態的形成，從而導致光譜展寬。為了克服這些限制，格勒諾布爾-阿爾卑斯大學Peter Reiss引入了一種依賴于使用鹵化銦 (I) 的合成方法，鹵化銦既是銦源又是氨基膦的還原劑。
本文要點：
1）開發的無鋅單次注入方法可以獲得邊長>10 nm 和窄尺寸分布的四面體 InP QD。通過改變鹵化銦（InI、InBr、InCl），第一個激子峰可在 450 到 700 nm 之間調諧。
2）使用磷 NMR 的動力學研究揭示了兩種反應途徑的共存，即通過 In(I) 和通過氧化還原歧化還原轉氨氨基膦。在室溫下用原位產生的氫氟酸 (HF) 蝕刻所獲得的 InP QD 的表面會導致強烈的光致發光 (PL) 發射，量子產率接近 80%。
3）InP 核 QD 的表面鈍化是通過使用單分子前體二乙基二硫代氨基甲酸鋅的低溫（140°C）ZnS殼來實現的。獲得的InP/ZnS核/殼QD在 507-728 nm 范圍內發射，表現出小的Stokes位移 (110-120 meV) 和窄PL線寬（728 nm 時為 112 meV）。
Ranjana Yadav, et al, Narrow Near-Infrared Emission from InP QDs Synthesized with Indium(I) Halides and Aminophosphine, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c13834
https://doi.org/10.1021/jacs.2c13834
6. AM: 使用混合稀釋劑策略降低有機光伏的電荷生成和復合以獲得19.4%的效率
由于稀釋效應，三元共混物是提高有機光伏（OPV）器件性能的有效策略。而電荷產生和復合之間的折衷仍然是一個挑戰。近日，浙江大學陳紅征使用混合稀釋劑策略降低有機光伏的電荷生成和復合，并獲得19.4%的效率。
本文要點：
1) 作者提出了一種混合稀釋劑策略，以進一步提高OPV的器件效率。具體而言，具有聚合物供體（即PM6）和非富勒烯受體（NFA）（即BTP-eC9）的高性能OPV系統被混合稀釋劑稀釋，混合稀釋劑包括BTP-S17的高帶隙NFA和BTP-S16的低帶隙NFB（與BTP-eC的類似）。與BTP-eC9混溶性更好的BTP-S17可以顯著提高開路電壓（VOC），而BTP-S16最大化了電荷生成或短路電流密度（JSC）。
2) BTP-17和BTP-S16的相互作用使得電荷產生和復合之間能夠更好地折衷，從而導致19.76%的高器件性能。作者對載流子動力學的進一步分析驗證了混合稀釋劑對平衡電荷生成和復合的有效性。因此，該工作為高性能OPV的進一步商業化提供了有效的策略。
Tianyi Chen, et al. Compromising Charge Generation and Recombination of Organic Photovoltaics with Mixed Diluents Strategy for Certified 19.4% Efficiency. Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202300400
https://doi.org/10.1002/adma.202300400
7. AM: 具有連續生物物理和生化梯度的多層分層水凝膠，用于增強全層骨軟骨缺損的修復
分層骨軟骨缺損的修復需要復雜的梯度重建；然而，目前很少有連續梯度鑄造策略考慮與細胞適應性，多梯度元素和精確梯度鏡像天然組織的臨床實踐的相關性。鑒于此，北京化工大學蔡晴、喻盈捷和北京大學第三醫院張辛等人使用合成的超順磁性納米羥基磷灰石納米棒（MagHA）開發了在納米HA含量、機械和磁性方面具有連續梯度的水凝膠，該納米棒易于對短磁場做出響應。
本文要點：
1）為了精確重建骨軟骨組織，研究人員根據健康兔膝關節的磁共振成像（MRI）計算優化的梯度模式。然后，對MagHA進行圖案化以形成循證梯度，從而在從頂部到底部匹配的軟骨-骨界面的外部磁刺激下產生遞增的HA、機械和電磁信號。
2）為了使這種深度依賴性生物信號起作用，開發了適應性水凝膠以適應細胞浸潤。此外，該方法應用于配備有局部磁場的兔全層骨軟骨缺損。令人驚訝的是，這種多層梯度水凝膠以完美的異質特征修復骨軟骨單元，這模擬了軟骨到軟骨下的逐漸過渡。
總的來說，這是第一項將適應性水凝膠與磁驅動MagHA梯度相結合以在骨軟骨再生中取得有希望的結果的研究。
Zhang, L., et al., (2023), Multileveled Hierarchical Hydrogel with Continuous Biophysical and Biochemical Gradients for Enhanced Repair of Full-thickness Osteochondral Defect. Adv. Mater.. 2209565.
