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?李巨Nature Energy，鋰電池Nature Energy丨頂刊日報20230401

納米人納米人 2023-04-03

1. Nature Energy: 用于單晶陰極合成的共晶鹽輔助行星離心解聚

鋰離子電池通常需要單晶層狀陰極，然而，其受到防止鋰蒸發(fā)、晶格缺陷和顆粒團聚的可及溫度范圍限制，而生產具有高相純度、良好電化學性能和可擴展性單晶陰極仍然極具挑戰(zhàn)性。近日， 韓國蔚山國家科學技術研究院Jaephil Cho、麻省理工學院李巨報道了用于單晶陰極合成的共晶鹽輔助行星離心解聚。

本文要點：

1) 作者發(fā)明了一種新的機械化學活化工藝，它為使用富鋰/錳或富鎳化學合成粗單晶陰極的難題提供了一個通用解決方案，這不同于能量密集且持續(xù)時間長以及難以擴大規(guī)模的機械化學路線。

2) 該方法基于界面反應潤濕，通過適度機械攪拌原位熔化的瞬態(tài)共晶鹽介導，從而形成分散在液化鋰鹽中的納米級氧化物的膠體懸浮液。它有效地解聚多晶前體，重新填充晶體并使鋰鹽分布均勻化，從而使顆粒隨后容易粗化為單晶形態(tài)，并提高電化學性能。

Moonsu Yoon, et al. Eutectic salt-assisted planetary centrifugal deagglomeration for single-crystalline cathode synthesis. Nature Energy 2023

DOI: 10.1038/s41560-023-01233-8

https://doi.org/10.1038/s41560-023-01233-8

2. Nature Energy: 從實驗室創(chuàng)新到鋰電池材料制造

雖然在實驗室中探索新電池材料潛力方面取得了巨大進展，但進一步涉足材料和組件的制造仍然需要人們從截然不同的角度識別和應對科學挑戰(zhàn)。近日，華盛頓大學Xiao Jie對從實驗室創(chuàng)新到鋰電池材料制造進行了綜述研究。

本文要點：

1) 作者討論了材料研究與具有成本效益的材料擴大規(guī)模制造以進一步工業(yè)制造之間的知識差距。從實驗室?guī)卓说牟牧虾铣傻綆浊Э?、幾噸的大?guī)模生產，以及在產量、雜質和質量控制方面存在許多盲點，而材料科學可以在其中發(fā)揮關鍵作用，但卻又往往被忽視。

2) 以下一代鋰離子和鋰金屬電池為重點，電池材料和組件的制造基礎材料科學與小規(guī)模材料研發(fā)有很大不同。即從材料放大、電極加工和電池設計到生產和質量控制，都需要確定并妥善解決相關挑戰(zhàn)，并且成本始終是關鍵標準。此外，作者還簡要回顧了擴大鋰基電池材料和組件以加速未來低成本電池制造的挑戰(zhàn)和機遇。

Xiao Jie, et al. From laboratory innovations to materials manufacturing for lithium-based batteries. Nature Energy 2023

DOI: 10.1038/s41560-023-01221-y

https://doi.org/10.1038/s41560-023-01221-y

3. Nature Synthesis：雙功能 Rh 催化劑的設計、合成及可見光誘導的非自由基反應

與包含過渡金屬和光氧化還原催化劑的二元催化系統(tǒng)相比，在單個催化循環(huán)中運行的過渡金屬光誘導催化劑更具優(yōu)勢。而這種單一催化劑體系具有可見光吸收和化學轉化的雙重功能。然而，大多數(shù)可見光驅動的催化反應是通過自由基機制進行，從而限制了催化劑適用反應類型。近日，東京工業(yè)大學Ken Tanaka、Yuki Nagashima報道了雙功能 Rh 催化劑的設計、合成及可見光誘導的非自由基反應。

本文要點：

1) 雖然科研工作者已經開發(fā)了幾種非自由基催化反應，但由于其催化劑的可見光捕獲能力低，使得這些反應過度依賴于底物。作者報道了雙功能 Rh 催化劑螺-芴-茚并茚基 (SFI)-Rh(I) 配合物的設計、合成和可見光誘導的非自由基反應。

