1. Nature Materials：通過定制平面滑移在以體為中心的立方多主元素合金中實現類純金屬的延展性
均勻拉伸延展性（UTD）對結構材料的成形/機加工能力至關重要。通常，平面滑移引起的狹窄變形帶使塑性應變局部化，從而阻礙UTD，特別是在體心立方（bcc）多主元素的高熵合金（HEAs）中，其通常具有早期頸縮（UTD?<?5%)。近日，西安交通大學馬恩、北京理工大學薛云飛通過定制平面滑移在以體為中心的立方多主元素合金中實現類純金屬的延展性。1) 作者報道了一種在Ti-Zr-V-Nb-Al-bcc-HEA中定制平面滑移帶的策略，從而實現了25%的UTD和近50%的斷裂伸長率（接近韌性元素金屬），同時實現了千兆帕的屈服強度。HEA成分的設計不僅是為了增強類B2局部化學序（LCO），即分散平面滑移的晶種位置，而且在變形誘導的LCO破壞時產生過量的晶格畸變，從而促進彈性應變和位錯碎片，進而導致動態硬化。2) 此外，將第二代平面滑移帶從第一代滑移帶分支出來，可以有效地分散塑性流以滲透樣品體積。并且大量的帶經常交叉，可以維持對大應變的足夠加工硬化率（WHR）。該策略通過對塑性流動動力學的調整，將原本不理想的變形模式轉化為優勢，使bcc HEAs的屈服強度和UTD具有獨特的協同作用。
Wang Liang, et al. Tailoring planar slip to achieve pure metal-like ductility in body-centred-cubic multi-principal element alloys. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01517-0https://doi.org/10.1038/s41563-023-01517-0
2. Nature Commun.：NiCoP雙金屬磷化物電催化氧化肼
使用肼氧化反應替代OER反應能夠顯著降低電化學制氫能量消耗，但是人們對肼氧化反應的機理和電化學反應利用率并不了解。有鑒于此，上海硅酸鹽研究所施劍林院士、崔香枝等報道一種雙金屬異質結構磷化物催化劑，這種催化劑能夠催化肼氧化反應和HER反應，而且反應以一種新型方式切斷N-N單鍵。1）通過界面工程策略，合成了3D Ni-Co-P雙金屬磷化物催化劑，這種催化劑在NiCoP納米線上均勻修飾CoP納米粒子。通過異質結構和疏水/親水界面結構，Ni-Co-P/NF催化劑具有顯著改善的HER催化活性和肼氧化催化活性，肼氧化反應達到1000 mA cm-2電流密度僅需176 mV過電勢。其優異的電化學活性來自CoP納米粒子和NiCoP納米線之間的界面電荷轉移，因此導致肼氧化反應的能壘非常低，而且在0.2 V實現了一種打破N-N化學鍵的新反應路徑。Ni-Co-P/NF在電解槽的陽極室原位生成MPOx能夠通過肼氧化反應恢復為具有催化活性的金屬磷化物，因此在100 mA cm-2電流密度能夠穩定100 h。2）電催化肼氧化反應實現了非常高的電催化反應性能，這是因為金屬磷化物的催化活性位點能夠快速恢復，而且反應具有更低的能壘，因此雙金屬磷化物作為正負兩極電催化劑，能夠在0.498 V和500 mA cm-2電流密度進行電催化，有機磷的電化學反應利用效率達到93 %。通過使用雙金屬磷化物電極構筑肼燃料電池，峰值制氫速率達到19.6 mol h-1 m-2。
Libo Zhu, et al, Active site recovery and N-N bond breakage during hydrazine oxidation boosting the electrochemical hydrogen production. Nat Commun 14, 1997 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-37618-2https://www.nature.com/articles/s41467-023-37618-2
3. Joule: 改變熱力學平衡的乙烷催化選擇性脫氫反應
