1. Science Advances：用于可持續(xù)軟體機(jī)器人的可生物降解電液致動(dòng)器
與環(huán)境污染作斗爭(zhēng)需要關(guān)注可持續(xù)性，特別是來(lái)自現(xiàn)代社會(huì)中無(wú)處不在的快速發(fā)展的技術(shù)。其中，軟體機(jī)器人技術(shù)有望在需要適應(yīng)性和靈巧性的應(yīng)用中取代傳統(tǒng)的剛性機(jī)器。因此，對(duì)于軟體機(jī)器人的關(guān)鍵部件，如軟體致動(dòng)器，探索生物衍生和可生物降解材料等可持續(xù)發(fā)展的選擇非常重要。近日，馬克斯普朗克智能系統(tǒng)研究所Christoph Keplinger，約翰內(nèi)斯開(kāi)普勒大學(xué)Martin Kaltenbrunner提出了一種策略來(lái)系統(tǒng)地確定相互兼容的材料系統(tǒng)，以創(chuàng)建利用液體電介質(zhì)的完全可生物降解的高性能軟靜電致動(dòng)器。1）具體來(lái)說(shuō)，研究人員展示了完全可生物降解的液壓放大自愈靜電 (HASEL) 致動(dòng)器形式的材料系統(tǒng)，該致動(dòng)器基于可同時(shí)顯示良好機(jī)械強(qiáng)度和介電性能的可生物降解聚合物薄膜、酯基液體電介質(zhì)和注入 NaCl 的明膠水凝膠?？缮锝到獾?HASEL 的設(shè)計(jì)使得在產(chǎn)品壽命結(jié)束時(shí)，它們的整體可以在工業(yè)設(shè)施中堆肥成生物質(zhì)。由此產(chǎn)生的生物質(zhì)為未來(lái)的植物生長(zhǎng)提供養(yǎng)分，其中一部分最終可以作為原材料或化學(xué)合成為新材料用于執(zhí)行器生產(chǎn)。2）對(duì)于完全可生物降解的 HASEL，使用工業(yè)可堆肥雙軸取向 PLA (BOPLA) 或可生物降解聚酯混合物（生物聚酯）形式的固體聚合物薄膜。研究表明，可生物降解的 HASEL 的驅(qū)動(dòng)性能與其不可生物降解的對(duì)應(yīng)物相比具有競(jìng)爭(zhēng)力，其特點(diǎn)是能夠在高達(dá) 200 V/μm 的高電場(chǎng)下運(yùn)行，并在最大工作電壓下可靠地驅(qū)動(dòng)超過(guò) 100,000 次循環(huán)。此外，確定了改善特定材料性能的途徑，以進(jìn)一步提高可生物降解 HASEL 的驅(qū)動(dòng)性能。3）最后，研究人員展示了可生物降解的 HASEL 在抓取裝置中的應(yīng)用，該裝置很容易與商用機(jī)器人手臂兼容。研究結(jié)果為未來(lái)的研究開(kāi)辟了多條途徑，不僅針對(duì)可生物降解的軟致動(dòng)器設(shè)備，而且還針對(duì)旨在使其他類型的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)技術(shù)可生物降解的項(xiàng)目。
Ellen H. Rumley, et al, Biodegradable electrohydraulic actuators for sustainable soft robots, Sci. Adv. 9, eadf5551 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf5551https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf5551
2. Science Advances：具有同步可編程性的 3D 打印微米級(jí)無(wú)線磁性纖毛