2) SFI-Rh(I) 配合物通過與π 擴展的配體非融合相互作用，從而使其可見光捕獲能力升高，進而降低了底物依賴性，并且由于抗質子化而表現(xiàn)出高穩(wěn)定性。因此，SFI-Rh(I) 催化劑擴展了典型 Rh(I) 催化反應的范圍，例如芳烴的 C-H 硼酸化和炔烴的 [2+2+2] 環(huán)加成。

Seiya Ouchi, et al. Design, synthesis and visible-light-induced non-radical reactions of dual-functional Rh catalysts. Nature Synthesis 2023

DOI: 10.1038/s44160-023-00268-9

https://doi.org/10.1038/s44160-023-00268-9

4. Nature Commun.：聚丙烯酸/CoO-NC水伏效應光催化分解水

水分解具有載流子復合問題和緩慢的動力學問題，導致光催化反應難以應用和發(fā)展。有鑒于此，西北工業(yè)大學李炫華（Xuanhua Li）等報道水伏效應（hydrovoltaic effect）增強光催化體系性能，通過聚丙烯酸PAA（polyacrylic acid）和CoO-N修飾的碳，構筑了具有增強水伏效應的Co-NC催化劑，其中CoO-NC作為光催化劑，能夠同時生成H₂和H₂O₂。

本文要點：

1）PAA/CoO-NC催化劑中，CoO和NC的界面Schottky能壘降低33 %，體系的H⁺載流子擴散和PAA/CoO-NC的反應中心之間產生強相互作用，從而改善分解水反應電子轉移和物種反應有關動力學。

2）PAA/CoO-NC催化劑表現(xiàn)優(yōu)異的光催化活性，H₂和H₂O₂的產量分別達到48.4 mmol g^-1 h^-1和20.4 mmol g^-1 h^-1，這項工作發(fā)展了一種構筑高效率光催化體系的方法。

Xu Xin, et al, Hydrovoltaic effect-enhanced photocatalysis by polyacrylic acid/cobaltous oxide–nitrogen doped carbon system for efficient photocatalytic water splitting. Nat Commun 14, 1759 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-37366-3

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37366-3

5. EES: 用于將含氮廢物快速選擇性還原為氨的分子電催化劑

電催化硝酸鹽還原反應（NO₃RR）或亞硝酸鹽還原反應（NO₂RR）是去除含氮污染物和產生氨的可持續(xù)途徑，而開發(fā)在高電流密度下具有高氨選擇性的電催化劑對其實際應用很重要。近日，南方科技大學梁永曄報道了用于將含氮廢物快速選擇性還原為氨的分子電催化劑。

本文要點：

1) 作者發(fā)現(xiàn)金屬酞菁在碳納米管上的分子分散電催化劑 (MDE) 可以通過NO₃RR和NO₂RR快速和選擇性地生產NH₃。銅酞菁 (CuPc) MDE 具有比聚合 CuPc 樣品更低NO₃RR過電勢，并且在1A cm^–²的高NH₃電流密度下，NH₃的法拉第效率 (FE)超過 98%。

2) 由于具有有利的NO₃^–吸收，鈷酞菁(CoPc) MDE在NO₃RR 中具有比 CuPc MDE更高的活性，但CoPc MDE 在高電流密度下的FE(NH₃)s受到其增強析氫反應活性限制。作者進一步發(fā)現(xiàn)，CoPc MDE 在NO₂RR中比在NO₃RR中活性更高，而這與 CuPc MDE 相反。因此，NO₂RR中的CoPc MDE可以克服析氫反應的限制，即在466 mA cm^–² 的高NH₃電流密度下，F(xiàn)E(NH₃) >97%。

Jiang Zhan, et al. Molecular electrocatalysts for rapid and selective reduction of nitrogenous waste to ammonia. EES 2023

