1. Science Advances：用程序剪切波無創測量軟材料內部的局部應力
不同長度尺度上的機械應力在理解生物系統的功能和工程軟件機器和設備方面起著重要作用，然而，原位非侵入性探測局部機械應力仍然面臨挑戰，尤其是當機械性能未知時。鑒于此，來自清華大學的yanping cao和哈佛醫學院Guo-Yang Li等人提出了一種基于聲彈性成像的方法。
本文要點：
1) 該研究開發這一方法，主要是可以通過測量定制編程聲輻射力引起的剪切波速度來推斷軟材料中的局部應力；
2) 此外，使用超聲換能器遠程激發和跟蹤剪切波，研究通過對各向同性水凝膠中的單軸和彎曲應力以及骨骼肌中的被動單軸應力成像，展示了該方法的應用，且這些測量都是在不了解材料本構參數的情況下進行的，這一方法有望在從軟結構和機器的健康監測到診斷改變軟組織應力的疾病等方面得到廣泛的應用。
Y.P. Cao, et al. Noninvasive measurement of local stress inside soft materials with programmed shear waves. Sci. Adv. (2023).
DOI: 10.1126/sciadv.add4082
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add4082
2. Science Advances：層次交織微殼材料的設計、性能和拓撲
輕質堅韌的工程材料通常設計為具有三維層次結構和相互連接的結構構件，這些構件的連接點對其性能有害，因為它們充當損傷累積的應力集中點和較低的機械彈性。近日，來自加州理工學院的Julia Greer和Widianto P. Moestopo等人首次引入了一種以前未被探索的建筑材料，其組件相互交織，不包含連接，并將微結作為這些分層網絡中的構建塊。
本文要點：
1) 該研究的拉伸實驗證實，與懸垂結的分析模型在數量上接近一致，從而表明結拓撲結構允許一種能夠保持形狀的新變形機制；
2) 此外，與編織結構相比，吸收能量增加了~92%，破壞應變增加了~107%，與拓撲相似的整體晶格相比，比能量密度增加了~11%，這一工作創建了具有可調形狀重構和能量吸收能力的高度可擴展的低密度材料。
J. Greer, et al. Knots are not for naught: Design, properties, and topology of hierarchical intertwined microarchitected materials. Sci. Adv. (2023).
DOI: 10.1126/sciadv.ade6725
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade6725
3. Science Advances：波動介導的微型滾輪在障礙物條件下的流體力學捕獲
眾所周知，障礙物可以在軌道上以流體動力學方式捕獲細菌和合成的微型物體，捕獲時間嚴重依賴于運動對象的流體場，且需要噪音才能逃脫陷阱。鑒于此，來自美國西北大學的Michelle Driscoll和Ernest B. van der Wee，巴黎理工學院Blaise Delmotte等人通過使用實驗和模擬研究了障礙物對微滾輪的捕獲。
本文要點：
1) 該研究發現，微型滾輪是靠近底表面的旋轉粒子，其具有由外部旋轉磁場施加的規定推進方向，驅動它們運動的流場與先前研究的游泳運動員截然不同；
2) 此外，研究發現，可以通過改變障礙物大小或膠體障礙物排斥勢來控制捕獲時間，并詳細地探討了陷阱的機制，并發現了兩個顯著的特征：微滾輪被限制在障礙物的尾流中、且只能以布朗運動進入陷阱。雖然在動力系統中通常需要噪聲來逃脫陷阱，但在這項研究中，他們證實噪聲是到達流體動力學吸引子的唯一方法。
M. Driscoll, et al. A simple catch: Fluctuations enable hydrodynamic trapping of microrollers by obstacles. Sci. Adv. (2023).
