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研究背景
超導(dǎo)性通常出現(xiàn)在其他對(duì)稱性破缺的有序電子態(tài)附近，例如反鐵磁有序和電荷密度波。它們的相互依賴性已在銅酸鹽和鐵基超導(dǎo)體中得到廣泛研究，但仍然是理解高溫超導(dǎo)性的關(guān)鍵問題。在某些情況下，有序狀態(tài)和超導(dǎo)性甚至可以共存，這可能表明非常規(guī)配對(duì)并對(duì)超導(dǎo)機(jī)制產(chǎn)生巨大影響。由于kagome晶格中獨(dú)特的晶格幾何形狀和不尋常的電子特征，最近發(fā)現(xiàn)的kagome超導(dǎo)體作為一個(gè)新平臺(tái)脫穎而出，可用于研究能帶拓?fù)?、電子序和晶格幾何之間的相互作用。然而，kagome超導(dǎo)體的研究仍存在以下問題：1、超導(dǎo)基態(tài)的性質(zhì)仍然難以捉摸盡管對(duì)kagome超導(dǎo)體系統(tǒng)進(jìn)行了廣泛的研究，但超導(dǎo)基態(tài)的性質(zhì)仍然難以捉摸。2、到目前為止尚未就電子配對(duì)對(duì)稱性達(dá)成共識(shí)為了闡明這種kagome 超導(dǎo)體中的微觀配對(duì)機(jī)制和多相之間的合作/競(jìng)爭(zhēng)，需要確定超導(dǎo)(SC)間隙對(duì)稱性。但解決如此小的能量尺度存在巨大挑戰(zhàn)，這個(gè)突出的問題仍然難以捉摸。3、明確描述SC間隙結(jié)構(gòu)及與交織的CDW順序聯(lián)系成為當(dāng)務(wù)之急目前的研究存在幾個(gè)相互矛盾的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，在理論方面，提出了非常規(guī)和常規(guī)超導(dǎo)配對(duì)，因此，亟需明確描述SC間隙結(jié)構(gòu)及其與交織的CDW順序的聯(lián)系。4、全面的ARPES測(cè)量極具挑戰(zhàn)性在超導(dǎo)體的長(zhǎng)期研究中，角分辨光電子能譜（ARPES）已被證明是直接測(cè)量動(dòng)量空間中SC間隙的有力工具。然而，相對(duì)較低的轉(zhuǎn)變溫度 (Tc) 和相應(yīng)較小的間隙尺寸使得全面的ARPES測(cè)量極具挑戰(zhàn)性。
新思路
有鑒于此，東京大學(xué)Kozo Okazaki等人報(bào)道了利用超分辨和低溫角分辨光電子能譜在兩個(gè)典型的CsV3Sb5衍生的kagome超導(dǎo)體—Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5和Cs(V0.86Ta0.14)3Sb5的動(dòng)量空間中直接觀測(cè)到一個(gè)無節(jié)點(diǎn)、幾乎各向同性和軌道無關(guān)的超導(dǎo)能隙。值得注意的是，這種間隙結(jié)構(gòu)對(duì)正常狀態(tài)下電荷有序的出現(xiàn)或缺失具有穩(wěn)定性，并通過V的同價(jià)Nb/Ta取代進(jìn)行調(diào)節(jié)。超導(dǎo)間隙的全面表征提供了關(guān)于kagome超導(dǎo)體電子配對(duì)對(duì)稱性的不可或缺的信息，并促進(jìn)了對(duì)量子材料中超導(dǎo)電性和相互交織的電子有序的理解。
1、實(shí)現(xiàn)了超導(dǎo)性和CDW之間競(jìng)爭(zhēng)的微調(diào)作者用兩種元素替代CsV3Sb5中的V，實(shí)現(xiàn)了超導(dǎo)性和CDW之間的競(jìng)爭(zhēng)的微調(diào)。2、發(fā)現(xiàn)了超導(dǎo)間隙的光譜證據(jù)及超導(dǎo)間隙結(jié)構(gòu)作者展示了低于Tc的超導(dǎo)性的光譜證據(jù)，證明了樣品的高質(zhì)量和SC間隙測(cè)量的高精度。接著研究了Ta0.14樣本中SC間隙的動(dòng)量依賴性，證明了Ta0.14樣品中的各向同性SC間隙。3、探究了電荷有序Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5中的超導(dǎo)間隙結(jié)構(gòu)作者測(cè)量了Nb0.07樣品的SC間隙結(jié)構(gòu)，結(jié)果清楚地顯示了Nb0.07樣品中幾乎各向同性的SC間隙結(jié)構(gòu)，證明各向同性SC間隙在具有有序CDW的Nb0.07樣本中穩(wěn)定地存在。 4、揭示了無節(jié)點(diǎn)、幾乎各向同性和軌道獨(dú)立的SC間隙作者研究了SC間隙的z方向動(dòng)量(kz)依賴性，揭示了Nb0.07和Ta0.14樣品中無節(jié)點(diǎn)、幾乎各向同性和軌道獨(dú)立的SC間隙。1、實(shí)現(xiàn)了超導(dǎo)狀態(tài)下間隙結(jié)構(gòu)的精確測(cè)量作者利用超高分辨率和低溫激光-ARPES，以及CsV3Sb5中V的化學(xué)取代提高Tc，以精確測(cè)量超導(dǎo)狀態(tài)下的間隙結(jié)構(gòu)。2、實(shí)現(xiàn)了超導(dǎo)性和CDW之間競(jìng)爭(zhēng)的微調(diào)作者用Nb和Ta元素替代CsV3Sb5中的V，Nb取代更有效地增強(qiáng)Tc，而Ta摻雜濃度可以增加以完全抑制CDW級(jí)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了超導(dǎo)性和CDW之間競(jìng)爭(zhēng)的微調(diào)。