1. Nature Commun.：熱解分層異質結構納米片薄膜以實現氫分離
將不同的二維材料設計成具有獨特物理化學性質產和分子篩通道的異質結構膜，為設計用于快速和選擇性氣體分子傳輸的膜提供了一種有效的方法。蒙納士大學王煥庭、Ze-Xian Low和中國科學技術大學王奉超教授開發了一種簡單而通用的熱解分層方法，以氮化硼納米片為主要支架，以殼聚糖前體衍生的石墨烯納米片為填料，制備異質結構膜。1）在熱解分層處理過程中，與氮化硼納米片相鄰的石墨烯納米片的重排形成了精確的平面內狹縫狀納米通道和約3.0 ?的平面間距?，從而形成了可實現選擇性氫傳輸的氣體傳輸路徑。2）異質結構膜顯示出高達849 Barrer的高氫氣滲透性，H2/CO2選擇性高達290。
Ruoxin Wang, et al. Pyro-layered heterostructured nanosheet membrane for hydrogen separation. Nature Communications. 2023DOI：10.1038/s41467-023-37932-9https://www.nature.com/articles/s41467-023-37932-9
2. Nature Commun.：聚合物級乙烯的電合成
乙炔雜質的去除對下游乙烯行業來說仍然很重要，但也很有挑戰性。中國科學技術大學曾杰、電子科技大學夏川和鄭婷婷提出了一種起始電位為?0.15 V（versus可逆氫電極）的過配位（undercoordinated）Cu納米點催化劑。?1）Cu納米點催化劑可以將C2H2完全轉化為C2H4，最大法拉第效率約為95.9%，在純C2H2流量下的高本征活性超過?450? mA cm?2。2）模擬粗乙烯純化顯示，該催化劑可連續生產聚合物級C2H4，且持續130h內的C2H2<1 ppm，空速為1.35?×?105?毫升gcat?1小時?1。3）理論計算和原位光譜顯示，在未配位的Cu位點上乙炔半加氫的能壘低于非缺陷的Cu表面，導致Cu納米點具有優異的C2H2-C2H4催化活性。
Weiqing Xue, et al. Electrosynthesis of polymer-grade ethylene via acetylene semihydrogenation over undercoordinated Cu nanodots. Nature Communications. 2023DOI：10.1038/s41467-023-37821-1https://www.nature.com/articles/s41467-023-37821-1
3. Science Advances：用于連續植物生理學監測的近軸葉表面安裝多模式可穿戴傳感器
可穿戴的植物傳感器在智能農業方面具有巨大的潛力。近日，北卡羅來納州立大學Qingshan Wei，Yong Zhu報道了一種附著在下葉表面的多模式可穿戴傳感器，通過跟蹤植物及其微環境的生化和生物物理信號來連續監測植物生理。1）用于檢測揮發性有機化合物(VOCs)、溫度和濕度的傳感器集成到一個平臺中。根據氣孔密度選擇葉片的遠軸附著位置，以提高傳感器信號強度。2）這一多功能平臺支持各種壓力監測應用，從跟蹤植物水分損失到及早檢測植物病原體。3）研究人員還建立了一個機器學習模型來分析多通道傳感器數據，以定量檢測接種后4d的番茄斑枯病病毒。此外，該模型還評估了用于疾病早期檢測的不同傳感器組合，并預測至少需要三個傳感器，包括VOC傳感器。
Giwon Lee, et al, Abaxial leaf surface-mounted multimodal wearable sensor for continuous plant physiology monitoring, Sci. Adv. 9, eade2232 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.ade2232https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade2232
4. Science Advances：用于全色成像的視網膜激勵的窄帶鈣鈦礦傳感器陣列