DOI: 10.1126/sciadv.ade0320
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade0320
4. JACS: 在單羥基銅催化劑上使用分子氧將甲烷選擇性氧化成乙酸
乙酸是一種工業上重要的化學品，主要通過使用貴金屬基均相催化劑對甲醇進行羰基化生產。作為一種低成本原料，甲烷通過多步工藝在商業上轉化為乙酸，包括能源密集型甲烷蒸汽重整、甲醇合成，以及隨后的甲醇羰基化。近日，印度理工學院Kuntal Manna報道了在溫和的條件下，以分子氧(O2)為氧化劑，在Ce-UiO?(OH)多孔金屬鈰有機骨架中的單銅羥基中心上，甲烷一步直接轉化為醋酸。
本文要點：
1）Ce-UiO MOF 負載的單位點銅羥基催化劑在 115 °C 的水中以 96% 的選擇性提供了 335 mmol gcat-1 的極高乙酸生產率，Cu TON 高達 400。
2）光譜和理論研究以及對照實驗表明，甲烷轉化為乙酸是通過氧化羰基化發生的，其中甲烷首先通過σ鍵復分解在銅羥基位點被激活，得到 Cu-甲基物質，然后在原位進行羰基化-產生一氧化碳并隨后被水水解。
這項工作可以指導合理設計多相豐富的金屬催化劑，用于在溫和和環境友好的反應條件下將甲烷活化和轉化為乙酸和其他有價值的化學品。
Neha Antil, et al, Selective Methane Oxidation to Acetic Acid Using Molecular Oxygen over a Mono-Copper Hydroxyl Catalyst, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c12042
https://doi.org/10.1021/jacs.2c12042
5. JACS：雙金屬ZnCo-ZIF電催化ORR制備H2O2
MOF具有高度可調控的結構，并且成為2電子ORR的制備H2O2的一類電催化劑，但是發展基于MOF并且高H2O2選擇性和高產率的2e-ORR電催化劑仍非常困難。有鑒于此，華中師范大學余承忠（Chengzhong Yu）、劉超（Chao Liu）、同濟大學韋廣豐（Guangfeng Wei）等報道通過在原子和納米兩個尺度設計MOF，構筑了Zn/Co雙金屬分子篩咪唑骨架結構材料（ZnCo-ZIFs），實現了優異的2e-ORR性能。
本文要點：
1）實驗和DFT理論計算結果，說明通過原子尺度精確控制MOF材料結構，調控水分子參與ORR電催化反應過程，通過形貌調控暴露的晶面，能夠調控催化活性位點的不飽和度。
2）通過原子尺度和納米尺度兩個尺度的結構調控，很好的實現改善ORR的動力學和熱力學。當Zn/Co的比例為9/1且{001}為主要暴露晶面，ZnCo-ZIF具有最好的催化活性，2e-選擇性達到~100 %，H2O2的產率達到4.35 mol gcat-1 h-1。這項工作為發展具有優異2e-ORR電催化活性的MOF材料提供幫助。
Chaoqi Zhang, et al, Crystal Engineering Enables Cobalt-Based Metal–Organic Frameworks as High-Performance Electrocatalysts for H2O2 Production, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c11446
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11446
6. JACS: 用于2,3-二氫苯并呋喃可見光光合作用的定制COF
多相光催化是解決能源和環境問題的一種生態友好和可持續的方法。最近，基于共價有機框架（COF）的非均相光催化劑由于其在光催化有機轉化中的顯著性能和可回收特性而受到了廣泛關注，為基于貴金屬/有機染料的均相光催化催化劑提供了一種潛在替代品。近日，阿卜杜拉國王科技大學Mohamed Eddaoudi報道了用于2,3-二氫苯并呋喃可見光光合作用的定制COF。
本文要點：
1) 作者報道了一種非金屬、可見光活化且可重復使用的非均相光催化劑Hex-Aza-COF-3，可用于通過苯酚與烯烴的選擇性氧化[3+2]環加成合成2,3-二氫苯并呋喃。此外，作者使用Hex-Aza-COF-3非均相光催化劑，通過[3+2]環加成反應合成天然產物（±）-康菲卡爾潘和（±）－紫檀素。