生物纖毛通過(guò)執(zhí)行協(xié)調(diào)的異時(shí)運(yùn)動(dòng)在自我推進(jìn)、食物捕獲和細(xì)胞運(yùn)輸中發(fā)揮重要作用。由于目前制造方法和材料的限制，模擬生物纖毛異時(shí)協(xié)調(diào)的實(shí)驗(yàn)研究在微米長(zhǎng)度尺度上具有挑戰(zhàn)性。近日，馬克斯普朗克智能系統(tǒng)研究所Metin Sitti使用硬磁 FePt JMP 和生物聚合物 SF，使用 2PP 結(jié)合磁致動(dòng)控制，以接近生物纖毛的長(zhǎng)度尺度 3D 打印生物相容和可編程的 MAC 陣列。1）對(duì)制造的纖毛的磁性、機(jī)械和生物學(xué)特性進(jìn)行了系統(tǒng)研究，表明我們的纖毛具有機(jī)械可調(diào)性和堅(jiān)固性、生物相容性和可生物降解性。在施加小至 3 mT 的均勻旋轉(zhuǎn)磁場(chǎng)后，每個(gè)纖毛都會(huì)進(jìn)行鞭狀往復(fù)運(yùn)動(dòng)，包括緩慢的向前沖程和快速的向后沖程。相鄰 FePt JMP 之間的方向差異賦予 MAC 陣列異質(zhì)磁化方向，當(dāng)受到均勻旋轉(zhuǎn)磁場(chǎng)時(shí)，在 MAC 陣列內(nèi)引發(fā)異時(shí)波。2）研究人員通過(guò)創(chuàng)建具有指定相位差和各種位置安排的 MAC 陣列來(lái)展示制造平臺(tái)的靈活性。盡管每個(gè)纖毛以相互的方式跳動(dòng)，但可以通過(guò)在每個(gè)纖毛上附加旗形結(jié)構(gòu)來(lái)打破對(duì)稱性來(lái)實(shí)現(xiàn)低 Re 狀態(tài)（Re < 0.1）的液體運(yùn)輸。3）研究人員展示了 MAC 陣列的設(shè)計(jì)和制造，以生成平移流和局部循環(huán)流。這項(xiàng)工作可以為生物相容和可編程的微纖毛陣列提供一個(gè)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，為未來(lái)在微流體設(shè)備和受纖毛啟發(fā)的生物醫(yī)學(xué)軟微型機(jī)器人中的潛在應(yīng)用提供了廣闊的設(shè)計(jì)空間。
Shuaizhong Zhang, et al, 3D-printed micrometer-scale wireless magnetic cilia with metachronal programmability, Sci. Adv. 9, eadf9462 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf9462https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf9462
3. JACS：通過(guò)化學(xué)脫鋰對(duì)穩(wěn)定的富鎳層狀氧化物陰極進(jìn)行表面晶格調(diào)制
富鎳層狀氧化物（NLOs）被認(rèn)為是下一代高能鋰離子電池（LIBs）最有前途的正極材料之一，但由于其固有的循環(huán)性和可靠性，其實(shí)際應(yīng)用目前面臨著令人不滿意的挑戰(zhàn)界面和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性。在此，中科院化學(xué)所曹安民，萬(wàn)立駿院士展示了一種通過(guò)表面固體反應(yīng)來(lái)逆轉(zhuǎn)NLO不穩(wěn)定性質(zhì)的方法，通過(guò)這種方法，重建的表面晶格變得穩(wěn)定且穩(wěn)健，可以抵抗副反應(yīng)和化學(xué)物理分解，從而提高循環(huán)性能。1）具體而言，共形La(OH)3納米殼的厚度控制在納米精度，可作為L(zhǎng)i+捕獲劑并誘導(dǎo)與NLO表面晶格的受控反應(yīng)，從而將顆粒殼轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂芯植縉i/Li無(wú)序化的外延層，其中鋰缺乏和鎳穩(wěn)定都是通過(guò)將氧化的Ni3+轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的Ni2+來(lái)實(shí)現(xiàn)的。2）具有代表性的NLO材料，即LiNi0.83Co0.07Mn0.1O2，證明了表面穩(wěn)定性和電荷轉(zhuǎn)移之間的優(yōu)化平衡，其表面工程可顯著提高容量保持率和優(yōu)異的倍率性能，并具有強(qiáng)大的抑制裂紋的能力非線性光學(xué)粒子。這項(xiàng)研究強(qiáng)調(diào)了表面化學(xué)在確定化學(xué)和結(jié)構(gòu)行為方面的重要性，并為控制表面晶格以穩(wěn)定NLO以實(shí)現(xiàn)可靠的高能LIB鋪平了道路。