https://doi.org/10.1002/adma.202209565
8. AM: MOFs穩定金屬納米粒子的電子態和微環境以促進電催化氮還原
調節催化金屬位點的局部電子結構和微環境在電催化中起著關鍵作用，但仍然是一個巨大的挑戰。近日，中國科學技術大學江海龍利用MOFs穩定金屬納米粒子的電子態和微環境以促進電催化氮還原。
本文要點：
1) 具有富電子態的PdCu納米顆粒被封裝到磺酸鹽功能化金屬有機框架中,表示為UiO-66-SO3H（簡稱為 UiO-S），并且通過涂覆疏水性聚二甲基硅氧烷（PDMS）進一步調節它們的微環境層，進而獲得 PdCu@UiO-S@PDMS。
2) 該催化劑對電化學氮還原反應具有高NRR活性，并且法拉第效率為13.16%，產率為20.24 μg h?1mgcat.?1。實驗和理論結果共同表明，質子化和疏水性微環境為 NRR 提供質子，同時抑制競爭性析氫反應，PdCu@UiO-S@PDMS 中富電子的 PdCu 位點有利于 N2的形成H* 中間體并降低 NRR 的能壘，從而使其具有良好的性能。
Lulu Wen, et al. Electronic State and Microenvironment Modulation of Metal Nanoparticles Stabilized by MOFs for Boosting Electrocatalytic Nitrogen Reduction. Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202210669
https://doi.org/10.1002/adma.202210669
9. AEM: 通過協同結合的快速離子導體實現安全和高能量密度的鋰離子電池
富含鎳的層狀氧化物陰極有利于實現電池驅動電動汽車的更長行駛里程和更低成本，然而其面臨著循環壽命和熱穩定性差的重大挑戰。近日，浙江大學陸俊、北京科技大學詹純、上海交通大學姚振鵬通過協同結合的快速離子導體實現安全和高能量密度的鋰離子電池。
本文要點：
1) 眾所周知，陰極-電解質界面的不可逆氧析出對富鎳陰極的電化學和熱穩定性至關重要。作者將實驗與密度泛函理論（DFT）計算相結合，著重研究不可逆的氧釋放，以解決性能退化和安全問題。作者通過引入陰極表面的氧離子導體，并通過其穩定的氧空位抑制活化的表面晶格氧離子。同時，結合在涂層中的富鋰快速離子導體協同增強了通過陰極電解質界面的Li擴散路徑。
2) 通過簡單的一步處理實現的這一復雜多功能表面改性，達到了對熱穩定富鎳陰極的成功設計和開發，經過約400次循環后，其健康狀態高達80%，并且工作電壓高達4.5V。該研究提供了一種克服高能陰極容量與魯棒性的策略。
Lifan Wang, et al. Enabling an Intrinsically Safe and High-Energy-Density 4.5 V-Class Lithium-Ion Battery with Synergistically Incorporated Fast Ion Conductors Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202203999
https://doi.org/10.1002/aenm.202203999
10. AFM：用于實現三維水凝膠結構的咔唑基陰離子離子水溶性雙光子引發劑
通過雙光子聚合（TPP）制備的3D水凝膠結構在生物醫學領域中具有吸引力。通常，傳統的有機溶劑是有毒的，殘留在制造的3D結構中的殘留物對細胞有害。因此，中國科學院理化技術研究所鄭美玲等人提出了基于陰離子-離子咔唑的水溶性雙光子引發劑（TPI）3,6-雙[2-（1-甲基吡啶鎓）乙烯基]-9-甲基咔唑二糖基酯（BT）來構建任意3D水凝膠結構。
本文要點：
1）葫蘆[7]脲（CB7）和BT形成結合比為1:1的主客體復合物（CB7/BT），進一步提高了TPI的水溶性，生物相容性和非線性吸收性能。制備由光引發劑CB7/BT和單體聚（乙二醇）二丙烯酸酯組成的水溶性光致抗蝕劑以探索TPP制造能力。
2）電子順磁共振測量顯示CB7/BT通過烷基引發光聚合。光刻膠的激光閾值功率為6.3mW，TPP在780nm處的特征尺寸為127nm。與使用碘化物作為陰離子的先前工作相比，具有對甲苯磺酸根陰離子的引發劑表現出更高的結合能、更大的雙光子吸收截面和雙光子制造分辨率，這表明通過改變陰離子離子基團來提高水溶性TPI的制造能力是一種很有前途的方法。所提出的策略將為生物醫學領域的進一步應用提供高潛力。
Bin, F.-C., Guo, M., Li, T., Zheng, Y.-C., Dong, X.-Z., Liu, J., Jin, F., Zheng, M.-L., Carbazole-based Anion Ionic Water-Soluble Two-Photon Initiator for Achieving 3D Hydrogel Structures. Adv. Funct. Mater. 2023, 2300293.