乙烷催化脫氫是一種極具潛力的生產乙烯的非石油途徑，但由于其熱力學平衡的限制，使其在溫和的條件下轉化不足，從而使產品分離成本高。近日，浙江大學肖豐收、王亮、上海科技大學楊波報道了改變熱力學平衡的乙烷催化選擇性脫氫反應。1) 作者開發了一種反應工藝，其將鈷硅酸鹽沸石催化劑（CoS-1）用于非氧化脫氫和鎢酸鈉改性的氧化錳促進劑交織在一起(MnOx@Na2WO4)，從而在反應器中實現選擇性燃燒氫氣。通過乙烷脫氫和氫氣消耗在空間分離位點的交替發生，可以改變熱力學平衡來提高乙烷轉化率，從而有效地促進了乙烷脫氫，同時阻礙了過量的碳氫化合物燃燒。2) 因此，該策略在590°C和0.8 bar乙烷進料的條件下，單程乙烷轉化率達到43.2%，并且乙烯選擇性達到93.1%。該過程將為促進熱力學限制的反應和提高乙烷催化脫氫的活力提供一種有效的策略。
Xuedi Qin, et al. Domino catalysis for selective dehydrogenation of ethane with shifted thermodynamic equilibrium. Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.03.004https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.03.004
4. AM: 用于光電催化水分解的鉻酸鉛中氧空位調控
雖然半導體中氧空位的調控在光催化和光電催化中引起了廣泛興趣，但確定氧空位對光電催化性質的內在作用還尚不明確。近日，中國科學院李燦院士、李仁貴報道了用于光電催化水分解的鉻酸鉛中氧空位調控。1) 作者通過控制貧O和富O退火后氣氛的氧化學勢來調節半導體鉻酸鉛（PbCrO4）中的氧空位。作者發現，由于結構中氧原子的對稱性差異，PbCrO4中的氧空位可以引入電子淺能級和深能級。在貧O氣氛下產生的更高深能級能夠誘導形成更多的表面俘獲態，從而產生更高的電荷分離光電壓。同時，表面陷阱態的存在可以顯著提高PbCrO4光陽極的電荷注入效率，并增強水的氧化活性。2) 在模擬的AM1.5G條件下，作者通過調節PbCrO4光陽極中的氧空位，使其在1.23 V下實現了3.43 mA cm?2的光電流密度。表面捕獲態的進一步鈍化和引入水氧化助催化劑CoPi導致了1.12%的優異光電流效率（ABPE）。
Hongpeng Zhou, et al. Modulating Oxygen Vacancies in Lead Chromate for Photoelectrocatalytic Water Splitting. Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202300914https://doi.org/10.1002/adma.202300914
5. AM: 低鉑燃料電池的單原子和分級孔隙氣凝膠約束策略
通過盡可能低的鉑（Pt）含量實現高催化性能是降低質子交換膜燃料電池（PEMFC）成本的關鍵。然而，降低PEMFC中的Pt負載量會導致活性位點氧的高質量傳輸阻力，并且由于在長期操作中尺寸的顯著增長，導致負載的超細Pt納米催化劑的穩定性降低。近日，武漢科技大學Yongting Chen、國防科技大學Junzong Feng報道了低鉑燃料電池的單原子和分級孔隙氣凝膠約束策略。1) 作者設計了新的Pt金屬/金屬-N-C氣凝膠催化劑，該催化劑顯著降低了氧傳質阻力，并且具有長期耐用性。具有分級和互連孔的Fe-N-C氣凝膠載體定制使得具有超低Pt負載（50±5μg Pt/cm2）的燃料電池具有較低的局部氧傳輸阻力（0.18s/cm）。2) Fe-N-C氣凝膠中Fe-N位點的化學限制確保了負載Pt在高達1000°C的高溫合成過程中以及作為燃料電池催化劑的實際應用中的高穩定性。超低Pt燃料電池在0.80A/cm2下具有8mV的低電位損失，并且在加速耐久性測試中的60000次循環后仍具有不變的電化學表面積。分級孔、氣凝膠和單原子的結合可以充分反映它們的結構優勢，并擴展對先進燃料電池催化劑合成的理解。
