1. Nature Physics：超導納米線中高能準粒子的熱化和動力學
超導納米結構中高能準粒子的弛豫涉及電子、聲子和庫伯對之間的許多級聯相互作用，這些動力學是諸如量子位或光子探測器之類的設備性能的核心。然而，它們仍然沒有被很好地理解，因為它們需要以可控的方式注入準粒子的實驗。到目前為止，此類實驗通常采用具有固定隧道勢壘的固態隧道結。鑒于此，來自格勒諾布爾-阿爾卑斯大學的C. Chapelier等人利用低溫掃描隧道顯微鏡開發了一種掃描臨界電流顯微鏡技術，用于研究超導納米結構中的局部準粒子動力學。1) 該研究開發的這一技術可以分別通過偏置電壓和隧道電流獨立調節準粒子注入的能量和速率，對于高能準粒子，所觀察到納米線的臨界電流減少，并且表明它主要是由注入功率控制，其次則是由注入速率控制；2) 該研究的這些結果對理解約瑟夫遜場效應晶體管和光子探測器等超導納米器件有著直接的影響，此外，由于其多功能性，研究的設置可以幫助設計未來的超導量子電路，以增強其抗準粒子中毒的能力。
Jalabert, T., Driessen, E.F.C., Gustavo, F. et al. Thermalization and dynamics of high-energy quasiparticles in a superconducting nanowire. Nat. Phys. (2023).10.1038/s41567-023-01999-4https://doi.org/10.1038/s41567-023-01999-4
2. Angew：用于高效氧還原催化的非平面巢狀 [Fe2S2] 簇位點
金屬氮碳催化劑作為氧還原反應(ORR)鉑基催化劑的替代物，通過調節活性中心的組成和空間結構，仍有望獲得更好的性能。在此，大連理工大學Yiwei Liu，清華大學李亞棟院士構建了N摻雜碳平面上的非平面套狀[Fe2S2]團簇中心。1）相鄰的雙Fe原子通過形成過氧橋式吸附構型有效地削弱了O-O鍵，S原子的引入破壞了Fe的平面配位，導致更大的結構形變張力，更低的自旋態，以及Fe d帶中心的下移，共同促進了OH*中間體的釋放。2）因此，非平面的[Fe2S2]團簇催化劑的半波電位為0.92V，表現出比平面[FeN4]或[Fe2N6]更好的ORR活性。這項工作為有效的氧還原催化提供了原子組成和空間構型的共同調節的見解。
Ming Wang, et al, Non-planar Nest-like [Fe2S2] Cluster Sites for Efficient Oxygen Reduction Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300826DOI: 10.1002/anie.202300826https://doi.org/10.1002/anie.202300826
3. Angew：縱向接枝石墨烯與鐵酞菁基多孔有機聚合物促進氧電還原
酞菁鐵基聚合物(PFePc)是催化氧還原反應(ORR)的極具吸引力的無貴金屬候選材料。然而，塊體PFePc的低暴露程度和較差的導電性限制了其實際應用。近日，江西師范大學陳義旺，南昌大學Kai Yuan，上海交通大學Xiaodong Zhuang制備了縱向共價連接的層狀PFePc納米片(3D-G-PFePc)。1）這種結構工程使3D-G-PFePc具有高的場地利用率和快速的傳質能力。因此，3D-G-PFePc表現出高效的比活性，達到69.31μA cm?2，高質量活性為81.88A g?1，以及在0.90V下，在O2-飽和0.1MKOH中0.93 e s?1 site?1的高轉換頻率的性能，表現出優于片狀PFePc包裹石墨烯的性能。2）系統的電化學分析結合了變頻方波伏安法和原位掃描電化學顯微鏡，進一步強調了3DG-PFePc向ORR的快速動力學。
Longbin Li, et al, Longitudinally Grafting of Graphene with Iron Phthalocyanine-based Porous Organic Polymer to Boost Oxygen Electroreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301642DOI: 10.1002/anie.202301642https://doi.org/10.1002/anie.202301642
4. Angew：操縱雙電層吸附在 2.3 Ah Zn軟包電池中獲得穩定的固體電解質界面
構建可靠的固體電解質界面(SEI)對于實現高度可逆的鋅金屬(Zn0)電極至關重要。近日，香港城市大學支春義教授，Jun Fan揭示了EDL吸附在ZIB的SEI形成中起著主導作用。1）研究人員通過引入一系列醚添加劑，即15-crown-5(15-C-5)、12-crown-4(12-C-4)和三甘醇二甲醚(G3)來控制EDL吸附和本體Zn2+溶劑化),這兩種特性表現出相反的強度。2）研究人員發現吸附最弱的15-C-5導致無機ZnFx/ZnSx為主的SEI層，而吸附最強的G3導致有機(C-O-C)為主的SEI層。相比之下，具有中等吸附能力的12-C-4促進了層狀結構的SEI（即ZnFx/ZnSx-(C-O-C)）。由于無機和有機部分的高剛性和強粗糙度，這種結構賦予了SEI對大體積膨脹的高承受能力。3）協同效應使100 cm2 Zn||Zn軟包電池在10 mAh cm-2的高面容量和43%的實際ZUR下顯示出4250 mAh cm-2的累積容量。更重要的是，一個2.3Ah Zn||Zn0.25V2O5?nH2O軟包電池顯示出104 Wh Lcell?1的記錄能量密度，并在低負極/正極比(2.2:1)，貧電解質(8 g Ah-1)和高面積容量(~13 mAh cm?2)的嚴苛條件下運行>70天。
