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納米人|前沿科技頂刊日報 20180817

納米人納米人 2018-08-17

1. Nat. Commun.：小尺寸Co催化費托合成長鏈碳氫化合物

Q. Cheng等人將合成的不同尺寸(7.2 nm到11.4 nm)的Co納米顆粒用多孔SiO₂包裹后催化費托合成卻發現，較小尺寸的Co催化劑重油烴類的選擇性可達66.2%，較大尺寸的則是汽油烴類產物選擇性達62.4%，與已報道的很多研究結果中尺寸-選擇性關系相反。研究發現，在這種限域的催化體系中，小尺寸Co與C*中間體的吸附能力更強，停留時間更久，從而可以生成長鏈碳氫化合物。此外，這種限域的納米顆粒可以有效地防止高溫反應過程中的聚集等問題，從而大幅提升了催化穩定性。

Chen Q, Tsubaki N, Li X, et al. Confined small-sized cobalt catalysts stimulate carbon-chain growth reversely by modifying ASF law of Fischer-Tropsch synthesis[J]. Nature Communications, 2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-05755-8

https://www.nature.com/articles/s41467-018-05755-8

2. Nat. Commun.：DNA甲基化技術分析腫瘤基因組構成

免疫細胞滲透進入實體腫瘤的程度是影響治療效果的一個關鍵因素。Chakravarthy等人報道了利用以DNA甲基化為基礎的方法去分析實體腫瘤的組成和基因組學。研究者證實腫瘤為兩種不同的亞群，即為“免疫冷”和“免疫熱”型。實驗發現未經治療過的“免疫熱”型腫瘤內多為免疫抵抗的基因組，這也揭示了免疫療法效果的差別性所在。最后通過定義一個主動抗腫瘤的免疫媒介的目錄，為今后精準的免疫治療提供了標記物和靶向目標的選擇。

Chakravarthy A, Furness A, et al. Pan-cancer deconvolution of tumour composition using DNA methylation[J]. Nature Communications, 2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-05570-1

https://www.nature.com/articles/s41467-018-05570-1.pdf

3. Nat. Energy：調節電解質結構以引起準固態硫轉化并抑制鋰枝晶-鋰硫電池

Li-S電池存在的挑戰：降低電解質/硫比，抑制鋰枝晶生長及其與電解質反應。Linda F. Nazar課題組通過降低二乙二醇二甲醚體系（G2：LiTFSI）中的溶劑/鹽摩爾比，使S反應途徑從溶解-沉淀體系轉變為準固態體系，從而電解質和硫分離，降低了E/S比，并抑制多硫化物穿梭。此外，基于G2體系的鏈長以合適尺寸完全環繞TFSI^-，形成網絡結構。通過這種結構，電解質可以實現無鋰枝晶，且與Li的反應減弱了20倍，避免了電解質消耗并大大延長了低電解質/硫電池的使用壽命。

Pang Q, Shyamsunder A, Narayanan B, et al. Tuning the electrolyte network structure to invoke quasi-solid state sulfur conversion and suppress lithium dendrite formation in Li-S batteries[J]. Nature Energy, 2018.

DOI: 10.1038/s41560-018-0214-0

https://www.nature.com/articles/s41560-018-0214-0

4. PNAS：鈣鈦礦型鋰離子梭

固態離子梭在電化學裝置，非易失性存儲器，神經形態計算和仿生學中有重要作用。傳統的設計方法主要基于固體晶格中不同價態陽離子的取代摻雜，其對摻雜濃度具有固有的限制。Karin M. Rabe課題組展示了一種鈣鈦礦鎳酸鹽作為鋰離子梭，同時通過Mott躍遷抑制電子傳輸。鋰化的SmNiO₃（Li-SNO）含有大量位于鈣鈦礦間隙位置的Li⁺，與間隙摻雜相關的晶格擴展允許快速Li⁺傳導而具有降低的活化能。

Sun Y, Kotiuga M, Lim D, et al. Strongly correlated perovskite lithium ion shuttles[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2018.

DOI: 10.1073/pnas.1805029115

http://www.pnas.org/content/early/2018/08/09/1805029115

5. JACS：CW-SERS研究烯烴順反異構化機理

E. A. Sprague-Klein等人利用連續波(CW)-SERS泵浦光譜探針技術，結合時間分辨DFT理論計算研究了BPE分子在Au納米顆粒表面受激發發生順反構型轉變的機理。發現其中包括三個過程：（1）表面等離子體電子轉移至BPE，形成陰離子自由基，（2）BPE陰離子自由基在兩個位點之間hopping，（3）構型翻轉。

Sprague-Klein E A, Duyne R P V, et al. Photoinduced Plasmon-Driven Chemistry in trans-1,2-Bis(4-pyridyl)ethylene Gold Nanosphere Oligomers[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b06347

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06347

6. Angew.：上轉換波長和壽命二元編碼用于多路復用生物檢測

光學多路復用在生物分析的領域中有著重要的作用。然而受限于光譜重疊和背景干擾。Zhou等人提出了一種新的多路復用概念，通過對多殼結構和控制能量傳遞方法的巧妙設計，首次調控了上轉換納米粒子（UCNPs）的熒光發射顏色和衰變壽命。通過將 UCNPs負載于多孔聚苯乙烯微球上，這種新的彩色/壽命二元調控策略使得可伸縮編碼能力指數型增長，比傳統的色彩/強度的方法高出3倍。這一編碼策略使得對人乳頭狀瘤病毒（HPV）的多路檢測技術得以實現，也為今后光學多路復用的應用提供了新的思路。