Luo Yi, et al. Single Atom and Hierarchical Pore Aerogel Confinement Strategy for Low-platinum Fuel Cell. Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202300624https://doi.org/10.1002/adma.202300624
6. EES：防止鋰枝晶在固態電解質中傳播的整流界面
固態電解質已成為安全和能量密集的鋰金屬電池的圣杯，但仍面臨著鋰枝晶傳播和界面不相容性的重大挑戰。鑒于此，悉尼大學Yunlong Zhao，英國米德爾塞克斯特丁頓國家物理實驗室Juyeon Park等應用界面工程方法在固態電解質和鋰金屬負極之間引入電子整流相間。整流行為抑制了電子滲透到電解質中，從而導致有效的枝晶還原。1）該界面由p-Si/n-TiO2結和外部Al層組成，使用多步驟濺射沉積技術在石榴石顆粒表面形成。通過片上器件的不對稱I–V響應研究了電子整流行為，并通過對芯塊的電子電導率測量，通過一個數量級的較低電流響應進一步證實了這一點。2）Al層有助于界面相容性，這從親鋰表面和降低的界面阻抗得到了驗證。通過鋰對稱電池進行的電化學測量顯示，壽命從幾十小時顯著提高到兩個多月。通過X射線計算機斷層掃描對固態電解質的3D重建形態觀察到Li枝晶傳播行為的減少。
Xuhui Yao, et al. Rectifying interphases for preventing Li dendrite propagation in solid-state electrolytes, Energy Environ. Sci. 2023, Advance Articlehttps://doi.org/10.1039/D2EE04006A
7. AEM: 揭示表面微觀結構對石榴石型電解質的Li潤濕性和界面離子輸運的影響
鋰金屬/固態電解質（SSEs）的界面接觸不良會導致高阻抗并誘導鋰枝晶生長，從而阻礙了固態電池（SSBs）的實際可行性。而優化SSE的表面化學廣泛用于改善Li/SSE界面接觸。然而，對于表面微觀結構對SSB實際性能的影響尚不明確。近日，天津大學梁驥、中南大學張佳峰、王小瑋揭示了表面微觀結構對石榴石型電解質的Li潤濕性和界面離子輸運的影響1)作者提出了一種“表面微觀結構優化”策略，該策略可以顯著增強Li/SSE界面接觸，同時量化SSB的性能和SSE表面粗糙度之間在界面電阻、電流聚焦、臨界電流密度（CCD）和鋰沉積方面的相關性。2) 基于這些基本理解，作者開發了低表面粗糙度SSE，并且其具有極小的界面阻抗（1.7 Ω cm2）和超長的穩定循環壽命。該工作不僅全面證明了SSE表面微觀結構與電池性能之間的基本關系，而且對SSE的表面動力學調節以實現無枝晶SSB提供了新的見解。
Weijie Ji, et al. Revealing the Influence of Surface Microstructure on Li Wettability and Interfacial Ionic Transportation for Garnet-Type Electrolytes. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202300165https://doi.org/10.1002/aenm.202300165
8. AFM綜述：原子結構金屬有機框架：貴金屬基電催化劑的強大化學途徑
貴金屬基電催化劑（NMEC），特別是那些在納米或原子水平上具有活性位點的電催化劑，在多相催化中是不可或缺的，這吸引了相當大的研究興趣，尤其是在能源界。由于其巨大的固有優點，如超高的表面積、可調的原子結構和多樣化的化學可定制性，金屬有機框架（MOFs）已被認為是創建高效和可編程NMEC的理想候選者。鑒于此，四川大學程沖、Shuang Li、Tian Ma等從跨學科的角度，全面討論了原子結構MOFs及其衍生物的合成原理和催化位點設計方案的最新進展。1）總結了基于MOFs的NMEC的催化中心和成鍵微環境的調控策略，包括單原子、雙原子、團簇和納米顆粒工程。2）概述了基于MOFs的NMEC的結構如何影響相應電化學行為的關鍵機制，并揭示了其未來應用的關鍵本質。3）討論了原子結構MOFs基NMEC工程的當前發展、挑戰和前景，以啟發在能源轉換中廣泛利用MOFs基NMEC配備的催化劑。
