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特別說明：本文由學研匯技術 中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創丨彤心未泯（學研匯 技術中心）

編輯丨風云

在愛因斯坦因發展量子理論而獲得諾貝爾獎一個世紀后，光電發射已經成熟為探測材料化學和電子性質的領先實驗方法。重點主要集中在對初級光電子的分析上。相比之下，二次光電子的光譜結構，特別是位于光電發射光譜的低動能區域，在物理學和材料科學領域受到的關注要少得多。在材料方面，二次光電子是至關重要的，它決定了高效光電正極材料的性能。光電陰極是一種利用光電效應將光子轉化為電子的材料，是許多依賴于光探測或電子束產生的現代技術的關鍵基礎。

然而，二次光電子的研究存在以下問題：

1、直接從二次光電發射光譜(SPS)中獲得新的物理現象具有挑戰性

次級光電子也編碼與多體激發態相關的復雜物理特征，以及散射和輸運過程中涉及的非平衡動力學，這都是由60多年前提出的三步模型從現象上描述的。光發射過程的完整量子力學描述仍然是一項艱巨任務。

2、光電陰極的開發仍存在瓶頸

目前存在的光電陰極是基于傳統金屬和半導體，這些金屬和半導體大多是60年前發現的，具有良好的理論基礎，這一成熟領域的進展僅限于基于復雜材料工程的光電陰極性能的改進。

有鑒于此，西湖大學何睿華等人報道了通過簡單真空退火制備的SrTiO₃(100)單晶重構表面的不同尋常的光電發射特性，超出了現有的理論描述。與其他正電子親和(PEA)光電陰極不同，PEA SrTiO₃表面在室溫下產生離散的二次光電發射光譜，這是高效負電子親和光電陰極材料的特征。在低溫下，光電發射峰值強度大大增強，并且在非閾值激勵下獲得的電子束顯示縱向和橫向相干性，至少將已知記錄打破一個數量級。在二次光電發射中觀察到的相干性的出現指向了在當前理論光電發射框架中所包含的基礎新過程的發展。因此，SrTiO₃是首個全新的光電陰極量子材料，為需要強相干電子束而不需要單色激發、電子過濾或束流加速的應用開辟了新的前景。

技術方案：

1、探究了SPS的TA依賴演化

作者研究了同一SrTiO₃(100)樣品在800°C到1200°C范圍內表面重建的演變，對T_A=1100°C時RT附近的SPS進行了?v依賴的研究。在所有情況下觀察到定性相似的離散線形，這指出了兩個強峰的光電發射終態性質。

2、實現了SPS峰強度的增加

使用不同的hv研究了T_A=1100°C時SPS的演化作為樣品溫度(T)的函數，結果表明使用不同的hv，兩個峰值在定量上觀察到相似的變化，低T下的SPS峰強度整體增強了一個數量級。

3、觀測了SPS中的帶色散

作者證明了E_k??空間中二次光電發射的離散性質，將二次光電發射單色性提高了至少60倍，光束加速到相對論速度可以使時間相干性進一步提高兩個數量級以上。

技術優勢：

1、發現了世界首例具有本征相干性的光陰極量子材料

通過簡單真空退火制備的SrTiO₃(100)單晶重構表面的不同尋常的光電發射特性，超出了現有的理論描述，發現了首個全新的光電陰極量子材料。

2、將光電發射強度提高一個數量級，打破了已知記錄

SrTiO₃在低溫下，光電發射峰值強度大大增強，并且在非閾值激勵下獲得的電子束顯示縱向和橫向相干性，將已知記錄打破一個數量級。

3、提出了超越成熟的光電發射理論框架的新物理

本工作的發現指出了這種新型光電陰極量子材料的卓越性能，并提出了超越成熟的光電發射理論框架的新物理。

4、證實了PEA表面的類NEA發射及反常的PEA光電陰極

作者作者排除了NEA與SrTiO₃(100)表面的相關性，證實了它的PEA性質。此外，作者表明了PEA行為與在SrTiO₃上的發現形成了強烈的對比。

技術細節

從連續光譜到離散光譜

用低能電子衍射(LEED)和二次光電發射(ARPES)研究了同一SrTiO₃(100)樣品在800°C到1200°C范圍內表面重建的演變。在表面重建出現之前，樣品呈現出連續的、無特征的線形。當T_A在900°C以上增加時，強度開始聚集在LEED圖中的分數點周圍，表明2×1表面重建的形成，角度集成SPS具有定性類似于氫化金剛石(100)表面的線形。為了量化之前依賴T_A的演化，考慮了SPS強度最大值的相對強度以及2×1 LEED點的相對強度作為T_A的函數，結果表明兩者之間存在密切聯系，在整個進化過程中觀察到SPS最大強度增加了100倍。作者對T_A=1100°C時RT附近的SPS進行了?v依賴的研究。在所有情況下觀察到定性相似的離散線形，這指出了兩個強峰的光電發射終態性質，這兩個峰與系統中一些原本未被占據的狀態有關。

圖  hv= 21.2 eV時，在RT附近測量到的SPS的T_A依賴演化

從強烈到更強烈的發射

使用不同的hv研究了T_A=1100°C時SPS的演化作為樣品溫度(T)的函數，結果表明使用不同的hv，兩個峰值在定量上觀察到相似的變化。在?v =6.2 eV下的t依賴研究表明，峰值1的強度增加了約2倍，而峰值2的變化很微妙。?v =10.0 eV的T依賴研究顯示了截然不同的情況:當T從280 K下降到100 K時，峰值1的強度增加了近三個數量級，峰值2的強度增加了不止一個數量級。上述與T相關的數據表明，在6.2-10.0 eV的?v窗口中，低T下的SPS峰強度整體增強了一個數量級。

圖  在T_A=1100°C時測量的SPS的T依賴演化

從離散光譜到相干光束

與所有現有的NEA光電陰極不同，SrTiO₃樣品在本體和表面上都是高度結晶的，這使得能夠在整個T范圍內獲得SPS中各種觀測峰的帶色散。盡管SPS中的強度分布非常不同，但在?v的情況下，峰值1和峰值2的帶色散相似。作者證明了E_k??空間中二次光電發射的離散性質，SrTiO₃在10.0* eV下的SPS僅存在峰1，并且在氫化金剛石納米團簇上的二次光電發射單色性提高了至少60倍。這種創紀錄的高能量單色性表明，從光電陰極直接發射的(初始)電子束具有異常高的縱向/時間相干性，并且無需使用閾值激發或任何電子能量過濾器，否則會損害電子束強度。光束加速到相對論速度可以使時間相干性進一步提高兩個數量級以上。

圖  在T_A=1100°C下，在5 K下測量的SPS特性

PEA表面的類NEA發射及PEA光電陰極

作者發現是真空退火的SrTiO₃(100)在T>950°C和NEA金剛石光電陰極之間的驚人相似性，作者排除了NEA與SrTiO₃(100)表面的相關性，證實了它的PEA性質。此外，PEA半導體光電陰極具有由χ+E_G給出的光電發射閾值。它們的光電發射效率與SPS的綜合強度成正比。典型的PEA行為在SrTiO₃上的顯著發現形成了強烈的對比。

總之，本工作的研究結果突出了SrTiO₃(100) 2×1重建表面的顯著而獨特的光電發射特征，這與所有現有的光電正極材料都不同。雖然2×1表面重建似乎在實現SrTiO₃(100)的強相干光電發射中發揮了作用，但表面重建和終止的類型在多大程度上產生差異仍有待探索。

參考文獻：

Hong, C., Zou, W., Ran, P. et al. Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05900-4