1. Nat. Rev. Mat.:X射線自由電子激光器
M. Dunne綜述了近十年來發生革命性進展的X射線技術: X射線自由電子激光器X-ray free-electron lasers (XFELs),包括該技術設備的發展歷史,各同步輻射中心現存設備。XFELs特性及其在超快(飛秒)X射線吸收和泵浦探測方面的應用優勢,以及該技術未來發展趨勢和面臨的挑戰等。
Dunne M. X-ray free-electron lasers light up materials science[J]. Nature Review Materials, 2018.
DOI:10.1038/s41578-018-0048-1
https://www.nature.com/articles/s41578-018-0048-1
2. Nat. Commun.:桌面電子感應加速器飛秒X射線吸收
在前期設計完成了具有穩定工作能力的基于電子感應加速(betatron)的桌面X射線吸收桌面裝置基礎上,B. Mahieu等人進一步基于其原理將該技術擴展應用于飛秒X射線吸收。本研究中B. Mahieu等人利用該技術探測了Cu在激光輻射超快速升溫過程中的電子溫度,其時間分辨低于100 fs,展示了該技術和設備的強大能力。
Mahieu B, et al. Probing warm dense matter using femtosecond X-ray absorption spectroscopy with a laser-produced betatron source[J]. Nature Communications, 2018.
DOI:10.1038/s41467-018-05791-4
https://www.nature.com/articles/s41467-018-05791-4
3. Joule:光催化Z-scheme全水解
基于光生載流子在BiVO4的{010}和{110}面具有不同的富集特性,Y. Qi等人分布在兩個面上沉積了Au納米顆粒和CoOx。光生空穴轉移到CoOx并催化OER,光生電子可以快速轉移至Au NPs,借助于Fe(CN)63-可以在Au NPs上被快速還原的特性以其作為電子傳導劑,使Fe(CN)64-轉移電子至ZrO2/TaON催化HER。該Z-schem全水解方案在420 nm光照下的量子效率達10.3%。
Qi Y, Zhang F, Li C, et al. Redox-Based Visible-Light-Driven Z-Scheme Overall Water Splitting with Apparent Quantum Efficiency Exceeding 10%[J]. Joule, 2018.
DOI:10.1016/j.joule.2018.07.029
https://doi.org/10.1016/j.joule.2018.07.029
4. JACS:多級結構可變價配位聚合物
F. J. Claire等人設計合成了基于Mo2(INA)4 (INA=異煙酸)的配位聚合物(CPs),該CPs具有多級孔結構,孔道尺寸分別為7和33 ?。該CPs在195 K下表現出優越的CO2吸附性能。此外,在循環伏安測試中可以發現E1/2 = ?1.275 V的氧化還原峰,歸屬于 [Mo2(INA)4]0/–1,其電子傳導速率為 ks = 1.49 s–1。
Claire F J, Kempa T J, et al. Hierarchically Ordered Two-Dimensional Coordination Polymers Assembled from Redox-Active Dimolybdenum Clusters[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b06331
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06331
5. JCAS: 分子篩框架外三配位Al結構與性質
Si/Al分子篩催化劑常常會在使用前進行脫Al處理以提升其酸性和催化穩定性。研究人員對于處理后框架外Al物種的存在形式有多中推測,包括 Al3+, Al(OH)2+, Al(OH)2+, AlO+, AlOOH, Al(OH)3等。但是除此之外,對于可能存在的3配位Al物種,由于它的quadrupolar效應難以在1D和2D固體核磁(SSNMR)中被檢測到,一直難以確定其結構和催化性質。X. Yi等人借助于三乙基膦與3配位Al配位后的31P SSNMR譜,并結合DFT理論計算等成功解析了框架外3配位Al的結構信息。并且發現該位點之所以具有強Lewis酸性是在犧牲其周圍Br?nsted酸性位點基礎上得到的。該位點在催化葡萄糖異構化反應中表現出超高的催化活性。
Yi X, Zheng A, et al. Origin and Structural Characteristics of Tri-coordinated Extra-framework Aluminum Species in Dealuminated Zeolites[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b04819
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b04819
6. JACS:槳輪形多孔配位籠用于甲烷儲存
近年來,三維金屬-有機材料在氣體儲存領域被廣泛應用,但是在多孔分子體系此類研究相對較少。Casey A. Rowland等合成了一種槳輪形多孔配位籠并運用于甲烷的儲存。該籠狀結構比表面積達到1235 m2/g,在65 bar高壓條件下有優良的甲烷儲存能力。
Rowland C A, Lorzing G R, Bloch E D, et al. Methane Storage in Paddlewheel-Based Porous Coordination Cage[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b05780
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.8b05780
7. JACS:Au@Pd核殼結構生長的動力學和熱力學研究