視網膜是人類視覺系統的重要組成部分，它接收光線，將其轉換為神經信號，并傳輸到大腦進行視覺識別。紅、綠和藍(R/G/B)視錐視網膜細胞是對R/G/B光敏感的天然窄帶光電探測器(PD)。視網膜中的多層神經網絡與這些錐體細胞相連，在傳輸到大腦之前提供神經形態的預處理。近日，賓夕法尼亞州立大學Kai Wang，Shashank Priya，Swaroop Ghosh展示了一種R/G/B Nb PD陣列，它使用從揮發性溶液(VS)系統中制備的工程鹵化物鈣鈦礦薄膜，然后使用多層算法來模擬人類視網膜系統進行全色成像。1）簡單地說，研究人員觀察到這種VS方法得到的鈣鈦礦材料表現出嚴重的不平衡的電子-空穴轉移特性，即電子和空穴可以向相應的電極漂移不同的距離。2）通過將這種不平衡的鈣鈦礦夾在不同的極性結構(p-i-n或n-i-p)中，電極上的光電流收集可以控制在厚度方向上與波長相關的光生中心上，這是由于波長相關光場分布(WDOFD)的影響。這種不平衡的傳輸和WDOFD共同實現了PD對個別R/G/B區分的NB響應。通過使用六端R/G/B布局的垂直堆疊，實現了免除CFA(或去馬賽克)的全色檢測。3）接下來，為了模擬視網膜系統的中間網絡，將原始電流信號傳遞給一個三層神經形態算法進行前饋信號處理。研究人員展示了一個32×32的鈣鈦礦型Nb-PD傳感器陣列，具有三個R/G/B通道，實現了1024像素全色圖像的光電捕獲和恢復。使用神經形態網絡算法對信號進行進一步處理，以模擬視網膜中間細胞層的叢狀結構。鈣鈦礦陣列的結果顯示出全色成像的高保真度。這種視網膜成像過程的系統級演示為實現全色成像技術提供了實質性的見解。
Yuchen Hou, et al, Retina-inspired narrowband perovskite sensor array for panchromatic imaging, Sci. Adv. 9, eade2338 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.ade2338https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade2338
5. Science Advances：片上集成的特殊表面微激光器
片上集成可見光微型激光器是高速可見光通信的核心單元，具有巨大的帶寬資源，需要對制造誤差、可壓縮線寬、可降低閾值和面內發射的魯棒性。然而，到目前為止，同時滿足這些要求一直是一個巨大的挑戰。在這里，北京大學Xiaoyong Hu，Shufeng Wang，國家納米科學中心Xinfeng Liu，哈工大（深圳）Qinghai Song，香港科技大學Che Ting Chan報道了一種可擴展的策略，以實現強大的片上集成可見微激光器，并通過增加異常表面的階數 (n) 進一步提高激光性能，并通過展示二階異常表面的性能來實驗驗證該策略—定制微型激光器。1）研究人員通過討論具有獨特性能的特殊表面定制拓撲微型激光器進一步證明了該策略的潛在應用。2）該工作為進一步開發片上集成高速可見光通信和處理系統奠定了基礎，為非厄米光子學的基礎研究提供了平臺，提出了非厄米光子學聯合研究的可行方法與非線性光學和拓撲光子學。
Kun Liao, et al, On-chip integrated exceptional surface microlaser, Sci. Adv. 9, eadf3470 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf3470https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf3470
6. Science Advances：一種光子回收的白熾燈照明裝置
節能、健康的照明對人類至關重要。白熾燈提供高保真的顯色性和符合人體工程學的視覺舒適性，但由于發光效率低(每瓦15流明)和使用壽命較差(2000小時)而被逐步淘汰。近日，上海交通大學崔可航提出并通過實驗實現了一種光子循環白熾照明設備 (PRILD)，其發光效率為 173.6 流明/瓦（效率為 25.4%），功率密度為 277 瓦/平方厘米，顯色指數 (CRI)為 96，LT70 額定壽命>60,000小時。1）PRILD使用機器學習設計的637 nm厚的可見光透明紅外反射濾光片和Janus碳納米管/六角氮化硼燈絲來回收92%的紅外輻射。2）與固態照明相比，PRILD具有更高的發光效率、CRI和壽命，因此在高功率密度照明方面具有廣闊的前景。
Heng Zhang, et al, A photon-recycling incandescent lighting device, Sci. Adv. 9, eadf3737 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf3737https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf3737
