1. Chem. Rev.: 用于可持續氫燃料和化學品原料的廢棄聚合物的光重整
可再生能源是環境可持續性發展的核心。而在可再生能源中，陽光驅動的燃料合成是一種通過水分解生產氫氣等載體的可持續且經濟的方法。光催化分解水受到水氧化半反應的限制，從而使其在動力學和能量上都要求很高，并且需要專門的光催化劑。而這些挑戰可以通過采用替代的氧化半反應來解決，即光重整可以將廢塑料和生物質分解為有價值的有機產品，并且可用于生產H2。近日，美茵茨大學Wolfgang Tremel、巴斯克科學基金會Shahzada Ahmad、法赫德國王石油與礦業大學Muhammad Nawaz Tahir綜述研究了用于可持續氫燃料和化學品原料的廢棄聚合物的光重整。
本文要點：
1) 作者概述了將廢棄聚合物轉化為H2燃料和精細化學品的光重整及其潛在機制。從兩個互補的角度來看，這一點至關重要：（i）綠色能源收集和（ii）通過將廢棄聚合物分解成有價值物品來實現環境可持續性。而光重整可以在沒有環境危害的情況下產生H2燃料，而對于光重整過程、機制和關鍵評估的研究相對很少。
2) 作者通過以下方式來解決這些問題：（i）光重整的概念和具有重要意義的最新知識，（ii）揭示光重整中的概念和挑戰，以及（iii）通過使用不同的聚合物廢物作為基質來設計具有潛在機制和途徑的光催化劑。
Muhammad Ashraf, et al. Photoreforming of Waste Polymers for Sustainable Hydrogen Fuel and Chemicals Feedstock: Waste to Energy. Chem. Rev. 2023
DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00602
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00602
2. Chem. Soc. Rev.: 雙核金屬協同催化能量轉換
與具有單核金屬位點的催化劑相比，以雙核金屬位點為特征的催化劑是更具優勢的體系。具有適當空間分離和幾何構型催化劑中的雙核金屬位點可以賦予雙核金屬協同催化（DMSC）效應，從而提高催化性能，特別是對于涉及多種反應物、中間體和產物的反應。近日，天津理工大學魯統部綜述研究了雙核金屬協同催化能量轉換。
本文要點：
1) 作者總結了均相和非均相雙核金屬催化劑的設計和合成及其在能量轉換反應中的應用研究，包括光/電催化析氫反應（HER）、析氧反應（OER）、氧還原反應（ORR）、CO2還原反應（CO2RR）和N2還原反應（N2RR）。作者重點分析了催化劑結構與催化性能之間的關系，并提出了設計原則。
2) 最后，作者討論了具有二甲基亞砜效應的雙核金屬催化劑的設計和制備方面的挑戰，并對雙核金屬催化劑在能量轉換中的未來發展提出了展望。本文旨在全面總結雙核金屬催化劑的合成和能源相關應用的最新研究進展，為設計具有優異性能的能源轉化催化劑提供指導。
Di-Chang Zhong, et al. Dinuclear metal synergistic catalysis for energy conversion. Chem. Soc. Rev. 2023
DOI: 10.1039/D2CS00368F
https://doi.org/10.1039/D2CS00368F
3. Chem. Soc. Rev.: 分子晶體的力學性質和特性
在上個世紀，分子晶體主要用作通過X射線衍射確定分子結構的手段，盡管隨著本世紀的結束，分子晶體對電場、磁場和光場的響應表明，分子晶體的物理性質與分子本身的多樣性一樣豐富。近日，紐約大學Pan?e Naumov、Bart Kahr、沙特阿拉伯健康大學Rabih O. Al-Kaysi、加州大學Christopher Bardeen、明尼蘇達大學Changquan Calvin Sun、吉林大學Hongyu Zhang等人綜述研究了分子晶體的力學性質和特性。
本文要點：
1) 作者首先概述了將分子晶體與金屬和陶瓷等傳統材料區分開來的特殊考慮因素。許多分子晶體在某些條件下生長時會發生自身變形。它們是否對內在應力、外力或生長晶體場之間的相互作用做出反應仍然是一個懸而未決的問題。單晶的光反應性一直是有機固態化學的一個主要主題；然而，傳統上研究的重點是反應立體和區域特異性。然而，由于光致化學在晶體中各向異性地建立應力，使得所有類型的運動都可以被驅動。
2) 光化學與單晶跳躍、扭曲、斷裂、分層、搖擺和滾動反應之間的相關性已經成為一個新的研究領域。而計算晶體學不僅可以對機械響應進行解釋，而且還可預測響應本身。這就需要采用基于經典力場的分子動力學模擬、基于密度泛函理論的方法，以及使用機器學習來預測算法。最后，作者綜述了機械性質對藥物研磨和壓片的重要性，該領域仍以小分子晶體組成的活性成分為主。由于缺乏關于分子晶體的強度、硬度、楊氏模量和斷裂韌性的數據，因此還需要改進測量技術和概念工具。