Si-Qi Lu, et al, Surface Lattice Modulation through Chemical Delithiation toward a Stable Nickel-Rich Layered Oxide Cathode, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.2c13787https://doi.org/10.1021/jacs.2c13787
4. JACS：MOF衍生的Ru1Zr1/Co雙原子中心催化劑具有改進(jìn)的費(fèi)托合成性能
鈷（Co）基催化劑已廣泛用于工業(yè)上的費(fèi)托合成（FTS）。然而，在原子水平上實(shí)現(xiàn)合理的催化劑設(shè)計(jì)，從而同時(shí)獲得更高的活性和更多的長(zhǎng)鏈烴產(chǎn)品，仍然是一個(gè)有吸引力和困難的挑戰(zhàn)。具有獨(dú)特電子和幾何界面相互作用的雙原子位點(diǎn)催化劑為開(kāi)發(fā)具有改進(jìn)性能的先進(jìn)費(fèi)托合成催化劑提供了絕佳機(jī)會(huì)。近日，受到DASC的優(yōu)點(diǎn)及其對(duì)FTS研究不足的啟發(fā)，溫州大學(xué)Ge Meng，中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所Jiangang Chen，中科院物理所Shixuan Du，清華大學(xué)李亞棟院士通過(guò)一種新型金屬有機(jī)骨架(MOF)前驅(qū)體策略合成了Ru1Zr1/Co DASC，其表現(xiàn)出3.8×10-2 s?1的超高周轉(zhuǎn)頻率(TOF)在200 °C和費(fèi)托合成中的C5+選擇性為80.7%。這些值遠(yuǎn)高于Co、Zr1/Co和Ru1/Co對(duì)應(yīng)物的值。1）從C1到C5的鏈增長(zhǎng)過(guò)程的密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，CoNPs上的Ru/Zr原子界面作為高活性中心，通過(guò)協(xié)同作用促進(jìn)鏈增長(zhǎng)并降低C?O分裂勢(shì)壘Ru和Zr之間的作用。2）因此，與Co、Ru1/Co和Zr1/Co催化劑相比，Ru1Zr1/Co DASC顯示出更高的活性、更高的長(zhǎng)鏈烴選擇性和更低的CH4選擇性。總的來(lái)說(shuō)，研究工作為高性能FTS和其他工業(yè)催化過(guò)程的DASC設(shè)計(jì)提供了新的機(jī)會(huì)。
Jiaqiang Sun, et al, MOF-Derived Ru1Zr1/Co Dual-Atomic-Site Catalyst with Promoted Performance for Fischer?Tropsch Synthesis, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.2c09168https://doi.org/10.1021/jacs.2c09168
5. Angew：雙原子載體促進(jìn)鎳催化尿素電氧化
鎳（Ni）基催化劑被認(rèn)為是最有前途的尿素氧化反應(yīng)（UOR）電催化劑之一，然而，它們的活性在很大程度上受到UOR過(guò)程中不可避免的Ni物種（NSOR）自氧化反應(yīng)的限制。在這里，清華大學(xué)李亞棟院士，王定勝教授提出了一種界面化學(xué)調(diào)制策略，通過(guò)構(gòu)建由超薄NiO錨定的Ru-Co雙原子支撐(Ru-CoDAS/NiO)組成的2D/2D異質(zhì)結(jié)構(gòu)，在NSOR之前觸發(fā)UOR的發(fā)生。1）原位光譜表征證實(shí)了Ru-CoDAS/NiO表面的這種獨(dú)特觸發(fā)機(jī)制。因此，所制造的催化劑表現(xiàn)出出色的UOR活性，在10 mA cm-2下具有1.288V的低電勢(shì)和超過(guò)330小時(shí)運(yùn)行的出色長(zhǎng)期耐久性。2）DFT計(jì)算和光譜表征表明，由這種獨(dú)特的異質(zhì)界面誘導(dǎo)的有利電子結(jié)構(gòu)賦予催化劑在能量上比NSOR更利于UOR。
