1. Sci. Adv.:電化學組裝的金屬電極實現高效大面積鈣鈦礦光伏模塊
與實驗室規模的小面積鈣鈦礦太陽能電池(PSC)的性能相比,實現工業規模的大面積光伏模塊必須沒有任何顯著的性能損失,這對PSC的實際應用來說是一個挑戰。用于實現串聯連接的高度復雜的圖案化工藝(通常使用印刷或激光劃線技術)導致模塊的效率下降。Hong, S.等人開發出一種電化學圖案化工藝的全新技術,并成功制造了高效率、大面積的PSC光伏模塊。利用鈣鈦礦的固有離子傳導特性,促使金屬絲納米電極的構筑,進而保證模塊的單片串聯互連。通過低溫退火和全溶液處理得到的平面型PSC模塊,總面積為9.06 cm2效率為14.0%,高幾何填充系數(GFF)高達94.1%。
Hong S, et al. High-efficiency large-area perovskite photovoltaic modules achieved via electrochemically assembled metal-filamentary nanoelectrodes[J]. Science Advances, 2018.
DOI: 10.1126/sciadv.aat3604
http://advances.sciencemag.org/content/4/8/eaat3604.abstract
2. Chem. Soc. Rev.:實現廢舊可充電電池的可持續和系統回收
Zhang, X.等人從可持續的角度提供可充電電池回收的系統概述,并歸納總結與電池回收相關的最先進的基礎研究和工業技術,特別是鋰離子電池回收。通過討論和評估電池回收的壽命周期來介紹可持續性的概念。預測到大量廢舊的動力電池的激增趨勢,從經濟,技術,環境和市場角度考慮其再利用。然后總結了電池回收的新機遇,挑戰和未來前景。
Zhang X, et al. Toward sustainable and systematic recycling of spent rechargeable batteries[J]. Chemical Society Reviews, 2018.
DOI: 10.1039/C8CS00297E
http://dx.doi.org/10.1039/C8CS00297E
3. JACS:超大MOF籠吸附水蒸氣
J. I. Choi等人以[Zr6] (即[Zr6O4(OH)4(CO2)n])作為節點,利用DMF原位水解形成的甲酸根作為配體,可以快速組裝得到[Zr6]6環,[Zr6]6環可以進一步組裝得到了{[Zr6]6}8超大MOF籠。得益于該籠較為柔性的組裝,以及其表面和內部大量極性基團,該籠在現實條件下便可以可逆地吸附空氣中的大量水蒸氣。
Choi J I, Chun H and Lah M S. Zirconium-Formate Macrocycles and Supercage: Molecular Packing versus MOF-like Network for Water Vapor Sorption[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b06757
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06757
4. Nat. Commun.:SFG研究微觀溶解動力學
對于固體的溶解過程,有別于傳統宏觀層面的研究,J. Schaefer等人應用vibrational sum frequency generation (V-SFG)這一表層(< 1μm厚)信息敏感的光譜技術,以高比表面SiO2為例,仔細研究了固液界面微觀層面溶解過程。他們發現,該溶解過程表現出自催化性質,但是界面層溶解離子過多則會進一步阻礙溶解進行,因此表現出S型溶解動力學曲線。在液體流動條件下,靜態條件下需要幾十個小時的溶解過程僅需十幾分鐘便可實現。
Schaefer J, Bonn M, et al. Evidence for auto-catalytic mineral dissolution from surface-specific vibrational spectroscopy[J]. Nature Communications, 2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-05762-9
https://www.nature.com/articles/s41467-018-05762-9
5. ACS Central Sci.:“柔性”MOF高壓客體吸脫附可視化觀測
H. Yang等發現Cd-MOF在高壓下吸脫附CO2的過程表現出類似于“門控”效應的現象——該MOF框架結構具有一定“柔性”,其孔道可以伴隨CO2吸脫附而開關。作者在室溫高壓條件下,借助于粉末XRD和單晶衍射原位觀測了這一結構轉化過程。
Yang H, Barbour L J, Zhou W, et al. Visualizing Structural Transformation and Guest Binding in a Flexible Metal–Organic Framework under High Pressure and Room Temperature[J]. ACS Central Science, 2018.
