第一作者（或者共同第一作者）：王傳浩，杜俊杰
通訊作者（或者共同通訊作者）：李洪良，曾杰
通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
論文DOI: 10.1038/s41467-023-37599-2
1、全文速覽:
重質(zhì)烯烴是重要的化學(xué)品，在化工領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰教授團隊利用氫緩釋效應(yīng)和選擇性萃取實現(xiàn)了從水和CO中直接合成重質(zhì)烯烴。
2、背景介紹：
重質(zhì)烯烴（C12+=）在化工領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，例如洗滌劑、潤滑油、農(nóng)藥、增塑劑、鉆井液的合成。目前制備重質(zhì)烯烴有兩條路線，一是能耗較高的石蠟裂解過程，二是殼牌公司研發(fā)的乙烯低聚、異構(gòu)、復(fù)分解過程。這兩條路徑都高度依賴化石資源。基于成熟的清潔能源制備合成氣技術(shù)，以合成氣為原料制備烴類化合物的費托合成過程有望減輕我們對化石能源的依賴。
然而，費托合成中碳鏈增長和高烯烴選擇性往往難以兼顧，對烯烴高選擇性的催化劑往往需要高溫運行，在碳鏈分布上多集中在短鏈端，而碳鏈增長在低溫下更有利，碳鏈增長能力較高的Ru基催化劑加氫活性也很高。因此，如何同時實現(xiàn)碳鏈增長活性和烯烴選擇性仍是一個挑戰(zhàn)。
3、圖文解析：
（1）重質(zhì)烯烴合成策略
作者提出用科恩合成（水氣變換和費托合成的串聯(lián)過程）替代費托合成，水氣變換生成的氫氣和CO反應(yīng)生成各類烴類化合物和副產(chǎn)物水，費托合成中生成的水繼續(xù)作為水氣變換的反應(yīng)物。這一過程的氫緩釋效應(yīng)實現(xiàn)了持續(xù)性的高CO/H2比，結(jié)合PEG對烯烴的選擇性萃取，從CO和水中直接制備了重質(zhì)烯烴。
（2）催化劑的結(jié)構(gòu)
研究人員對模型催化劑Pt/Mo2N-Ru進行了結(jié)構(gòu)表征。XRD觀測到了Mo2N的信號。XPS檢測到了鈍化帶來的Mo6+和Mo4+，此外XPS還表明催化劑中Ru和Pt呈現(xiàn)金屬態(tài)。殘留的PEG并未起到電子助劑的作用。
（3）催化劑的性能測試
研究人員使用Pt/Mo2N-Ru進行了催化性能測試。研究人員觀測到，不同于常規(guī)的Ru基催化劑主要以烷烴作為主產(chǎn)物，在不同的壓力下，烯烴都是主產(chǎn)物，重質(zhì)烯烴的產(chǎn)率在2 MPa下達到最高值1.79mmol，該反應(yīng)條件下，CO2與烴類化合物的產(chǎn)率達到了理論最小值2。研究人員還觀測到烴類化合物的產(chǎn)率不同于費托合成中隨壓力升高而升高的趨勢，推測是因為水氣變換和費托合成兩步速率不匹配導(dǎo)致。
（4）機理探究
研究人員使用水和PEG進行費托合成實驗，發(fā)現(xiàn)在水溶劑中依然是烷烴作為主產(chǎn)物，而使用PEG為溶劑則獲得了可觀的烯烴選擇性，證明PEG對烯烴的選擇性萃取對抑制烯烴加氫非常關(guān)鍵。而CO/H2比例為9：1可以進一步提高烯烴選擇性，表明科恩合成中持續(xù)性高CO/H2比也有利于烯烴生成。研究人員又調(diào)控了水的含量，發(fā)現(xiàn)烯烴產(chǎn)率呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢，而重質(zhì)烯烴的選擇性隨著水的增多而下降，這些數(shù)據(jù)表明水氣變換和費托合成速率匹配對提高重質(zhì)烯烴的產(chǎn)率非常重要。
4、總結(jié)與展望：
這項研究結(jié)果報道了一種普適性的重質(zhì)烯烴合成策略，為未來開發(fā)高性能重質(zhì)烯烴合成催化劑提供了平臺。
作者介紹：
曾杰，安徽工業(yè)大學(xué)黨委常委、副校長，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)講席教授。1998年進入中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)學(xué)習(xí)，2002年獲應(yīng)用化學(xué)學(xué)士學(xué)位，2008年獲凝聚態(tài)物理博士學(xué)位，師從侯建國院士。2008年赴美，在美國圣路易斯華盛頓大學(xué)夏幼南教授研究團隊工作。2012年，回到中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心任教授。