Zhou L, Fan Y, et al. High-Capacity Upconversion Wavelength and Lifetime Binary Encoding for Multiplexed Biodetection[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201808209

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201808209

7. ACS Catal.：泡沫Ag催化CO₂RR

A. Dutta等人以模板法制備的泡沫Ag在CO₂飽和的0.5 M KHCO₃溶液中表現出超高的CO₂電催化還原活性。在-0.3 V -1.2 V(RHE)范圍內生成CO的法拉第效率始終高于90%，并且可以連續工作超過70小時仍保持穩定。研究發現，泡沫Ag在如此寬的電壓窗口始終對CO保持較高的法拉第效率是因為CO在表面較強的吸附作用抑制了HER。但是在較高的過電勢，-1.5 V (vs RHE)下，CO的法拉第效率降低，同時伴隨H₂，CH₄和乙烯的生成。其中甲烷和乙烯的法拉第效率分別為51%和8.6%。這一現象在一定程度上反映出泡沫Ag具有與Cu基催化劑相同的CO₂RR催化效能。

Dutta A, Broekmann P, et al. Beyond Copper in CO₂ Electrolysis: Effective Hydrocarbon Production on Silver-Nanofoam Catalysts[J]. ACS Catalysis, 2018.

DOI: 10.1021/acscatal.8b01738

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b01738

8. ACS Catal.：PtSi合金簇合物高選擇性烷烴脫氫制烯烴

E. Jimenez-Iza等人發現摻Si后的Pt對烯烴的選擇性可以大幅提升。不同于純Pt上乙烯的di-σ形式的強吸附，在PtSi上乙烯以π形式吸附，其吸附能大大降低，從而大幅提高烯烴的選擇性。另外，C的吸附能也較純Pt烯烴降低了高達2 eV，幾乎完全抑制了積碳形成。深入研究發現，該反應的選擇性或者烯烴在Pt上的吸附方式與Pt簇合物中的單電子相關，而Si的引入可以使得Pt簇中的單電子猝滅，改變吸附方式和催化選擇性。此外，Si的引入還穩定了Pt簇在Mg(100)表面的吸附，防止了Pt單原子在表面的遷移以及進一步Ostwald熟化過程，提升了催化穩定性。

Jimenez-Iza E, Alexandrova A N, et al. Nano alloying MgO-Deposited Pt Clusters with Si To Control the Selectivity of Alkane Dehydrogenation[J]. ACS Catalysis, 2018.

DOI: 10.1021/acscatal.8b02443

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b02443

9. AFM：基于SWCNT和MoS₂的生長異質結構-負或雙極光反應的光電晶體管

Ji-Yong Park課題組研究出一種簡單的SWCNT和少層MoS₂異質結構的合成方法，通過在各個SWCNT上原位化學氣相沉積MoS₂來實現異質結構?；诋愘|結構的場效應，晶體管顯示不同的傳遞特性，取決于沿SWCNT的MoS₂傳導通道。在光照下，觀察到源自MoS₂到SWCNT電荷轉移的負光響應，而在MoS₂傳導通道中觀察到正光響應，致使SWCNT和MoS₂器件中的具有雙極光響應。

Nguyen V T, Yim W, Park S J, et al. Phototransistors with Negative or Ambipolar Photoresponse Based on As-Grown Heterostructures of Single-Walled Carbon Nanotube and MoS₂[J]. Advanced Functional Materials, 2018.

DOI: 10.1002/adfm.201802572

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201802572

10. AEM：具有垂直排列微通道的鈣鈦礦膜-全固態鋰電池

鈣鈦礦型固態電解質由于其高Li⁺傳導率（接近10^-3 S cm^-1），寬電位窗口和優異的熱/化學穩定性，在開發全固態鋰電池上具有巨大潛力。Z. Jiang等人通過相轉化法構建具有垂直排列微通道的鈣鈦礦型Li_0.34La_0.51TiO₃（LLTO）膜。3D垂直排列的微通道框架膜使得正極和固態電解質之間的鋰離子傳輸比平面LLTO膜更有效，鈣鈦礦/正極界面電阻顯著降低。此外，利用具有垂直排列微通道的LLTO作為電解質的全電池表現出高比容量和改進的倍率性能。

Jiang Z, Xie H, Wang S, et al. Perovskite Membranes with Vertically Aligned Microchannels for All‐Solid‐State Lithium Batteries[J]. Advanced Energy Materials, 2018.

DOI: 10.1002/aenm.201801433

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201801433

11. Small綜述：鈣鈦礦太陽能電池的非凡性能和穩定性挑戰

盡管鈣鈦礦太陽能電池的效率已突破23%，但器件的穩定性仍然是一個巨大的挑戰。Gholipour, S.等人綜述著重于限制器件穩定性的因素，如濕度、熱量和光輻射，并總結克服穩定性和制造障礙的諸多策略，以便為未來的工業化開辟新視角，實現耐用的鈣鈦礦太陽能器件。

Gholipour S & Saliba M. From Exceptional Properties to Stability Challenges of Perovskite Solar Cells[J]. Small, 2018.

DOI: 10.1002/smll.201802385

https://doi.org/10.1002/smll.201802385

12. Small綜述：有機太陽能電池材料商業化

有機太陽能電池取得了巨大關注和重大進展，并為未來便攜式能源和建筑一體化光伏發電提供了前景。現在，迫切需要推動有機太陽能電池的商業化。李永舫院士團隊全面地概述光敏層和界面層材料向商業化的基本要求，主要集中在高性能、綠色制造、簡化器件制造工藝、穩定性和成本問題上。此外，還討論了這一新興材料科學和工程領域的觀點和機會。