Xiaobo Zheng, et al, Dual-Atom Support Boosts Nickel-Catalyzed Urea Electrooxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217449DOI: 10.1002/anie.202217449https://doi.org/10.1002/anie.202217449
6. Angew：通過(guò)耦合壓電催化和高級(jí)氧化過(guò)程從有機(jī)污染物中選擇性生產(chǎn) CO
迄今為止，將有機(jī)污染物化學(xué)轉(zhuǎn)化為具有附加值的化學(xué)原料而非二氧化碳仍然是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)。在此，華東理工大學(xué)邢明陽(yáng)教授，Yayun Zhang成功開(kāi)發(fā)了一種壓電催化耦合高級(jí)氧化過(guò)程(AOPs)系統(tǒng)，以實(shí)現(xiàn)將各種有機(jī)污染物轉(zhuǎn)化為CO。1）CO產(chǎn)物源于有機(jī)物首先通過(guò)基于過(guò)氧單硫酸鹽(PMS)的AOP氧化成碳酸鹽的特定過(guò)程,然后使用Co3S4/MoS2催化劑在超聲波(US)振動(dòng)下通過(guò)壓電還原將所獲得的碳酸鹽轉(zhuǎn)化為CO。2）實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算表明，Co3S4的引入不僅可以有效促進(jìn)壓電電子的轉(zhuǎn)移和利用，還可以實(shí)現(xiàn)碳酸鹽向CO的高選擇性轉(zhuǎn)化。Co3S4/MoS2/PMS體系實(shí)現(xiàn)了CO在CO中的選擇性生成首次應(yīng)用于實(shí)際復(fù)雜廢水處理，表明其潛在的實(shí)際應(yīng)用前景。
Maoxi Ran, et al, Selective Production of CO from Organic Pollutants by Coupling Piezocatalysis and Advanced Oxidation Processes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303728DOI: 10.1002/anie.202303728https://doi.org/10.1002/anie.202303728
7. Angew：金屬氫化物形成的質(zhì)子隧穿距離控制電化學(xué)CO2還原反應(yīng)的選擇性
質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)在降低許多生物和人工催化過(guò)程（如光合作用、呼吸作用、二氧化碳還原和固氮）的活化勢(shì)壘方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。然而，由于質(zhì)子（金屬氫化物）與底物與催化中心的競(jìng)爭(zhēng)性結(jié)合，PCET方法也使反應(yīng)選擇性成為一個(gè)棘手的問(wèn)題。近日，西南大學(xué)Lin Chen，山東師范大學(xué)Fang Huang，大連理工大學(xué)Fei Li制備了一系列錳聚吡啶配合物作為CO2還原電催化劑。1）在這些催化劑中，金屬氫化物形成的分子內(nèi)質(zhì)子隧穿距離(PTD-MH)從2.400到2.696 ?不等，而結(jié)構(gòu)、能量和電子因素基本保持接近。2）實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果表明，CO2還原反應(yīng)(CO2RR)的選擇性受分子內(nèi)PTD-MH的支配，差異約為PTD-MH中為0.3?。具體來(lái)說(shuō)，用具有稍長(zhǎng)PTD-MH的酚側(cè)基官能化的催化劑更喜歡質(zhì)子與[Mn-CO2]加合物而不是Mn中心結(jié)合，并導(dǎo)致約。100%的CO產(chǎn)物選擇性。相比之下，通過(guò)在同一催化劑骨架中連接懸空叔胺來(lái)降低PTD-MH，促進(jìn)了質(zhì)子與Mn中心的結(jié)合，并將產(chǎn)物從CO轉(zhuǎn)換為HCOOH，選擇性為86%。