Dong, H., et al, Atomically Structured Metal-Organic Frameworks: A Powerful Chemical Path for Noble Metal-Based Electrocatalysts. Adv. Funct. Mater. 2023, 2300294.DOI: 10.1002/adfm.202300294https://doi.org/10.1002/adfm.202300294
9. AFM：從電子庫多酸到雙金屬位金屬有機框架的高效電子轉移用于氮的高效電還原
精確設計和構建具有滿意性能的室溫電催化氮還原反應（e-NRR）的催化劑是非常具有挑戰性的。鑒于此，淮陰師范學院闞玉和，哈爾濱理工大學Huiyuan Ma、Xinming Wang等通過將富含電子的多金屬氧酸鹽（POMs）原位整合到穩定的金屬有機框架（MOFs）中，產生了五種基于POMs的MOFs，并直接用作e-NRR的催化劑。由于MOFs和POM的互補優勢和有希望的可能性，電催化性能顯著提高。1）NH3的產率為47.04 μg h?1 mgcat.?1，法拉第效率為31.56%。循環伏安曲線、密度泛函理論計算和原位傅里葉變換紅外光譜證實，從P2W18到MOFs單元存在一個定向電子通道，以加速電子的轉移。2）在基于P2W18的MOFs中引入雙金屬Fe和Co可以降低*N2到*N2H步驟的能量，從而增加NH3的產量。更重要的是，這種POM原位嵌入策略可以擴展到生產其他性能增強的e-NRR催化劑，這為未來NH3生產開辟了一條突破e-NRR瓶頸的新途徑。
Yang, M., et al, Efficient Electron Transfer from an Electron-Reservoir Polyoxometalate to Dual-Metal-Site Metal-Organic Frameworks for Highly Efficient Electroreduction of Nitrogen. Adv. Funct. Mater. 2023, 2214495.DOI: 10.1002/adfm.202214495https://doi.org/10.1002/adfm.202214495
10. Biomaterials：鉑納米酶橋聯COF-適體可實現腫瘤靶向自強化光催化治療
共價有機框架（COFs）已成為一種很有前途的納米醫學平臺，而由于缺乏有效的COF修飾策略，開發多功能COF納米平臺仍然具有挑戰性。山東師范大學唐波教授和李娜教授等人提出了一種可實現COF功能化的納米酶橋接（NZB）策略。1）作為過氧化氫酶模擬物的鉑納米顆粒（Pt NPs）原位生長在COF NPs表面形成CP，硫醇封端的適體通過穩定的Pt–S鍵進一步緊密修飾在CP NPs上形成CPA。2）Pt納米酶工程和適體功能化使納米平臺具有優異的光熱轉化、腫瘤靶向和類過氧化氫酶催化性能。3）以光敏劑吲哚菁綠（ICG）為模型藥物，作者制備了一種用于腫瘤靶向自我強化治療的納米系統（ICPA）。ICPA可以有效地積累到腫瘤組織中，并通過分解過表達的H2O2和產生O2來緩解缺氧微環境。在單波長近紅外光照射下，ICPA的類過氧化氫酶催化和單線態制氧活性可以顯著增強。
Peng Gao, et al. Pt nanozyme-bridged covalent organic framework-aptamer nanoplatform for tumor targeted self-strengthening photocatalytic therapy. Biomaterials. 2023DOI：10.1016/j.biomaterials.2023.122109https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0142961223001175
