1. Nature Commun.：DNA折紙模板合成高熵合金納米圖案
通過控制高熵合金納米圖案的形貌、組分、均勻性有利于發展納米電子學、納米光子學、催化等領域，但是目前缺乏一種構筑多元金屬圖案的普適方法。有鑒于此，同濟大學柳華杰、上海交通大學樊春海院士等報道發展了一種基于DNA折紙的金屬化反應體系，能夠生成過氧化物酶催化活性的多元金屬納米圖案材料。
本文要點：
1）作者發現，通過金屬和DNA之間的強配位相互作用，金屬離子能夠在DNA折紙的簇狀突出DNA位點累積，通過在這種簇狀突出DNA位點的聚集，作為金屬的成核位點。通過這種方法合成了一系列多元金屬納米圖案材料，最多高達5種金屬元素（Co, Pd, Pt, Ag, Ni），這項工作有助于納米尺度控制元素的均勻性分布，有助于合成多元金屬納米圖案材料。
2）通過非常規的一種團聚和金屬化方法，合成具有過氧化物酶催化活性的多元金屬納米圖案，發現通過特定元素構筑多元金屬納米圖案，得到原子尺度分布均勻的納米圖案材料。
Mo Xie, et al, High-entropy alloy nanopatterns by prescribed metallization of DNA origami templates. Nat Commun 14, 1745 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-37333-y
https://www.nature.com/articles/s41467-023-37333-y
2. Nature Commun.：具有均勻高光學質量的宏觀過渡金屬二硫族化合物單層
過渡金屬二元醇（TMD）單分子膜獨特的光學性能在光子學應用和低維體系的基礎研究中都引起了極大的關注，然而，高光學質量的TMD單層僅限于通過低產量和勞動密集型工藝生產的微米級薄片，而大面積薄膜往往受到表面缺陷和大的不均勻性的影響。鑒于此，來自密歇根大學物理系的Hui Deng等人報道了一種快速可靠的方法來合成均勻、高光學質量的宏觀尺度TMD單層。
本文要點：
1) 該研究使用1-十二烷醇封裝結合金膠帶輔助剝離，成功獲得了>1?mm橫向尺寸的單層，在整個區域上表現出均勻的激子能量、線寬和量子產率，并且接近于高質量微米大小的薄片，研究暫時將兩個分子封裝層的作用分別聯系起來，即將TMD與襯底隔離和鈍化硫族空位；
2) 此外，該研究通過與光子晶體腔陣列的可擴展集成，展示了封裝單層的實用性，創建了具有增強的光-物質耦合強度的極化激元陣列，這一工作為在大面積上實現高質量的二維材料提供了一條途徑，使研究和技術開發能夠超越單個微米大小的設備。
Li, Q., Alfrey, A., Hu, J. et al. Macroscopic transition metal dichalcogenides monolayers with uniformly high optical quality. Nat Commun 14, 1837 (2023).
10.1038/s41467-023-37500-1
https://doi.org/10.1038/s41467-023-37500-1
3. JACS：手性介孔二氧化硅納米球可抑制β-淀粉樣蛋白聚集
目前，二氧化硅納米材料的手性主要是拓撲手性而非分子尺度的手性。復旦大學趙東元院士和董強教授報道了一種手性酰胺凝膠定向合成策略，可在硅酸鹽骨架中制備具有類似分子尺度手性的mSiO2納米球。
本文要點：
1）手性酰胺凝膠通過靜電相互作用對膠束進行功能化，促進具有分子構型手性的二氧化硅溶膠生長，而隨后進行的模塊化自組裝則可以進一步形成具有二氧化硅框架分子手性的樹枝狀介孔二氧化硅納米球。
2）這些手性開放介孔結構可以接觸Aβ42單體，并特異性靶向Aβ42中心疏水性片段，最終抑制Aβ42聚集體的形成。
Li Xu, et al. Chiral Skeletons of Mesoporous Silica Nanospheres to Mitigate Alzheimer’s β-Amyloid Aggregation. JACS. 2023
DOI：10.1021/jacs.2c12214
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12214
4. JACS：改變Pt單原子-Pt納米粒子比例優化CO氧化活性