2)在Hex-Aza-COF-3中，存在的剛性雜環單元（吩嗪和六氮雜三苯基）增強了共價鍵，從而增強了可見光吸收，并縮小了能帶，以及在光催化反應中產生了優異的活性、電荷傳輸特性、穩定性和可回收性。
Prakash T. Parvatkar, et al. A Tailored COF for Visible-Light Photosynthesis of 2,3-Dihydrobenzofurans. JACS 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c10471
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c10471
7. Angew：用于光催化過氧化氫生產的芘基共價有機骨架
過氧化氫（H2O2）是一種用途廣泛的綠色化學品，廣泛應用于消毒、漂白、化學合成、航空航天等各個領域。近年來，有機半導體特別是無金屬聚合物，如石墨碳氮化物（g-C3N4），線性共軛聚合物，共價三嗪骨架（CTFs）和共價有機骨架（COFs）已成為光催化H2O2生產的有前途的材料。近日，根特大學Pascal Van Der Voort制備了四種含有芘單元的高度多孔共價有機框架 (COF)，并探索了用于光催化H2O2生產的方法。
本文要點：
1）實驗研究得到密度泛函理論計算的補充，證明芘單元比先前報道的聯吡啶和（二芳基氨基）苯單元對H2O2生產更具活性。H2O2分解實驗證實，芘單元在COF大表面積上的分布對催化性能起著重要作用。
2）Py-Py-COF雖然比其他COF含有更多的芘單元，但由于在有限的表面積上小范圍內密集的芘濃度，會導致高H2O2分解。因此，采用兩相反應體系（水-苯甲醇）來抑H2O2分解。這是第一份關于將芘基COFs應用于光催H2O2生成的兩相系統的報告。
Jiamin Sun, et al, Pyrene-Based Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202216719
DOI: 10.1002/anie.202216719
https://doi.org/10.1002/anie.202216719
8. AM：二維納米聲敏劑通過促進能量傳遞增強聲動力治療
雖然聲動力療法(SDT)在癌癥治療方面表現出了良好的前景，但SDT的臨床應用也因缺乏有效的聲敏劑(SSs)而受到了很大的限制。有鑒于此，芝加哥大學林文斌教授設計構建了一種基于二維納米尺度金屬有機層(MOLs)的新型高效納米聲敏劑。
本文要點：
1）MOL由Hf-oxo二級結構單元(SBUs)和銥基連接劑(DBB-Ir)所組成。研究者通過在 SBUs上錨定聲敏劑(TBP)而制備了TBP@MOL。，與游離的TBP配體和三維納米尺度金屬有機骨架Hf-TBP相比，TBP@MOL的單線態氧(1O2)生成效率分別高出14.1和7.4倍。研究發現，將TBP SSs隔離在MOL的SBUs上可以防止激發的敏化劑發生聚集猝滅，而激發的DBB-Ir橋接配體與TBP SSs之間的三重態-三重態Dexter能量轉移可以更有效地捕獲廣譜聲致發光，二者能夠協同增強TBP@MOL的1O2生成。
2）實驗結果表明，將TBP SSs錨定在MOL表面還能夠增強激發態敏化劑與基態三重態氧之間的能量轉移，從而提高1O2的生成效率。在結直腸癌和乳腺癌的小鼠模型中，TBP@MOL可表現出明顯高于Hf-TBP和TBP的SDT療效。綜上所述，這項研究工作開發了一種通過促進能量轉移來設計有效的納米聲敏劑的新策略，其能夠有效地捕獲廣譜的聲致發光并增強1O2的生成。
Gan Lin. et al. Two-Dimensional Nanosonosensitizers Facilitate Energy Transfer to Enhance Sonodynamic Therapy. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202212069
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202212069
9. AM: 用于多功能和智能應用的柔性量子點發光器件
量子點發光二極管（QLED）由于其在器件效率、可見光區域的顏色純度/可調諧性以及在各種襯底上的溶液處理能力方面的優異性能， 使其成為極具潛力的柔性和超薄電致發光（EL）照明和顯示材料。近日，西北工業大學黃維院士、福州大學李福山、福建師范大學Liu Yang對用于多功能和智能應用的柔性量子點發光器件進行了綜述研究。