2022年9月，受聘中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)講席教授，同年11月起任安徽工業(yè)大學(xué)黨委常委、副校長。入選國家杰出青年科學(xué)基金、國家“萬人計劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、英國皇家化學(xué)會會士（FRSC），擔(dān)任國家重點研發(fā)計劃首席科學(xué)家。研究領(lǐng)域為二氧化碳催化轉(zhuǎn)化技術(shù)。迄今為止，已在Nature、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Energy等高影響力學(xué)術(shù)期刊發(fā)表了221篇論文，SCI總被引用19000余次，H因子為74，入選2019至2022年的全球高被引科學(xué)家名錄。申請中美專利共75項，出版書籍5部。榮獲中國青年科技獎“特別獎”、Falling Walls 科學(xué)突破獎、英國國際發(fā)明展年度國際發(fā)明“鉆石獎”、中國科技產(chǎn)業(yè)化促進會科學(xué)技術(shù)一等獎、中國化學(xué)會-贏創(chuàng)化學(xué)創(chuàng)新獎、侯德榜化工科學(xué)技術(shù)青年獎、中國新銳科技人物、安徽省自然科學(xué)獎一等獎、安徽青年五四獎?wù)碌泉勴棥Ｑ芯砍晒脒x國家“十三五”科技創(chuàng)新成就展、2022年中國十大科技進展新聞。
課題組擁有一流的工作平臺，開放活躍的學(xué)術(shù)氛圍和豐富的國內(nèi)外交流合作機會。現(xiàn)有平臺和儀器包括原位DRIFTS、TPD-MS、BET、電化學(xué)測試一體化測試平臺、各類固定床和漿態(tài)床反應(yīng)器、UV、Plasma等多種催化劑表征和測試儀器。此外課題組和上海光源、合肥光源具有高度密切的合作關(guān)系，并以此搭建了各類原位測試平臺。
課題組主頁：http://catalysis.ustc.edu.cn/
招聘崗位：
招聘博士后/特任副研究員，開展電驅(qū)動、熱驅(qū)動以及熱電驅(qū)動多相催化反應(yīng)，包括實驗和理論計算，反應(yīng)包括CO2/CO還原、甲烷部分氧化、丙烷脫氫、小分子電合成等研究。
申請條件：
1. 已獲得博士學(xué)位或應(yīng)屆博士畢業(yè)生，在電催化、熱催化、理論計算等領(lǐng)域有扎實的研究基礎(chǔ)。
2. 應(yīng)聘特任副研究員原則上應(yīng)具有兩年或以上的博士后經(jīng)歷，國外著名高校優(yōu)秀博士畢業(yè)生且科研業(yè)績突出者可破格申請。
3. 具有良好的英文聽說讀寫能力。
崗位待遇：
1. 聘期 2-3 年。
2.工資待遇（博士后年薪21萬元以上，特任副研究員年薪24萬元以上，特別優(yōu)秀的將視個人情況面談）：
此外，課題組會推薦優(yōu)秀申請人申報中科大“墨子杰出青年特殊津貼”，入選后年薪可在基礎(chǔ)數(shù)額之上增加 15 萬元（一等資助）/5 萬元（二等資助）。
3.學(xué)校為博士后/特任副研究員辦理社會保險（基本養(yǎng)老保險、失業(yè)保險、基本醫(yī)療保險及醫(yī)療救助保險、工傷保險、生育保險）和住房公積金。
4.學(xué)校為博士后/特任副研究員提供兩室?guī)准揖叩闹苻D(zhuǎn)房。對不要求安排人才公寓住房者發(fā)放租房補貼，補貼標(biāo)準(zhǔn)由學(xué)校統(tǒng)一制定。
5.博士后/特任副研究員子女可在科大附屬幼兒園、附小、附中就學(xué)，免交贊助費。幼兒園為孩子每日提供“三餐一點”（早、中、晚三餐和下午一次點心），免除家庭的后顧之憂。
6.特任副研究員期滿考核優(yōu)秀者，可申請學(xué)校的“副研究員”或“副教授”崗位；博士后期滿考核優(yōu)秀者，可申請學(xué)校的“特任副研究員”崗位。課題組將會積極幫助出站博士后聯(lián)系申請高等院校及研究所的工作，或推薦國際一流著名院校進一步深造。
申請方式：
請申請者將申請材料發(fā)送到以下郵箱：zengj@ustc.edu.cn，郵件以“博士后/特任副研究員申請+姓名”命名。本課題組承諾對所有應(yīng)聘者材料給予保密。
歡迎有志于從事相關(guān)研究的博士進入本課題組，共同開展研究工作！
聯(lián)系方式：
地址：安徽省合肥市金寨路96號中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)東區(qū)微尺度理化大樓16-005室
電話：0551-63603545