通過將金屬納米粒子的尺寸降低至單原子，能夠最大化的利用金屬，而且能夠重新使得聚集的金屬催化劑產生催化活性。但是精確調控單原子化從而優化催化活性仍具有非常大的挑戰和困難。有鑒于此，清華大學李亞棟院士、北京師范大學李治、南開大學劉錦程等報道通過激光刻蝕研究方法能夠在CeO2上將Pt納米粒子精確的轉變為Pt單原子。通過精確的控制激光能量和激光照射時間，Pt1在PtNP的占比能夠在0到100 %之間調控。
本文要點：
1）得到的當Pt1的比例為19 %，PtNP的比例為81 %，Pt1PtNP@CeO2催化劑的CO氧化活性比Pt1/CeO2和PtNP@CeO2的性能更好。DFT計算結果顯示，PtNP是主要的CO氧化催化物種，Pt1將CeO2晶格氧的化學勢，降低晶格氧將CO氧化的能壘，因此增強CO氧化性能。
2）這項工作為金屬納米粒子重新分布，實現自上而下的方式得到不同單原子/納米粒子的比例，有助于研究納米粒子-單原子的協同催化作用。
Ninghua Fu, et al, Controllable Conversion of Platinum Nanoparticles to Single Atoms in Pt/CeO2 by Laser Ablation for Efficient CO Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c11739
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11739
5. Angew：通過表面原子排列控制實現單晶富鎳正極的化學機械穩定性
層狀過渡金屬氧化物正極是具有高效Li+嵌入化學的鋰離子電池的主要正極之一。然而，受限于弱層狀相互作用和不穩定的表面，機械和化學故障困擾著它們的電化學性能，尤其是對于富鎳正極。近日，中科院化學所郭玉國研究員，萬立駿院士，Ji-Lei Shi以單晶富鎳 LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2 (S-NCM) 陰極作為模型系統來闡明表面特性的關鍵作用。
本文要點：
1）通過陰極表面的結構和元素原子排列控制，構建了具有更高模量和化學惰性的富鈷表面和層狀尖晶石交織結構，從而實現了堅固的單晶陰極（RS- NCM）。共享相同的立方密排 (ccp) 氧框架，三維尖晶石域連貫地構建在層狀結構中，并充當鉚釘以加強單晶中的長程層狀板。
2）表面減少Ni和富集的Co可以進一步提高剛度并有助于減少副反應。設計的正極表現出固有的穩定性和化學-機械耦合的穩健性，這有助于實現出色的電化學性能和熱穩定性。
這項工作強調了在固有表面調節下機械和化學穩定性的耦合效應，并開辟了實現先進層狀氧化物陰極的新途徑。
Xin-Hai Meng, et al, Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302170
DOI: 10.1002/anie.202302170
https://doi.org/10.1002/anie.202302170
6. Angew：雙功能Cu/C3N4電催化CO制備乙酸
CO電化學還原反應能夠直接從CO出發在溫和反應條件制備乙酸。有鑒于此，中科院化學所Chunjun Chen、韓布興院士、電子科技大學夏川等報道發現通過調控Cu的尺寸，實現了Cu納米粒子擔載于C3N4的催化劑進行電化學CO還原，188 mA cm-2電流密度和62.8 %的乙酸法拉第效率。
本文要點：
1）通過原位表征和理論計算，發現Cu/C3N4催化劑的界面、Cu金屬表面之間的協同作用促進CO電化學還原為乙酸。反應生成關鍵-*CHO中間體能夠吸附在Cu/C3N4界面并且發生轉移，從而有助于生成乙酸。
2）通過一種多孔固體電解質反應器，實現連續制備乙酸溶液，這項工作說明Cu-CN催化劑對于工業化應用的前景。
Xupeng Yan, et al, Synergy of Cu/C3N4 Interface and Cu Nanoparticles Dual Catalytic Regions in Electrolysis of CO to Acetic Acid, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202301507
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202301507
7. AM: 用于增強H2分離的鈀滲透網絡
高負載的納米粒子（NP）通常用于混合基質膜（MMM）中，以改善氣體分離性能，但它們會導致缺陷和較差的可加工性，從而阻礙膜的制造。近日，紐約州立大學Lin Haiqing、Mark T. Swihart報道了用于增強H2分離的鈀滲透網絡。