本文要點：
1)靈活的QLED通過充當可穿戴集成系統中的輸入/輸出端口，使其在物聯網和人工智能時代具有無限的可能。而在開發具有高性能、優異靈活性/甚至可拉伸性以及新興應用的靈活QLED方面仍存在挑戰。作者回顧了QLED的最新發展，包括量子點材料、工作機制、柔性/可拉伸策略和圖案化策略，并重點介紹了其新興的多功能集成和智能應用，包括可穿戴光學醫療設備、壓力傳感EL設備和神經智能EL設備。
2) 我作者還總結了剩余的挑戰，并對靈活的QLED的未來發展進行了展望。該綜述有望為柔性QLED提供系統的理解和寶貴的啟示，以同時滿足新興應用的光電子和柔性特性。
Qinghong Lin, et al. Flexible Quantum Dot Light-Emitting Device for Emerging Multifunctional and Smart Applications. Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202210385
https://doi.org/10.1002/adma.202210385
10. AEM: 氧化釕的電子和晶格工程用于高活性和穩定的水分裂
開發高活性和穩定的雙功能貴金屬基電催化劑以實現全解水極具挑戰性。近日，青島科大劉希恩、劉尚果、揚州大學Feng Ligang報道了氧化釕的電子和晶格工程用于高活性和穩定的水分裂。
本文要點：
1) 作者通過簡單的熔鹽法開發了一種具有氧空位的金紅石結構釕鋅固溶體氧化物（Ru0.85Zn0.15O2-δ）。Ru0.85Zn0.15O2-δ具有豐富的超小納米顆粒簇邊緣，以及超低的過電勢，即在10 mA cm?2電流密度下，酸性析氧反應（OER）為190 mV，堿性析氫反應（HER）為14 mV。此外，它在不同電解質中具有優異的全解水活性和耐久性。
2) 實驗表征和密度泛函理論計算表明，Zn和氧空位的摻入可以通過電荷再分配優化RuO2的電子結構，從而顯著抑制可溶性Rux>4的生成，并優化了OER氧中間體的吸附能。同時，Zn的摻入可以扭曲局部結構，以激活扭曲Ru0.85Zn0.15O2-δ上的懸空O原子作為質子受體，從而牢固結合H2O*中的H原子以穩定H2O，并顯著提高HER活性。
Liqiang Hou, et al. Electronic and Lattice Engineering of Ruthenium Oxide towards Highly Active and Stable Water Splitting. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300177
https://doi.org/10.1002/aenm.202300177
11. AEM: 用于鋰石榴石固態電池的燒結LLZO支架
盡管鋰石榴石固態電池領域取得了重大進展，但其在電流密度和面積容量超過1mA cm?2和1mAh cm?2的情況下，Li7La3Zr2O12（LLZO）/Li界面處形成空腔阻礙了其進一步發展。近日，蘇黎世聯邦理工學院Maksym V. Kovalenko、Kostiantyn V. Kravchyk報道了用于鋰石榴石固態電池的燒結LLZO支架。
本文要點：
1) 由于施加電流密度的不均勻性，導致鋰枝晶的形成，使電池表現出有限的循環穩定性。而另一方面，薄LLZO電解質的制造方法限制了Li石榴石固態電池的高能量密度。為了解決這兩個具有挑戰性的問題，作者提出了一種簡單的燒結方法，并得到了平均孔徑為2.5μm，厚度為50-μm的薄多孔LLZO膜。
2) 這種多孔LLZO膜不僅提供了一種有效的方法來減輕由于增加的LLZO/Li表面積而導致的LLZO-Li界面處空隙的形成，而且還最大化了能量密度。結果表明，在0.5mA cm?2的電流密度下，作者制備的多孔LLZO膜具有超過1480小時的長循環穩定性。
Faruk Okur, et al. Intermediate-Stage Sintered LLZO Scaffolds for Li-Garnet Solid-State Batteries. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202203509
https://doi.org/10.1002/aenm.202203509