Shuanglin He, et al, Proton Tunneling Distances for Metal Hydrides Formation Manage the Selectivity of Electrochemical CO2 Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202216082DOI: 10.1002/anie.202216082https://doi.org/10.1002/anie.202216082
8. AM：凝血酶激活、以肽為模板的納米酶可通過(guò)溶栓和神經(jīng)保護(hù)作用治療缺血性中風(fēng)
缺血性中風(fēng)(IS)是導(dǎo)致殘疾和死亡的最常見(jiàn)原因之一。溶栓和神經(jīng)保護(hù)是目前克服缺血再灌注損傷的兩種主要治療策略。中科院生物物理研究所范克龍研究員和閻錫蘊(yùn)院士設(shè)計(jì)了一種以肽為模板的新型二氧化錳納米酶(PNzyme/MnO2)，其能夠?qū)⒐δ茈牡娜芩ɑ钚耘c納米酶的活性氧清除能力相結(jié)合。1）通過(guò)包含多種功能基序的自組裝多肽，該新型肽模板納米酶能夠與血栓中的纖維蛋白結(jié)合，并穿過(guò)血腦屏障，以最終聚集在缺血神經(jīng)元組織中。在凝血酶的作用下，溶栓基序會(huì)被“打開(kāi)”。在小鼠和大鼠IS模型中，PNzyme/MnO2具有延長(zhǎng)的血液循環(huán)時(shí)間，并表現(xiàn)出較強(qiáng)的溶栓作用，有效減輕腦組織缺血損傷。2）此外，該肽模板納米酶也能夠有效抑制星形膠質(zhì)細(xì)胞的活化和促炎細(xì)胞因子的分泌。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，PNzyme/MnO2納米酶具有溶栓和神經(jīng)保護(hù)作用。綜上所述，該研究開(kāi)發(fā)的生物相容型納米酶具有較長(zhǎng)的循環(huán)半衰期和靶向腦血栓的能力，可作為一種治療IS的新型藥物，以有效提高療效，并預(yù)防繼發(fā)性血栓的形成。
Zhuoran Wang. et al. A Thrombin-Activated Peptide-Templated Nanozyme for Remedying Ischemic Stroke via Thrombolytic and Neuroprotective Actions. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202210144https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210144
9. AM: 工業(yè)級(jí)電流密度下電化學(xué)合成HCOOH與制氫的耦合
甲酸（HCOOH）作為一種很有前途的氫能載體，在構(gòu)建氫能經(jīng)濟(jì)的完整產(chǎn)業(yè)鏈中發(fā)揮著不可或缺的作用。目前，電化學(xué)合成甲酸輔助電解水已成為一種極具潛力的替代方案，其可以以高成本效益共同生產(chǎn)綠色HCOOH和H2，但同時(shí)實(shí)現(xiàn)高電流密度和法拉第效率（FE）仍然是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)謝毅院士、Zhang Genqiang、Xiao Chong報(bào)道了工業(yè)級(jí)電流密度下電化學(xué)合成HCOOH與制氫的耦合。1) 作者報(bào)道了一種用于選擇性甘油氧化和析氫催化的三元NiVRu層狀雙氫氧化物（LDHs）納米片陣列，該陣列在1.933 V電壓下實(shí)現(xiàn)了1A cm?2的工業(yè)水平電流密度，同時(shí)具有12.5和17.9 mmol cm?2 h?1的優(yōu)異HCOOH和H2生產(chǎn)率，且FEs分別接近80%和96%。