https://doi.org/10.1002/adfm.202300293
11. AFM：用于快速響應和超穩定電離子人工肌肉的有機框架MXene納米結構
電離子軟致動器能夠連續變形，取代不合規的剛性機械部件，在下一代元宇宙接口和軟機器人領域引起了越來越多的興趣。于此，韓國科學技術院Il-Kwon Oh等人報道了一種用于超穩定電離子人工肌肉的新型MXene（Ti3C2Tx）電極錨定錳基1,3,5-苯三甲酸金屬有機骨架（MnBTC）。
通過簡單的超分子自組裝，Ti3C2Tx MnBTC雜化納米結構與聚（3,4-亞乙基二氧噻吩）聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT:PSS）的導電聚合物形成配位鍵、氫鍵和親水性相互作用，從而形成機械柔性和電離子活性電極。電極優異的電氣和電化學性能源于MnBTC的本質分層納米結構和Mxene的快速電子傳輸行為之間的協同效應，導致離子在離子交換膜中快速擴散和調節。
發現基于Ti3C2Tx MnBTC開發的人工肌肉在低驅動電壓（0.5 V）下表現出高彎曲位移（12.5 mm）和超快響應時間（0.77 s），以及寬頻率響應（0.1–10 Hz）和優異的穩定性（在43200 s時保持98%），而不會對致動性能造成任何失真。此外，設計的電激活人工肌肉被成功地用于演示玩偶中的眼球運動，包括眨眼和眼球運動。
Garai, M., et al., Metal Organic Framework-MXene Nanoarchitecture for Fast Responsive and Ultra-Stable Electro-Ionic Artificial Muscles. Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2212252.
https://doi.org/10.1002/adfm.202212252
12. Biomaterials：仿生樹突狀聚合物微球誘導增強T細胞活化和擴增以用于過繼腫瘤免疫治療
目前已有多種多種生物活性材料被開發以用于體外擴增T細胞和過繼T細胞免疫治療，它們也稱為人工抗原呈遞細胞(aAPCs)。然而，幾乎所有已報道的設計策略都采用T細胞激活的生物分子修飾相對光滑的表面，而這并不能很好地模擬樹突細胞(DC，一種具有高比表面積的天然抗原呈遞細胞(APCs)類型)的樹突形態特征。有鑒于此，蘇州大學陳紅教授和劉莊教授設計了一種親水性單體介導的表面形態控制策略以合成生物相容型的樹狀聚(N-異丙基丙烯酰胺)微球，并將其用于構建模擬天然APCs(如DC)表面形態的aAPCs。
本文要點：
1）研究發現，在保持相同配體密度的情況下，基于樹狀聚合物微球的aAPCs (DPM珠) 能夠比表面光滑的aAPCs更加有效地擴增CD8+ T細胞。
2）實驗結果表明，DPM珠擴增的抗原特異性CD8+ T細胞過繼轉移能夠對B16-OVA荷瘤小鼠表現出顯著的抗腫瘤作用。綜上所述，該研究能夠為構建具有增強T細胞擴增能力的仿生aAPCs提供一個新的概念。
He Yang. et al. Biomimetic dendritic polymeric microspheres induce enhanced T cell activation and xpansion for adoptive tumor immunotherapy. Biomaterials. 2023
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S014296122300056X