DOI: 10.1039/D2EE03502B

https://doi.org/10.1039/D2EE03502B

6. Angew：近紅外(NIR)光觸發(fā)生成過氧亞硝酸鹽以用于抗菌

過氧亞硝酸鹽陰離子(ONOO^-)與許多疾病密切相關。構建ONOO^-供體是了解其病理生理功能的重要手段。然而，由于難以同時生產高活性和短壽命的一氧化氮(NO)和超氧陰離子(O₂^??)，因此如何開發(fā)ONOO -供體仍具有很大的挑戰(zhàn)性。中國科學技術大學朱晨教授、胡進明教授和劉世勇教授開發(fā)了一種結合近紅外(NIR)介導的I型光敏化和光氧化還原催化構建ONOO^?供體的新策略。

本文要點：

1）該策略的關鍵設計在于使用了尼羅藍類似物，其可以作為I型光敏劑和無金屬光催化劑。

2）研究表明，經I型光敏化形成的O₂^??能夠避免氧氣干擾，并通過對氧氣耐受的NIR氧化還原催化激活硝基苯并呋喃基NO供體。實驗結果表明，同時釋放的O₂^??和NO能夠產生ONOO^?，進而表現(xiàn)出抗菌和抗生物膜的活性。

Zhiqiang Shen. et al. Overcoming the Oxygen Dilemma in Photoredox Catalysis: Near-Infrared (NIR) Light-Triggered Peroxynitrite Generation for Antibacterial Applications. Angewandte Chemie International Edition. 2023

DOI: 10.1002/anie.202219153

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202219153

7. Angew：吩嗪結構分子介導電催化分解水解耦合

通過可再生能源進行電催化分解水是一種符合可持續(xù)發(fā)展要求的制氫技術，但是傳統(tǒng)的分解水技術通常存在生成混合氣體的問題，而且HER和OER反應之間的動力學不匹配，因此制氫的成本變得更高。有鑒于此，東華大學楊建平（Jianping Yang）、馬元元（Yuanyuan Ma）等報道吩嗪（phenazine）化合物作為固相氧化還原介導物，能夠H₂和O₂解耦合，避免使用膜。

本文要點：

1）令人高興的是通過這種有機氧化還原介導，因為該分子具有π共軛芳香環(huán)結構，而且快速的H⁺存儲/釋放過程，實現(xiàn)了非常高的比容量（0.5 A g^-1, 290 mAh g^-1），優(yōu)異的倍率性能（30 A g^-1，186 mAh g^-1），長循環(huán)壽命（3000圈）。

2）此外，發(fā)展了一種無膜結構太陽能驅動的分解水器件，能夠制備高純度的H₂。

Kangxi Wu, et al, Phenazine-based Compound Realizing Separate Hydrogen and Oxygen Production in Electrolytic Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202303563

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202303563

8. Angew：非平面[Fe₂S₂]結構的優(yōu)異ORR催化劑

M-N-C催化劑在替代Pt基催化劑用于ORR的發(fā)展前景，人們希望通過調控組成和空間結構的方式進一步提高M-N-C催化劑的性能。有鑒于此，大連理工大學劉藝偉（Yiwei Liu）、清華大學李亞棟、河南師范大學蘇小方等報道在N-C上構筑了非平面的巢結構[Fe₂S₂]簇結構催化劑。這種催化劑的相鄰Fe原子能夠生成過氧化物橋狀結構吸附形式，能夠非常有效的降低O-O化學鍵能量，而且引入S原子打破Fe原子的平面配位形式，導致結構產生形變，降低自旋態(tài)密度，降低Fe的d帶中心位置，因此促進釋放OH*中間體。

本文要點：

1）非平面結構[Fe₂S₂]簇狀催化劑實現(xiàn)了0.92 V半波電位，與平面結構[FeN₄]或[Fe₂N₆]相比，呈現(xiàn)顯著提高的ORR性能。這項工作有助于發(fā)展能夠調控原子結構和空間結構的ORR催化劑。