2) 實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果表明，引入的Ru原子可以調(diào)節(jié)Ni基LDH的局部電子結(jié)構(gòu)，從而不僅優(yōu)化了HER的氫吸附動(dòng)力學(xué)，還降低了NiII轉(zhuǎn)化為GOR活性Ni的反應(yīng)能壘和碳-碳（C-C）鍵斷裂。該工作突出了集成電催化系統(tǒng)大規(guī)模生產(chǎn)H2和HCOOH的潛力，并為設(shè)計(jì)用于低成本和可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換的先進(jìn)電催化劑提供了新的見(jiàn)解。
Qizhu Qian, et al. Electrochemical Biomass Upgrading Coupled with Hydrogen Production under Industrial-level Current Density. Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202300935https://doi.org/10.1002/adma.202300935
10. AM：用于高速和低溫鈉離子電池的鋅單原子調(diào)節(jié)硬碳
硬碳（HCs）作為鈉離子電池（SIBs）最商業(yè)化的負(fù)極材料之一，必須應(yīng)對(duì)倍率能力和比容量或初始庫(kù)倫效率（ICE）之間的權(quán)衡，以及快速的性能下降在低溫(LT)下仍然知之甚少。近日，上海大學(xué)Yufeng Zhao報(bào)道了一種硬碳，其具有原子結(jié)合的鋅單原子（Zn-HC）以調(diào)節(jié)體積和表面結(jié)構(gòu)。1）優(yōu)化后的Zn-HC具有擴(kuò)大的石墨區(qū)域(d002=0.408nm)和高度發(fā)達(dá)的納米孔（直徑約為0.8nm）和減少的缺陷含量，這有助于快速Na+存儲(chǔ)。2）研究發(fā)現(xiàn)，Zn-N4-C結(jié)構(gòu)可以催化NaPF6的快速分解，實(shí)現(xiàn)薄且富含無(wú)機(jī)物的SEI和快速的界面Na+存儲(chǔ)動(dòng)力學(xué)，同時(shí)觸發(fā)石墨域內(nèi)的局部電場(chǎng)（LEF），從而提供了一種不定的庫(kù)侖力來(lái)加速大量Na+存儲(chǔ)動(dòng)力學(xué)，同時(shí)擴(kuò)散勢(shì)壘降低（0.60 eV對(duì)1.10 eV）。3）獲得的HC材料表現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的高可逆容量（546 mAh g-1@0.05 A g-1）、倍率能力（140 mAh g-1@50 A g-1）、ICE(84%)、低溫容量(443 mAh g-1@-40 °C)，優(yōu)于最先進(jìn)的文獻(xiàn)。如此構(gòu)建的全電池可提供323 Wh kg-1的高能量密度和7.02 kW kg-1的高功率密度（基于兩個(gè)電極上的總活性質(zhì)量）。令人鼓舞的是，揭示了從室溫到40 °C的不同溫度下影響鈉儲(chǔ)存行為的潛在因素。這項(xiàng)工作展示了原子金屬摻雜HCs性能增強(qiáng)機(jī)制的基本解釋，并暗示了進(jìn)一步提高LT性能的可能方法。
Zhixiu Lu, et al, Zinc Single-Atom Regulated Hard Carbons for High Rate and Low Temperature Sodium Ion Batteries, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202211461https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202211461
11. AM：實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命鋅負(fù)極的梯度電解質(zhì)策略