7. Science Advances：一種多功能的水母狀機器人平臺，用于有效的水下推進和操縱
水下設備對于環境應用至關重要。然而，現有的原型通常使用笨重、嘈雜的執行器和有限的配置。因此，在實現實用功能時，需要努力確保與水下物種的無噪音和溫和互動。近日，馬克斯普朗克智能系統研究所Metin Sitti，Wenqi Hu，Christoph Keplinger開發了一個類似水母的機器人平臺，該平臺由電液執行器的協同作用和剛性和軟組件的混合結構實現。1）開發的16 厘米直徑無噪音原型可以控制流體流動以推動，同時操縱物體保持在其身體下方而無需物理接觸，從而實現更安全的交互。此外，它的反重力速度高達 6.1 厘米/秒，比文獻中的其他例子快得多，同時只需要大約 100 毫瓦的低輸入功率。2）研究人員還使用該平臺演示了基于接觸的對象操縱、流體混合、形狀適應、轉向、無線游泳以及兩到三個機器人的協作。本研究介紹了一種多功能的類水母機器人平臺，具有適用于不同應用的廣泛功能。
Tianlu Wang, et al, A versatile jellyfish-like robotic platform for effective underwater propulsion and manipulation, Sci. Adv. 9, eadg0292 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg0292https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg0292
8. Science Advances：柔軟輕便的織物可實現強大的高范圍氣動驅動
軟結構和驅動允許通常由剛性組件組成的機器人執行類似于生物的更順從、適應性更強的交互。盡管這些類型的致動器的許多功能已在文獻中得到證明，但它們的超彈性設計通常受到有限的工作空間和承載能力的影響，這主要是由于它們的結構可拉伸性因素。在這里，上海交通大學Genliang Chen，西湖大學Hanqing Jiang描述了一系列基于柔軟但不易拉伸的織物的氣動執行器，它們可以同時執行可調工作空間并承受高負載。1）致動器的運動模式是可編程的、可組合的和可預測的，并通過對低輸入壓力的快速響應來通知。2）研究人員還介紹了使用三個織物執行器的機器人抓手。夾持器表現出超過 150 N 的抓取力和 70 至 350 毫米的抓取范圍。3）提出的設計理念和綜合指南將為在軟體機器人中應用不易拉伸但柔軟的材料提供設計和分析基礎，以進一步提高其實用性。
Zhuang Zhang, et al, Soft and lightweight fabric enables powerful and highrange pneumatic actuation, Sci. Adv. 9, eadg1203 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg1203https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg1203
9. Science Advances：通過電光催化產生雙氫自由基陽離子實現羰基與烯烴的烯烴化
羰基轉化為烯烴是復雜分子合成中非常重要的轉化。目前，標準方法使用原子經濟性差且需要強堿性條件的化學計量試劑，這限制了它們的官能團相容性。一個理想的解決方案是在非堿性條件下使用簡單且廣泛使用的烯烴催化烯化羰基，但目前還不知道這種廣泛適用的反應。基于此，康奈爾大學Tristan H. Lambert展示了對烯化醛和酮與多種未活化烯烴的串聯電化學/電光催化反應。1）方法涉及環狀二氮烯的氧化誘導脫氮作用，形成 1,3-二甲基自由基陽離子，重排生成烯烴產物。2）這種烯化反應是由一種電光催化劑實現的，該電催化劑抑制背電子轉移到自由基陽離子中間體，從而允許選擇性地形成烯烴產物。此外，該方法適用于多種醛、酮和烯烴。
Keri A. Steiniger, et al, Olefination of carbonyls with alkenes enabled by electrophotocatalytic generation of distonic radical cations, Sci. Adv. 9, eadg3026 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg3026https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg3026
