第一作者:Matthew Jouny
通訊作者:Feng Jiao
通訊單位:特拉華大學(美國)
研究亮點:
1. 發展了一種流動式CO電解槽
2. 實現了CO高活性高選擇性電催化還原制C2+化合物
CO電催化還原制多碳化合物,是CO2以兩步還原的模式進行曲線救國的重要路徑。研究表明,CO電解制多碳化合物的法拉第效率最高可達到55%左右。
問題在于:CO電催化還原反應速率普遍很低。這主要是因為2個方面的原因:1)CO在水性電解質中的溶解度不高;2)大多采用間歇式反應器。
有鑒于此,美國特拉華大學Feng Jiao團隊報道了一種高活性高選擇性電催化CO制多碳化合物的新策略。
圖1. 流式電解槽
研究人員一改普遍使用的間歇釜式反應槽,設計了一種高性能的流動式電解槽,并采用多孔碳負載的OD-Cu催化劑,精確控制的電極-電極界面確保整體電流密度可達到1 A cm-2,C2+選擇性也得到提高。
計算傳遞模型和同位素C18O還原實驗表明,活性的增強是由于在CO還原條件下,電極表面pH更高,從而有利于醋酸鹽的生成。在最佳操作條件下,研究人員實現了高達91%的C2+法拉第效率(C2+分電流密度為630 mA cm-2)。
進一步研究指出,在CO/CO2電解過程中,穩定實現高速率反應的最關鍵挑戰在于維持電極-電極界面處的三相邊界的有效性。
總之,這項研究為CO的高效利用起到了重要的助推!
圖2. 催化劑表征
圖3. OD-Cu和微米Cu催化劑的CO還原性能
圖4. CO和CO2還原性能
圖5. KOH濃度對CO還原性能的影響
參考文獻:
Matthew Jouny, Wesley Luc and Feng Jiao. High-rate electroreduction of carbon monoxide to multi-carbon products. Nature Catalysis 2018.
https://www.nature.com/articles/s41929-018-0133-2