水系鋅離子電池受到局部枝晶引起的短壽命的困擾。高濃度電解質(zhì)有利于致密的鋅沉積，但在玻璃纖維隔膜電池中性能較差。相反，低濃度電解質(zhì)可以很好地潤(rùn)濕隔膜，確保鋅離子的遷移，但枝晶生長(zhǎng)迅速。近日，鄭州大學(xué)Yang Jin提出了一種電解質(zhì)梯度策略，構(gòu)建從負(fù)極到隔膜的鋅離子濃度梯度，確保隔膜在低濃度區(qū)域保持良好的潤(rùn)濕性，鋅負(fù)極在高濃度區(qū)域?qū)崿F(xiàn)無(wú)枝晶。1）通過(guò)在普通硫酸鋅電解液中使用該策略，Zn||Zn對(duì)稱電池在5 mA cm-2和1 mAh cm-2下實(shí)現(xiàn)了14,000次超長(zhǎng)循環(huán)（超過(guò)8個(gè)月）。當(dāng)電流進(jìn)一步增加到20 mA cm-2時(shí)，對(duì)稱電池仍可運(yùn)行超過(guò)10,000個(gè)循環(huán)。2）組裝的Zn||NVO全電池也表現(xiàn)出突出的性能。在16 mA cm-2的大電流下，高負(fù)載量（8 mg cm-2）的NVO正極在1,200次循環(huán)后仍有58%的容量。總的來(lái)說(shuō)，梯度電解液策略為實(shí)用的長(zhǎng)壽命鋅負(fù)極提供了一種有前途的方法，具有操作簡(jiǎn)單、成本低的優(yōu)點(diǎn)。
Hongfei Lu, et al, Gradient Electrolyte Strategy Achieving Long-life Zinc Anodes, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202300620https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202300620
12. NSR：高負(fù)載量亞納米金屬簇合物催化劑的石墨烯限制超快輻射加熱
金屬原子的熱激活超快擴(kuò)散、碰撞和組合構(gòu)成了合成新興亞納米金屬團(tuán)簇以用于各種應(yīng)用的基本過(guò)程。然而，到目前為止，還沒(méi)有方法可以在不影響金屬負(fù)載的情況下實(shí)現(xiàn)亞納米金屬團(tuán)簇的動(dòng)力學(xué)可控合成。在此，廈門(mén)大學(xué)田中群院士，Kostya S. Novoselov首次開(kāi)發(fā)了一種石墨烯限制的超快輻射加熱（GCURH）方法，用于在微秒內(nèi)合成高負(fù)載金屬簇催化劑，其中不透水和柔性的石墨烯作為擴(kuò)散約束納米反應(yīng)器用于高溫度反應(yīng)。1）GCURH方法源于石墨烯介導(dǎo)的超快高效激光-熱轉(zhuǎn)換，能夠提供創(chuàng)紀(jì)錄的約109 °C/s的加熱和冷卻速率以及高于2,000 °C的峰值溫度，擴(kuò)散熱活化原子的空間限制在石墨烯納米反應(yīng)器的限制內(nèi)。2）因此，由于GCURH提供的動(dòng)力學(xué)主導(dǎo)和擴(kuò)散約束條件，通過(guò)在微秒內(nèi)熱解Co基金屬有機(jī)骨架(MOF)，合成了金屬負(fù)載量高達(dá)27.1wt.%的亞納米Co簇催化劑，代表了報(bào)道文獻(xiàn)中最高的尺寸負(fù)載組合之一和最快的MOF熱解速率。3）所獲得的鈷簇催化劑不僅在電催化析氧反應(yīng)中表現(xiàn)出與其最現(xiàn)代的多組分貴金屬對(duì)應(yīng)物相似的非凡活性，而且由于其單一金屬組分，在催化劑回收和精煉中顯示出極大的便利性。這種新穎的GCURH技術(shù)為動(dòng)力學(xué)調(diào)節(jié)、限制熱活化原子的擴(kuò)散距離提供了途徑，為開(kāi)發(fā)復(fù)雜且環(huán)境可持續(xù)的金屬簇催化劑鋪平了道路。
Ye-Chuang Han, et al, Graphene-confined ultrafast radiant heating for high-loading subnanometer metal cluster catalysts, NSR, 2023DOI: 10.1093/nsr/nwad081/7085017https://academic.oup.com/nsr/advancearticle/doi/10.1093/nsr/nwad081/7085017