3、發(fā)現(xiàn)了CsV3Sb5衍生的kagome超導(dǎo)體中存在穩(wěn)健的無節(jié)點(diǎn)配對(duì)無論CDW是否消失，示例樣品的間隙結(jié)構(gòu)都是各向同性的，這暗示著CsV3Sb5衍生的kagome超導(dǎo)體中存在穩(wěn)健的無節(jié)點(diǎn)配對(duì)。微調(diào)超導(dǎo)性和CDW之間的競(jìng)爭(zhēng)為了微調(diào)超導(dǎo)性和CDW之間的競(jìng)爭(zhēng)，用兩種元素替代CsV3Sb5中的V。兩種取代在相圖中顯示出相似的趨勢(shì)，但Nb 取代更有效地增強(qiáng)Tc，而Ta摻雜濃度可以增加以完全抑制CDW級(jí)。從相圖中的兩個(gè)典型區(qū)域中選擇Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5和Cs(V0.86Ta0.14)3Sb5用于SC間隙測(cè)量。引人注目的是，無論CDW是否消失，兩個(gè)樣品的間隙結(jié)構(gòu)都是各向同性的，這暗示著CsV3Sb5衍生的 kagome 超導(dǎo)體中存在穩(wěn)健的無節(jié)點(diǎn)配對(duì)。
圖 CsV3Sb5化學(xué)取代中CDW和超導(dǎo)性的演變超導(dǎo)間隙的光譜證據(jù)及超導(dǎo)間隙結(jié)構(gòu)繪制出費(fèi)米面(FS)對(duì)于研究SC間隙結(jié)構(gòu)至關(guān)重要，尤其是對(duì)于多頻帶系統(tǒng)。在研究 SC 間隙結(jié)構(gòu)之前，首先展示了低于Tc的超導(dǎo)性的光譜證據(jù)。以Ta0.14樣品為例，kF處的溫度相關(guān)能量分布曲線（EDC）表明在T=2 K，遠(yuǎn)低于Tc時(shí)，費(fèi)米能級(jí)(EF)附近粒子-空穴對(duì)稱準(zhǔn)粒子峰的出現(xiàn)清楚地表明SC間隙的打開。隨著溫度逐漸升高，EF處的強(qiáng)度增加和接近的準(zhǔn)粒子峰表明SC間隙變小并最終關(guān)閉。零溫度下的擬合SC間隙振幅Δ0約為0.77meV，估計(jì)的Tc約為5.2K，與通過電阻率測(cè)量確定的Tc一致，證明了樣品的高質(zhì)量和SC間隙測(cè)量的高精度。接著，作者研究了Ta0.14樣本中SC間隙的動(dòng)量依賴性，其中CDW順序被完全抑制，通過表征證明了Ta0.14樣品中的各向同性SC間隙。
圖 Cs(V0.86Ta0.14)3Sb5中的各向同性超導(dǎo)帶隙電荷有序Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5中的超導(dǎo)間隙結(jié)構(gòu)作者研究正常狀態(tài)下CDW階數(shù)對(duì)超導(dǎo)配對(duì)對(duì)稱性的可能影響。測(cè)量了Nb0.07樣品的SC間隙結(jié)構(gòu)，其中TCDW受到輕微抑制，而Tc從原始 CsV3Sb5平穩(wěn)增加。數(shù)據(jù)結(jié)果清楚地顯示了Nb0.07樣品中幾乎各向同性的SC間隙結(jié)構(gòu)，間隙幅度ΔNb 為0.54 ± 0.06 meV，2ΔNb/kBTc的比率為2.83 ± 0.32，小于BCS 值。結(jié)果表明，各向同性SC間隙在具有有序CDW的Nb0.07樣本中穩(wěn)定地存在。
圖 電荷有序Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5中的各向同性超導(dǎo)帶隙由于 kagome 金屬 AV3Sb5具有三維電子結(jié)構(gòu)，通過將光子能量從5.8 eV 調(diào)整到7 eV 進(jìn)一步研究了SC間隙的z方向動(dòng)量(kz)依賴性。發(fā)現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)不確定性范圍內(nèi)，這兩個(gè)kz平面的SC間隙幾乎保持相同。鑒于ARPES的直接動(dòng)量分辨能力和 SC 間隙開放的顯著特征，該數(shù)據(jù)揭示了Nb0.07和Ta0.14樣品中無節(jié)點(diǎn)、幾乎各向同性和軌道獨(dú)立的SC間隙。
展望
總之，作者揭示了CsV3Sb5中超導(dǎo)性和CDW之間的相互作用。在本實(shí)驗(yàn)中，Nb/Ta等價(jià)取代V可以看作是一種有效的面內(nèi)負(fù)壓，它抑制了CDW，同時(shí)增強(qiáng)了超導(dǎo)性。作者直接確定穩(wěn)健的各向同性SC間隙顯著縮小了配對(duì)對(duì)稱性，并提供了對(duì)配對(duì)機(jī)制的重要見解，從而為破譯超導(dǎo)性質(zhì)及其在這些kagome量子材料中的交織順序奠定了基礎(chǔ)。Zhong, Y., Liu, J., Wu, X. et al. Nodeless electron pairing in CsV3Sb5-derived kagome superconductors. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05907-x