Yu Wang, et al, Manipulating Electric Double Layer Adsorption for StableSolid-Electrolyte Interphase in 2.3 Ah Zn-Pouch Cells, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302583DOI: 10.1002/anie.202302583https://doi.org/10.1002/anie.202302583
5. Angew：基于閃爍納米顆粒、X射線觸發CO和MnO2的產生用于級聯癌癥放療增敏
一氧化碳(CO)是一種內源性信號分子，具有多種治療作用。有鑒于此，中科院杭州醫學研究所謝斯滔研究員和杜禎研究員開發了一種基于金屬羰基和閃爍納米顆粒(SCNPs)多功能生成納米平臺，其能夠在X射線的觸發下產生一氧化碳(CO)和二氧化錳(MnO2)。1）由于SCNPs具有輻射發光特性，因此對紫外響應的Mn2(CO)10不僅可以被X射線間接激活以釋放CO，而且還可以降解為MnO2。高劑量的CO不僅可以作為糖酵解抑制劑以用于腫瘤抑制，并且也會使腫瘤細胞對放射治療更加敏感。2）同時，作為Mn2(CO)10光解副產物的MnO2具有消耗谷胱甘肽(GSH)和遞送類芬頓反應催化劑Mn2+等特性，可在腫瘤中產生劇毒的羥基自由基(?OH)。實驗結果表明，該策略可以實現X射線激活的CO釋放、GSH消耗和?OH生成等級聯型癌癥放療增敏。此外，X射線激活的Mn2+也能夠在體內表現出MRI對比增強效應，使其能夠作為一種潛在的納米診療平臺。
Zhen Du. et al. X-Ray-triggered Carbon Monoxide and Manganese Dioxide Generation based on Scintillating Nanoparticles for Cascade Cancer Radiosensitization. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202302525https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202302525
6. AM: 一種用于耐用CSSNI3鈣鈦礦太陽能電池的雙功能疊氮化碳添加劑
具有低毒性和窄帶隙的無機CsSnI3是一種極具潛力的光伏材料。然而，CsSnI3鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的性能遠低于Pb基和混合Sn基（如CsPbX3和FASnX3）的性能，這歸因于其較差的成膜性能和Sn4+誘導的深陷阱。近日，華南理工大學嚴克友報道了一種用于耐用CSSNI3鈣鈦礦太陽能電池的雙功能疊氮化碳添加劑1) 作者采用雙功能添加劑咔唑（CBZ）沉積無針孔膜，并通過兩步退火去除深陷阱。在80°C的相變過程中，CBZ中-NH2和-CO單元的孤電子可以與Sn2+配位，形成具有大晶粒的致密膜。而在150°C退火過程中，CBZ的分解可以將Sn4+還原為Sn2+，以去除深陷阱。2) 與對照裝置（4.12%）相比，CsSnI3:CBZ PSC的最大效率達到11.21%，而其在一個獨立的光伏測試實驗室中獲得了10.90%的認證效率。此外，未密封的CsSnI3:CBZ器件在惰性氣氛連續運行60天、標準最大功率點連續跟蹤650小時和環境空氣連續運行100小時后的功率保持率為100%、90%和80%。
Chenghao Duan, et al. A Bifunctional Carbazide Additive For Durable CSSNI3 Perovskite Solar Cells. Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202300503https://doi.org/10.1002/adma.202300503
7. AEM: 以茚并二噻吩基團為有效供體的雙柵欄卟啉在高效染料敏化太陽能電池中的應用
卟啉是用于高效染料敏化太陽能電池（DSSC）的一類重要染料。然而，由于染料分子結構的設計策略不足，使DSSC的效率落后于有機和鈣鈦礦太陽能電池。近日，臺灣中興大學Chen-Yu Yeh、國立清華大學Tzu-Chien Wei報道了以茚并二噻吩基團為有效供體的雙柵欄卟啉在高效染料敏化太陽能電池中的應用。1) 作者報道了具有優異光伏性能的雙柵欄卟啉，并在其中引入了八個烷氧基鏈來包裹卟啉核并阻止電解質接近TiO2表面。在雙柵欄卟啉設計策略的基礎上，作者合成了具有雙功能茚并二噻吩基團的新型卟啉bJS8、YS2、YS3、YS7和MC1，并研究了它們在DSSC中的光伏性能。2) 與先前報道的10.7%的雙柵欄卟啉bJS2（JSC=16.59 mA cm?2，VOC=0.849 V，和填充因子（FF）=0.759）和10.1%的基準卟啉染料GY50（JSC=16.14 mA cm?2，VOC=0.863 V，和FF=0.725）相比， YS7具有11.4%的功率轉換效率，并且短路光電流（JSC）為17.34mA cm?2，開路光電壓（VOC）為0.864V，填充因子（FF）為0.78。