本文要點：
1) 作者發現，具有可控長徑比的支化納米棒（NRs）可以顯著降低負載，并能實現優異的氣體分離性能，以及同時保持優異的加工性能。通過將長徑比從NP的1增加到NR的40，作者將滲濾閾值體積分數降低了30倍，即從0.35降低到0.011。
2) 當其在200°C下的模擬合成氣中時，由Pd-NRs形成的滲濾網絡MMM具有110 Barrer的H2滲透率和31的H2/CO2選擇性，這超過了Robeson的上限。該工作強調了NRs相對于NP和納米線的優勢，并表明MMM中尺寸合適的納米填料對于在最小負載下構建高篩選途徑至關重要，從而為這一通用特征在各種化學分離材料系統中的應用鋪平了道路。
Leiqing Hu, et al. Palladium-Percolated Networks Enabled by Low Loadings of Branched Nanorods For Enhanced H2 Separations. Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301007
https://doi.org/10.1002/adma.202301007
8. AM: 用于高效和長期光催化析氧的PDI基線性共軛聚合物合理設計
通過相對較弱的非共價力構建有機超分子材料仍極具挑戰性。近日，中國礦業大學Liu Di報道了用于高效和長期光催化析氧的PDI基線性共軛聚合物合理設計。
本文要點：
1) 作者提出了線性共軛聚合物的合理設計，即通過在一個方向上橋接共價鍵連接鏈聚合物，并在其正交方向上保留π堆疊的芳香柱。具體而言，作者通過調節芳香核及其在構建塊單體內的共價連接基團，制備了三種線性共軛聚合物類似物。在苝延伸芳香核的強π-π堆疊相互作用和橋接基團的偶極-偶極相互作用的協同支持下，Oxamide PDI通過有序的分子排列，實現了高結晶度、寬光吸收和增加穩定性，并且在沒有任何助催化劑的情況下，表現出5110.25μmol g?1 h?1的高全光譜析氧速率。
2) 作者通過實驗和理論研究表明，Oxamide PDI中的內部偶極矩及其有序的晶體結構能夠產生強大的內置電場，從而實現有效的電荷載流子遷移和分離。次此外，DFT計算還揭示了位于酰亞胺鍵旁邊碳原子上的氧化位點和基于空間分離的光生電子和空穴位置，從而使其高效地催化光解水析氧。
Liu Di, et al. Rational Design of PDI-based Linear Conjugated Polymers for Highly Effective And Long-term Photocatalytic Oxygen Evolution. Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202300655
https://doi.org/10.1002/adma.202300655
9. AM：基于可回收納米纖維網絡的超快、高應變和堅固的單軸水凝膠致動器
合成聚合物水凝膠模仿生物組織，適用于未來逼真的機器。然而，在聚合物水凝膠致動器中，致動是各向同性的，因此它們必須交聯或放置在膨脹膜中以實現高致動壓力，嚴重阻礙了它們的性能。在這里，南洋理工大學Pooi See Lee，Tobias Benselfelt展示了在各向異性纖維網絡中組織纖維素納米纖維會導致水凝膠片具有機械平面內增強，產生單軸、平面外應變，其性能遠遠超過聚合物水凝膠。
本文要點：
1）這些纖維狀水凝膠致動器單軸膨脹250倍，初始速率為100-150% s-1，而各向同性水凝膠的定向應變速率分別為<10倍和<1% s-1。阻斷壓力高達0.9 MPa，類似于膨脹致動器，而達到最大壓力的90%的時間為1-2分鐘，而交聯聚合物或膨脹致動器為10分鐘到數小時。
2）研究人員展示了可舉起自身重量120000倍的物體的單軸執行器和可抓取物體的軟抓手。此外，水凝膠可以在不損失性能的情況下回收利用。單軸溶脹允許通過凝膠添加通道用于局部溶劑輸送，進一步提高驅動速率和可循環性。因此，纖維網絡可以克服水凝膠致動器的主要缺點，并且是向基于水凝膠的逼真機器邁出的重大進步。
Tobias Benselfelt, et al, Ultrafast, high-strain, and strong uniaxial hydrogel actuators from recyclable nanofibril networks, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202300487