Wegood M. Awad, et al. Mechanical properties and peculiarities of molecular crystals. Chem. Soc. Rev 2023
DOI: 10.1039/D2CS00481J
https://doi.org/10.1039/D2CS00481J
4. Nature Photonics：用于提高效率和穩定性的鈣鈦礦太陽能電池的氫鍵橋接中間體
提高金屬鹵化物鈣鈦礦的本征膜質量對于提高鈣鈦礦太陽能電池的功率轉換效率和長期穩定性至關重要。鑒于此，來自香港城市大學材料科學與工程系的Alex K.-Y. Jen等人報道了一種多功能、非揮發性添加劑，可用于通過氫鍵橋接的中間相調節鈣鈦礦膜生長的動力學。
文章要點：
1) 該研究發現，添加劑能夠形成大的鈣鈦礦晶粒，并能夠從膜的底部到表面進行相干晶粒生長，增強的薄膜形態顯著減少了非輻射重組，從而將倒置（p–i–n）太陽能電池的功率轉換效率提高到24.8%（24.5%經認證），且能量損失低至0.36 eV；
2) 此外，未封裝的器件表現出了更好的熱穩定性，在充氮手套箱中65±5℃條件下連續加熱，T98壽命超過1000?h，該研究開發的這一方法也可以應用于寬帶隙鈣鈦礦和大面積器件，以顯示出降低的電壓損耗和高效率。
Li, F., Deng, X., Shi, Z. et al. Hydrogen-bond-bridged intermediate for perovskite solar cells with enhanced efficiency and stability. Nat. Photon. (2023).
10.1038/s41566-023-01180-6
https://doi.org/10.1038/s41566-023-01180-6
5. JACS：Cu納米孿晶電化學還原CO2制甲烷
電化學還原CO2制備燃料和化學品是一種具有前景的解決碳循環方法。但是目前制備高選擇性單一產物的電催化劑仍難以得到。有鑒于此，加州大學洛杉磯分校黃昱、普林斯頓大學Emily A. Carter等報道發展了一種(111)晶面Cu箔電催化劑，這種電催化劑有豐富的孿晶結構，在電催化還原CO2的反應中，當電勢為-1.2±0.02 V，實現了優異的CH4法拉第效率（86.1±5.3 %）。
本文要點：
1）理論計算研究發現，Cu孿晶結構顯著降低了CO加氫反應決速步驟的能壘，并且能夠阻礙競爭性C-C偶聯反應，因此實現了優異的CH4選擇性。
2）孿晶結構通常比高角度晶界的能量低一個數量級，因此這種孿晶結構催化劑具有很好的穩定性，有助于研究結構敏感的CO2電化學還原反應的機理。
Jin Cai, et al, Highly Selective Electrochemical Reduction of CO2 into Methane on Nanotwinned Cu, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c00847
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00847
6. AM：具有親水表面的多級有序大孔-介孔電催化劑用于高效氧還原反應
金屬-有機框架（MOFs）為制備負載型金屬催化劑提供了通用的模板/前體。然而，所提供的催化劑通常表現出微孔的結構以及不合適的潤濕性，這將限制液相反應中活性位點的可及性。鑒于此，華南理工大學的李映偉和陳立宇等開發了一種蝕刻功能化策略，用于構建具有獨特中空壁和三維有序大孔（H-3DOM）結構的單寧酸功能化MOF。
本文要點：
1）這種功能性的MOF材料可以進一步用作合成負載在具有H-3DOM結構和親水表面的氧、氮共摻雜碳復合材料上的鈷的理想前體。
2）H-3DOM結構可以改善外表面積，以最大限度地暴露活性位點。此外，含氧官能團可以增強表面潤濕性，以保證外部活性位點在水性電解質中的電化學接觸。
3）得益于這些突出的特性，H-3DOM-Co/ONC在氧還原反應中表現出高的電催化活性，優于沒有多級有序結構和表面功能化的材料。
Yao, W., et al, Hierarchically ordered macro-mesoporous electrocatalyst with hydrophilic surface for efficient oxygen reduction reaction. Adv. Mater. Accepted Author Manuscript 2301894.