Ching-Chin Chen, et al. Double Fence Porphyrins Featuring Indacenodithiophene Group as an Effective Donor for High-Efficiency Dye-Sensitized Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202300353https://doi.org/10.1002/aenm.202300353
8. AEM: 功能性預鋰化分離器實現可持續的高能鋰離子電池
使用硅基負極材料構建的高能鋰離子電池通常具有較短的循環壽命，這是由于負極的機械故障，并且由于正極 Li 的不可逆消耗導致電池的電化學故障。 近日，中國科學院郭玉國、Xin Sen通過功能性預鋰化分離器實現可持續的高能鋰離子電池。1) （電）化學預鋰化能夠補償初始 Li 損失并改善電池的循環性能，然而，其直接應用于陽極或陰極的策略會引起電池安全性問題和電極結構退化，并且其與電池工業制造不兼容。作者利用的鋰化劑預鋰化功能隔膜對電極制備、電池制造和合成具有高度適應性，并且能夠通過簡單地調節電池電壓，不僅可以補充正極損失的鋰，還可以重新吸收負極鋰。2) 通過使用功能性隔膜，可以顯著抑制局部過度鋰化和枝晶形成，并且將硅基陽極和高鎳層狀氧化物陰極配對的鋰離子電池具有 >330 Wh kg?1 的穩定能量輸出和大大改善的循環性能。
Qinghai Meng, et al. A Functional Prelithiation Separator Promises Sustainable High-Energy Lithium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202300507https://doi.org/10.1002/aenm.202300507
9. AEM: 用于增強電催化氧還原的有效電荷捕獲
非金屬碳基材料是貴金屬鉑基電催化劑的有效替代品之一。然而，雜原子調制碳的電催化活性很少達到金屬基電催化劑的性能。近日，中南大學田忠良、倫敦大學學院 Guanjie He報道了用于增強電催化氧還原的有效電荷捕獲。1) 作者合成了富含電子的碳和與碳納米片修飾的C空位相鄰的豐富吡啶-N（E-NC-V），并將其用作促進有效氧還原反應的主體。與C空位相鄰的富吡啶-N結構與富電子碳協同作用，促進|ΔGO*|的急劇下降，從而導致氧中間體的平衡吸附和離解，進而活化O=O，這歸因于Zn和N/C之間豐富的空位和d–p軌道雜化。2) E-NC-V催化劑通過4e?轉移主導的途徑來驅動氧還原反應（ORR），在堿性溶液中，半波電位為0.87V，甚至優于Pt/C。而在組裝的鋁-空氣電池中，其具有113 mW cm?2的峰值功率密度。該策略為ORR的堅固、高密度和高性能活性位點的設計和制造提供了指導，并有利于激勵未來關于電子結構調制和缺陷工程來增強反應動力學的研究。
Li Zheng, et al. Potent Charge-Trapping for Boosted Electrocatalytic Oxygen Reduction. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202203963https://doi.org/10.1002/aenm.202203963
10. ACS Nano：自適應和可調MXene/還原氧化石墨烯混合氣凝膠復合材料與相變材料和熱致變色涂層相結合，用于同步可見光/紅外偽裝
雖然紅外/可見光波段下的單功能偽裝已經取得了很大的進展，但偽裝材料仍然很難應對跨越可見光和紅外光譜的協同探測，適應復雜多變的場景。近日，北京化工大學于中振，Dongzhi Yang將各向異性的MXene/氧化石墨烯雜化氣凝膠與正十八烷相變材料相結合，在其上表面涂覆一層熱致變色涂層，制備了一種集隔熱、吸熱、太陽能/電熱轉換和熱致變色功能于一體的可見光和紅外雙重偽裝的三層復合材料。1）得益于多孔氣凝膠層的隔熱和正十八烷相變層的吸熱的協同熱抑制，該復合材料可以作為一種斗篷，在叢林中白天和晚上在所有場景中隱藏其周圍環境的紅外圖像，并憑借其綠色外觀幫助目標逃避視覺監視。2）對于沙漠場景，復合材料可以通過光熱轉換自發地提高表面溫度，將目標的紅外圖像融合到高溫環境中；同時，它可以將表面顏色從原來的綠色改變為黃色，使目標能夠從視覺上從周圍的沙子和丘陵中消失。這項工作為設計自適應和可調整的綜合偽裝材料以對抗復雜環境中的多波段監視提供了一種有前途的策略。
Bai-Xue Li, et al, Adaptive and Adjustable MXene/Reduced Graphene Oxide Hybrid Aerogel Composites Integrated with Phase-Change Material and Thermochromic Coating for Synchronous Visible/Infrared Camouflages, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c00573https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00573