難以通過一鍋法合成具有均一形貌和精確組成的納米顆粒,是阻礙納米顆粒實際應用的老大難問題。要實現對NPs的精確控制,就需要對NPs的形成機制有一個全面的了解。Tan等人利用原位液槽透射電子顯微鏡研究了在動力學和熱力學控制反應條件下,Au@Pd核殼結構納米顆粒的生長機理。實驗證明了通過控制反應溫度,可以將Au納米棒的形狀調整成Au-Pd的箭頭結構或立方的核殼結構。原位研究表明,反應溫度可以改變由動力學和熱力學控制的Pd殼的生長。由此揭示了反應溫度如何影響保護劑的包覆和殼層的形成。這一工作對于設計合成更多不同形貌和元素組成的納米顆粒具有很好的啟發。
Tan S, Bisht G, et al. In situ Kinetic and Thermodynamic Growth Control of Au-Pd Core-Shell Nanoparticles[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b05217
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b05217
8. JACS:環狀五孿生的樹枝狀Rh納米材料用于甲醇電氧化
開發高性能的甲醇氧化催化劑是燃料電池商業化的重要步驟,目前該類催化劑以Pd和Pt為主,且選擇性較差,活性損失快。有鑒于此,廈門大學謝兆雄教授團隊成功合成出環狀五孿生的樹枝狀Rh納米材料,并運用于甲醇的電氧化反應中,相較于其他材料而言,該催化劑具有極高的活性及選擇性。
Zhang J, Kuang Q, Xie Z, et al. Cyclic Penta-twinned Rhodium Nanobranches as Superior Catalysts for Ethanol Electro-oxidation[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b03080
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.8b03080
9. JACS:自組裝超分子光敏劑納米藥物增強光動力學治療
超分子光敏劑納米藥物的結合既具有超分子自組裝的靈活性,也可以控制藥物傳遞來對用于精確的非侵入性腫瘤治療。然而,在單一光敏化劑納米藥物平臺實現提高治療效果的同時又能減少副作用仍然是很有挑戰性的工作。Li等人通過一種多組分協調自組裝策略,建立了一種基于多種協調的疏水性和靜電非共價相互作用的短肽、光敏劑和金屬離子之間的相互配合的納米平臺。由此產生的金屬-納米藥物是均一尺寸的納米球體結構,具有出色的膠體穩定性和對pH及氧化還原刺激的超靈敏反應。這些特性有利于延長血液循環時間,增加了腫瘤的積累進而提高了光動力治療效果。這項工作為開發下一代智能光敏化納米藥物提供了新的策略。
Li S, Zou J, et al. Smart Peptide-Based Supramolecular Photodynamic Metallo-Nanodrugs Designed by Multicomponent Coordination Self-Assembly[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b04912
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b04912
10. ACS Nano:類淀粉樣蛋白自組裝形成超分子手性納米結構
魷魚吸盤(SRT)已經成為一種重要的有著生物醫學和工程應用前途的蛋白質。最近的研究已經確定了肽A1H1(肽序列AATAVSHTTHHA)是吸盤蛋白家族中最豐富的β折疊片域之一,然而對A1H1肽可以組合成其功能負載域的裝配機制仍然不夠了解。Sánchez-Ferrer等人對A1H1進行了詳細的自組裝研究,并證明了該肽衍生成類淀粉樣蛋白的纖維。利用X射線散射和原子力顯微鏡闡明了該纖維的納米結構,其具備的兩親性可以自組裝成纖維狀的超分子手性集合體。當濃度增加時,纖維會形成凝膠,同時保持相同的介觀特征。這一工作表明,吸盤蛋白的重復肽模塊可能會被“操縱”從而產生更廣泛的自組裝的淀粉樣納米結構。
Sanchez-Ferrer A, Adamcik J, et al. Controlling Supramolecular Chiral Nanostructures by SelfAssembly of a Biomimetic β-Sheet-Rich Amyloidogenic Peptide[J]. ACS Nano, 2018.
DOI: 10.1021/acsnano.8b03582
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b03582
11. ACS Energy Lett.:水穩定和熒光雜化的無機鈣鈦礦
Jana, A.等人在在酸性和堿性介質中可重復地合成了一系列棒狀熒光雜化且沒有配體保護的鈣鈦礦。帶隙可從紅色到天藍色區域調諧,具有強烈的發射。溴化鉛溴化物在水中穩定超過六個月而沒有結構變化。簡單的合成路線解決了其在水環境中實際應用的長期問題。
Jana A & Kim K S. Water-Stable, Fluorescent Hybrid and Fully Inorganic Perovskites[J]. ACS Energy Letters, 2018.
DOI: 10.1021/acsenergylett.8b01394
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.8b01394
12. ACS Energy Lett.:3.9%效率的碳電極非鉛鈣鈦礦太陽能電池
Tsai, C.等人制備出一種雙官能銨陽離子,2-羥基乙基銨(HEA+)摻雜的甲脒(FA+)錫基鈣鈦礦(HEAxFA1-xSnI3; x = 0-1)吸光層的碳基太陽能電池。結果發現HEA+在控制晶體結構方面起著關鍵作用,電池效率為3.9%。
Tsai C M, Lin Y, et al. Control of Crystal Structures and Optical Properties with Hybrid Formamidinium and 2-Hydroxyethylammonium Cations for Mesoscopic Carbon-Electrode Tin-Based Perovskite Solar Cells[J]. ACS Energy Letters, 2018.
DOI: 10.1021/acsenergylett.8b01046
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.8b01046