2）S原子能夠調控Fe催化位點的電子結構，因此OH*的吸附從[Fe₂N₆]的橋狀結構變?yōu)榫€性結構，從而表現(xiàn)比Fe₂@CN、Fe₁@CN、市售Fe/C催化劑更加優(yōu)異的ORR性能。當使用Fe₂S₂@CN催化劑組裝Zn-空氣電池，實現(xiàn)了高達225 mW/cm²的峰值功率密度，792 mAh/g的比容量。

Ming Wang, et al, Non-planar Nest-like [Fe₂S₂] Cluster Sites for Efficient Oxygen Reduction Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202300826

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202300826

9. AM：具有超低金屬含量的銥單原子納米催化劑用于增強鐵死亡治療

納米催化劑具有在腫瘤微環(huán)境中誘導產生活性氧的能力，是一種極具發(fā)展前景的腫瘤治療策略。雖然增加金屬負載可以提高催化活性，但高金屬含量往往也會造成潛在的系統(tǒng)性生物毒性。中國科學技術大學劉揚中教授、程珺潔副研究員、孫永福教授和新加坡國立大學陳小元教授通過在氮摻雜碳復合材料外表面進行位點特異性的單個銥(Ir)原子錨定而構建了一種完全暴露活性位點的Ir單原子催化劑(SAC)，進而在超低金屬含量(≈ 0.11%)的條件下實現(xiàn)了顯著的催化性能。

本文要點：

1）Ir SAC具有類過氧化物酶和谷胱甘肽過氧化物酶的雙重酶活性，可在酸性TME中催化內源性H₂O₂轉化為?OH，同時消耗谷胱甘肽(GSH)。在捕獲GSH的鉑(IV)和血紅細胞膜包覆的作用下，該納米催化劑(Pt@IrSAC/RBC)會引起強烈的脂質過氧化，增強腫瘤細胞鐵死亡。

2）實驗結果表明，Pt@IrSAC/RBC可在小鼠三陰性乳腺癌模型中表現(xiàn)出優(yōu)異的治療效果，一次治療即可完全消融腫瘤，且產生的副作用極低。綜上所述，該研究能夠為設計開發(fā)具有高性能和生物安全性的納米催化劑以及實現(xiàn)其生物醫(yī)學應用提供新的見解。

Junjie Cheng. et al. Boosting Ferroptosis Therapy with Iridium Single-Atom Nanocatalyst in Ultralow Metal Content. Advanced Materials. 2023

DOI: 10.1002/adma.202210037

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210037

10. AM：Ru₃Sn₇的異常表面結構用于全pH制氫

反常的拓撲表面態(tài)（TSSs, Nontrivial topological surface states）表現(xiàn)優(yōu)異的載流子傳輸能力，而且這種表面態(tài)受到體相對稱性的保護，在HER催化反應表現(xiàn)優(yōu)異的性能。有鑒于此，臺州學院鐘文武等通過電弧熔煉法（electrical arc melting method）合成反常的Sn基金屬材料，發(fā)現(xiàn)Ru₃Sn₇的（001）晶面具有反常拓撲表面態(tài)，而且不平凡能量窗口較寬。

本文要點：

1）通過實驗和理論研究說明，因為體相對稱性結構保護的能帶，Ru₃Sn₇的不平凡拓撲表面態(tài)能夠顯著改善電荷轉移動力學，優(yōu)化氫中間體的吸附。獨特的表面態(tài)導致Ru₃Sn₇實現(xiàn)優(yōu)異的本征HER性能，而且氫的Gibbs變化能量基本為0。

2）Ru₃Sn₇表現(xiàn)優(yōu)異的HER性能，比Ru、Pt/C、其他平凡金屬（Ru₂Sn₃, IrSn₂, Rh₃Sn₂）的性能更好。Ru₃Sn₇具有寬pH HER活性區(qū)間，說明Ru₃Sn₇的反常拓撲表面態(tài)的優(yōu)異性能，能夠在HER反應中免于受到pH變化影響。這項研究有助于設計反常的高性能金屬電催化劑。