DOI: 10.1002/adma.202301894
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301894
7. AM：選擇性鉀沉積實現抗枝晶負極用于超穩定鉀金屬電池
不穩定的固體電解質界面（SEI）和鉀枝晶的不可控生長一直是限制鉀離子電池應用的緊迫問題。鑒于此，湖南大學的魯兵安和中南大學的周江等設計了一種由鉍和氮摻雜的還原氧化石墨烯（Bi80/NrGO）組成的自支撐電極作為鉀金屬電池的負極主體，通過選擇性的鉀沉積實現抗枝晶的鉀負極。
本文要點：
1）在熔融鉀擴散到Bi80/NrGO中后，K@Bi80/NrGO表現出獨特的中空孔，提供K+擴散通道和沉積空間來緩沖體積膨脹，從而保持電極結構和SEI穩定性。
2）K@Bi80/NrGO還提供了可促進均勻的K+通量的可控電場、豐富的親鉀N位點和Bi合金化活性位點，共同實現了鉀的精確成核和選擇性沉積，形成抗枝晶的鉀負極。
3）基于K@Bi80/NrGO優化電極組裝成的對稱電池可以在0.2 mA cm–2的電流密度下維持3000小時以上的穩定循環。基于普魯士藍正極和K@Bi80/NrGO負極的全電池表現出高穩定性（在1000 mA g–1下1960次循環中沒有降解），庫侖效率為99%。
4）這項工作實現了具有精確成核、平滑擴散和枝晶抑制三重屬性的負極設計，非常適合開發穩定的鉀金屬負極及其他金屬負極。
Feng, Y., et al, Selective potassium deposition enables dendrite-resistant anodes for ultra-stable potassium metal batteries. Adv. Mater. Accepted Author Manuscript 2300886.
DOI: 10.1002/adma.202300886
https://doi.org/10.1002/adma.202300886
8. Angew：鈣鈦礦太陽能電池中鎢酸鹽介導的晶界槽原位鈍化
鈣鈦礦材料具有優越的光電性能，推動了溶液處理太陽能電池的快速發展。鈣鈦礦型太陽能電池(PSCs)的晶界載流子損耗顯著降低了電池的性能，但目前對它的關注有限，缺乏有效的解決方法。在這里，北京大學周歡萍教授首次通過“兩步”原位反應方法構建了鎢酸鹽/鈣鈦礦異質界面，該方法提供了有效的缺陷鈍化，并確保了GBG上有效的載流子動力學。
本文要點：
1）暴露在晶界的鈣鈦礦通過Pb2+與鎢酸鹽離子的原位反應轉化為寬禁帶PbWO4，鈍化了由于強離子鍵而產生的缺陷。此外，基于PbWO4向CaWO4的額外轉變，通過異質界面能級修飾進一步抑制了復合損失。
2）基于這種溝槽修飾策略的PSCs在正反向結構中都表現出了良好的通用性，其中n-i-p器件的效率提高了23.25%，p-i-n器件的效率提高了23.33%。在空氣中老化~2110 h，器件效率保持在92.5%；在85℃氮氣中老化972 h，器件效率保持在93.1%。
Rundong Fan, et al, Tungstate-mediated In-situ Passivation of Grain Boundary Grooves in Perovskite Solar Cells, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303176
DOI: 10.1002/anie.202303176
https://doi.org/10.1002/anie.202303176
9. AEM: 通過電極上的熱擴散效應和氧化還原反應的協同作用實現具有巨大輸出功率密度和高能量密度的離子熱電發生器
離子水凝膠熱電發生器（ITEG）在有效回收低品位廢熱方面越來越受歡迎，但其輸出功率密度和能量密度相對較低。近日，廣東省科學院Wei Zeng、廣東工業大學Dong Yu Zhu通過電極上的熱擴散效應和氧化還原反應的協同作用實現具有巨大輸出功率密度和高能量密度的離子熱電發生器。
本文要點：
1) 作者通過利用熱擴散效應和電極上氧化還原反應的協同策略，實現了一種具有優異熱電轉換性質的ITEG。作者設計了一種具有溫度敏感相變性質的互穿網絡結構離子凝膠作為熱電材料，其在5K的溫度梯度（ΔT）下具有40.60 mV K?1的高熱電性能。作者將聚合物氧化還原聚苯胺（PANI）添加到碳織物（CWF）電極上，從而可以提高其儲熱和輸出功率性能。
2) 作者發現PANI@CWF電極有助于實現更大的電流密度輸出，即在20 K的ΔT下獲得了1小時的高輸出能量密度（E1h）（570 J m?2）和11.31 mW m?2 K?2的最大歸一化瞬時輸出功率密度。
Kaixiang Jiang, et al. An Ionic Thermoelectric Generator with a Giant Output Power Density and High Energy Density Enabled by Synergy of Thermodiffusion Effect and Redox Reaction on Electrodes. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202204357