10. JACS：高壓下的手性2D鈣鈦礦可發生手性依賴結構轉變
手性鈣鈦礦由于其在基于自旋電子和極化的光電子器件中的潛在應用而引起了人們的極大關注。然而，手性有機銨和非手性無機框架之間的結構手性/不對稱轉移機制仍然不明確。鄭州大學臧雙全、陳高松和中科院理化所吳雨辰成功合成了一對新的對映體手性鈣鈦礦（S/R-3PYEA）PbI4（3PYEA2+=C5NH5C2H4NH32+）和非手性鈣鈦礦（rac-3PYEA）PbI4，并首次使用靜水壓系統對上述材料進行研究1）研究顯示，在約7.0GPa時，（S/R-3PYEA）PbI4表現出手性相關的結構轉變，具有帶隙“紅色跳躍”和從半透明紅色到不透明黑色的顯著壓致變色性。在進一步壓縮時，（S/R-3PYEA）PbI4實現了前所未有的手性誘導負線性可壓縮性（NLC）。2）高壓結構表征和第一性原理計算表明，單一手性的銨陽離子受壓力驅動發生單向傾斜，從而增強了3PYEA2+和Pb–I骨架之間的相互作用，誘導（S/R-3PYEA）PbI4形成新的不對稱氫鍵N–H··I–Pb。增強的不對稱氫鍵的相互作用又進一步打破了（S/R-3PYEA）PbI4的對稱性，并引發了[PbI6]4–八面體更大程度的面內和面外畸變，這兩種畸變分別導致了手性相關的結構相變和NLC。
Meng-En Sun, et al. Chirality-Dependent Structural Transformation in Chiral 2D Perovskites under High Pressure. JACS. 2023https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12527
11. Angew：在氣-固光熱催化反應中最小化溫度測定的溫度偏差
多年來，光熱催化已經取得了巨大的進展，而在大多數光熱催化系統中，溫度評估仍然存在爭議。在此，中科院理化所張鐵銳和趙運宣系統地揭示了氣固光熱催化系統中由顯著溫差引起的溫度測定偏差現象。1）為了避免溫度偏差的干擾，研究開發了一個通用的策略來可靠地評估氣固光熱催化反應的溫度，其中重點是通過優化反應系統來消除催化劑層的溫度梯度和溫度波動。2）這項工作為溫度檢測提供了一種可靠的經驗，并關注了解決溫差對溫度檢測的影響，并重新評估了氣固光熱催化中溫度相關的實際性能。
Xuanang Bian, et al. Minimizing Temperature Bias through Reliable Temperature Determination in Gas-Solid Photothermal Catalytic Reactions. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202219340https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202219340
12. Angew：鎢酸鹽介導原位鈍化太陽能電池晶界凹槽
鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的性能因晶界槽（GBG）處的載流子損耗而顯著減弱。有鑒于此，北京大學周歡萍教授首次通過“兩步”原位反應方法構建了鎢酸鹽/鈣鈦礦異質界面，該方法提供了有效的缺陷鈍化策略，并確保了GBG的有效載流子動力學。1）晶界處暴露的鈣鈦礦通過Pb2+和鎢酸根離子之間的原位反應轉化為寬帶隙PbWO4，這鈍化了由于強離子鍵合而產生的缺陷。2）此外，通過基于從PbWO4到CaWO4的額外轉化的異質界面能量學修飾，進一步抑制了復合損失。3）基于這種凹槽修飾策略的PSC在正態和反轉結構中都表現出良好的通用性，n-i-p器件的效率提高了23.25%，p-i-n器件的效率提升了23.33%。
Rundong Fan, et al. Tungstate-mediated In-situ Passivation of Grain Boundary Grooves in Perovskite Solar Cells. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202303176https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303176