https://doi.org/10.1002/adma.202300487
10. AEM：在硼-咪唑骨架納米片中通過銅銀串聯催化劑增強 CO2 電還原為乙烯
具有明確Cu配位環境的銅基串聯催化劑非常適合用于電化學CO2還原反應(CO2RR)，因為它們具有獨特的幾何電子特性并且有助于揭示結構-性能相關性。在這里，中科院福建物構所Jian Zhang通過使用超薄硼咪唑骨架(BIF)納米片作為負載Ag納米粒子(NPs)的載體，合成了原子構型級的串聯催化劑Ag@BIF-104NSs(Cu)。
本文要點：
1）由于在BIF-104NSs(Cu)的Cu位點上裝飾了高度有序的苯甲酸酯配體，因此AgNPs通過配位效應位于與Cu位點原子接近的位置。
2）電化學CO2RR測量表明，這種串聯催化劑極大地提高了CO2還原為乙烯的選擇性和活性。法拉第效率(FEC2H4)為21.43%，明顯高于BIF-104NSs(Cu)(3.82%)。
3）此外，密度泛函理論計算表明，復合材料中的Ag位點可以有效地將CO2還原為*CO，隨后遷移到Cu位點。此后，Cu-Ag原子對負責局部富集的*CO的C-C偶聯和C2H4的進一步形成。
Ping Shao, et al, Enhancing CO2 Electroreduction to Ethylene via Copper?Silver Tandem Catalyst in Boron-Imidazolate Framework Nanosheet, Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300088
https://doi.org/10.1002/aenm.202300088
11. AEM: 后氮電催化時代——從Li–N2電池到Zn–N2電池
金屬-N2電池由于其在能量存儲和轉換中的雙重功能特性以及其在電化學人工合成NH3的應用受到了極大關注。盡管如此，人們發現并非所有類型的金屬-N2電池都適合將上述兩種應用結合起來。近日，西安工業大學Hu Renzong、Liu Yanxia綜述了金屬-N2電池的最新進展。
本文要點：
1)首先，作者討論了所有類型的金屬–N2電池的電化學反應機制，包括有機Li/Na/Al–N2電池和水性Zn/Al–N2電池，然后對當前的挑戰和未來的應用進行了概述?？紤]到金屬-N2電池中不同的電化學反應機理，作者總結并比較了所報道的催化劑陰極的電催化性能。
2) 然后，作者從陰極催化劑、電解質和金屬陽極三個維度對可充電水性鋅-氮電池的發展進行了多維可行性和策略分析。最后，對可充電水性Zn–N2電池的進一步發展提出了具體的建議和想法，從而促進綠色、可持續、高能量密度金屬–N2系統的進一步發展。
Fanbo Meng, et al. Post Nitrogen Electrocatalysis Era From Li–N2 Batteries to Zn–N2 Batteries. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300269
https://doi.org/10.1002/aenm.202300269
12. AFM: 從二氧化碳到電力：基于光合作用的功能協同微型發電機
近年來，全球變暖和氣候變化引起了人們的極大關注。而功能協同的微型發電機是一種自推進的智能設備，可以通過法拉第定律獲取環境能量并將其轉化為電力。近日，北京化工大學Shi Feng、中國醫學科學院Xiao Meng設計了一種以二氧化碳為燃料的基于光合作用的微型發電機。
本文要點：
1) 該發電機可以將光合作用產生的O2氣泡的內部能量轉化為電能，這是從最低能量狀態到可應用能量的能量轉換?；谒参锏母咝Ч夂献饔?，自發水溶的CO2可以誘導有規律的循環水運動，并且誘導的電輸出可以同時驅動多個電子元件。
2) 由于光合作用對天氣具有一定的敏感性，因此該系統可以通過讀取輸出電信號的變化來監測天氣。此外，通過將人工智能設備與天然植物相結合，該研究將促進小型設備在綠色發展方面的應用。
Wang Dan, et al. From CO2 to Electricity: Photosynthesis-Based Functionally Cooperating Mini-Generator. Adv. Functional Mater. 2023
DOI: 10.1002/adfm.202300019
https://doi.org/10.1002/adfm.202300019