https://doi.org/10.1002/aenm.202204357
10. AEM: CuIr納米粒子用于CO2電化學還原為t-BuOH
CO2還原反應（CO2RR）是生產具有經濟和科學價值的多碳（如C4）化學品的有效途徑。然而，到目前為止，這種工藝很少被報道，并且通常生產率較低（j≤0.097 mA?cm?2），法拉第效率（FE）≤1%。這在很大程度上是由于缺乏用于C4合成的有效電催化劑。近日，高麗大學 Woong Kim將CuIr納米粒子用于CO2電化學還原為t-BuOH。
本文要點：
1) CuxIr1–x合金納米顆粒（NP）可以將CO2轉化為（CH3）3COH（t-BuOH），并且在14.8%的FE條件下，其jpartial為0.207 mA cm–2。此外，作者基于密度泛函理論（DFT）計算提出了C4形成的機制。
2) 研究結果表明，Cu和Ir之間的強電子相互作用以及富含Ir的表面的高親氧性促進了C4的產生，從而增強了與氧結合中間體的結合強度。該工作證明了Ir基合金用于CO2RR的潛力，并強調了C4化學品的生產超出了目前可用的C1–C3產品。
Myeong-Geun Kim, et al. CuIr Nanoparticles for Electrochemical Reduction of CO2 to t-BuOH. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300749
https://doi.org/10.1002/aenm.202300749
11. AFM：開發水性鋅離子電池正極材料的挑戰與實踐前景
包括太陽能和風能在內的間歇性可再生能源的增長引發了人們對電能存儲的興趣。與可再生資源整合的電網規模儲能在能源調節和電網安全方面具有顯著的優勢。由于環境友好的水基電解液、鋅負極的高理論容量和巨大的全球鋅儲量，水性鋅離子電池（AZIB）已成為一種極具吸引力的儲電選擇。然而，由于正極材料的缺陷，AZIBs在電網規模上的應用受到限制。鑒于此，澳大利亞阿德萊德大學郭再萍和Shilin Zhang等對最新正極材料的特征和存儲機制進行了全面總結。
本文要點：
1）對最新正極材料的特點和儲存機制進行了全面總結。批判性地回顧了正極材料的基本問題和相應的深入原因。
2）評估了實際的挑戰，評價了它們對商業和工業的轉化，并系統地總結和討論了最近的工作中報道的潛在解決方案。
3）為AZIBs的商業化制定了與正極材料相匹配的鋅負極和電解液的必要設計策略。
4）最后，以推進未來AZIBs發展的實際前景為視角進行了總結，將對電網規模的AZIBs的設計和應用提供指導。
Li, G., et al, Developing Cathode Materials for Aqueous Zinc Ion Batteries: Challenges and Practical Prospects. Adv. Funct. Mater. 2023, 2301291.
DOI: 10.1002/adfm.202301291
https://doi.org/10.1002/adfm.202301291
12. Biomaterials：Pt納米酶橋接的共價有機骨架-適配體納米平臺用于腫瘤靶向的自增強光催化治療
共價有機骨架(COFs)是一種重要的納米醫學平臺。然而，由于缺乏有效的COF修飾策略，因此如何開發多功能COF納米平臺仍具有很大的挑戰性。山東師范大學唐波教授和李娜教授構建了一種用于COF功能化的納米酶橋接(NZB)策略。
本文要點：
1）實驗將作為類過氧化氫酶的鉑納米粒子(Pt NPs)原位生長在COF NPs表面，而不降低COF的載藥能力(CP)，并通過穩定的Pt-S鍵將巰基端核酸適體進一步密集修飾在CP NPs上(CPA)。研究發現，Pt納米酶工程和適體功能化能夠該納米平臺具有優異的光熱轉換、腫瘤靶向和類過氧化氫酶催化等性能。
2）實驗以臨床批準的光敏劑吲哚菁綠(ICG)為模型藥物，制備了一種用于腫瘤靶向自強化治療的納米系統(ICPA)。實驗結果表明，ICPA不僅能夠分解過表達的H2O2以產生O2，也能有效地積聚到腫瘤組織中，進而緩解乏氧微環境。在單波長近紅外光照射下，ICPA的類過氧化氫酶催化和單線態產氧活性會得到顯著增強，進而對惡性細胞和荷瘤小鼠產生良好的光催化治療效果，且具有自增強的治療作用。
Peng Gao. et al. Pt nanozyme-bridged covalent organic framework-aptamer nanoplatform for tumor targeted self-strengthening photocatalytic therapy. Biomaterials. 2023
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0142961223001175