DOI: 10.1021/acscentsci.8b00378
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.8b00378
6. J. Catal.:單原子鈀催化1,3-丁二烯選擇性加氫
Huan Yan等用負載型的單原子Pd催化劑深入研究了1,3-丁二烯選擇性加氫的機理。研究發現單原子Pd催化劑可以高選擇性地催化1,3-丁二烯加氫至丁烯,加氫過程為非Horiuti-Polanyi機理,且臨近Pd原子的O原子對于氫氣的解離十分重要。
Yan H, Wu X, Lu J, et al. Understanding the underlying mechanism of improved selectivity in pd1single-atom catalyzed hydrogenation reaction[J]. Journal of Catalysis, 2018.
DOI: 10.1016/j.jcat.2018.07.033
https://doi.org/10.1016/j.jcat.2018.07.033
7. ACS Catal.:共軛聚合物光催化HER
Z. Wang等人研究了二苯并噻吩二氧化物dibenzothiophene dioxide共軛微孔聚合物Conjugated microporous polymers,DBTD-CMP在光催化HER反應中其交聯基團長度反應速率之間的關系。他們發現,當交聯共軛苯環較短時,HER活性最高,可達2460 μmol/h/g,進一步引入Pt可以提升至9200 μmol/h/g。
Wang Z, Jiang J, et al. Dibenzothiophene Dioxide Based Conjugated Microporous Polymers for Visible-Light-Driven Hydrogen Production[J]. ACS Catalysis, 2018.
DOI: 10.1021/acscatal.8b02607
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b02607
8. ACS Catal.:Co–CoOx 高選擇性費托合成醇
T. Chen等人制備了負載量為1 wt%和5 wt%的CeO2納米棒負載的Co催化劑,在費托合成反應中,Co1/CeO2催化制醇的選擇性高達19.9%,比Co5/CeO2高一倍。研究發現,費托合成醇類化合物的活性位點為Co–CoOx 界面,而CeO2的金屬載體強相互作用有效穩定了CoOx,防止其被還原。CO在金屬Co位點容易被裂解加氫生成CHx,而Coδ+位點則傾向于被活化后生成醇類。
Chen T, Xu J, Han Y, et al. Structure Evolution of Co–CoOx Interface for Higher Alcohol Synthesis from Syngas over Co/CeO2 Catalysts[J]. ACS Catalysis, 2018.
DOI: 10.1021/acscatal.8b00453
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b00453
9. ACS Catal.:分子篩孔道微環境控制選擇性氫化
Y. Chai等人研究了不同種MFI型分子篩負載的Pd納米顆粒在催化糠醛加氫反應中的產物選擇性問題,發現silicalite-1, Na-ZSM-5和H-ZSM-5分別高選擇性地得到了呋喃,呋喃甲醇和1,5-戊二醇。研究發現,不同孔道結構,會間接影響底物的吸附和Pd表面H物種的加氫能力,因而得到了不同的產物。
Chai Y, Li L, et al. Selectivity Modulation of Encapsulated Palladium Nanoparticles by Zeolite Microenvironment for Biomass Catalytic Upgrading[J]. ACS Catalysis, 2018.
DOI: 10.1021/acscatal.8b02276
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b02276
10. ACS Catal.:ZnMnxCo2–xO4電子結構與催化氧化性能
T. Wang等人研究了不同Mn/Co比的尖晶石結構ZnMnxCo2–xO4在催化CO氧化反應中的活性。Mn, Co兩種元素都對催化氧化有貢獻,當Mn/Co比為0.11時其活性最高。而其中Mn4+和Mn3+的比例是另外一個重要影響因素,該參數可以調控ZnMnxCo2–xO4中八面體O吸脫附能量(不至于太牢無法反應,也不至于太弱影響重新填充),只有當O p帶中心電子能量與費米能級距離適中時其活性最高(因而得到下圖類似于火山型曲線活性關系)。作者認為Mn離子eg占有率以及O離子p帶中心與費米能級的關系可以共同用于描述ZnMnxCo2–xO4的八面體O性質及其催化氧化性能。
Wang T, Yang Y, Xu Z J, et al. Identifying Influential Parameters of Octahedrally Coordinated Cations in Spinel ZnMnxCo2–xO4 Oxides for the Oxidation Reaction[J]. ACS Catalysis, 2018.
DOI: 10.1021/acscatal.8b02376
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b02376
11. Adv. Sci.:清除ROS的材料用于對抗炎癥和藥物引發的毒性
盡管有大量的抗氧化劑可以用來治療與氧化應激相關的疾病,但它們的臨床轉化仍然面臨許多挑戰。Li等人報道了一種基于超氧化物氣化酶/過氧化氫模擬酶的同時結合了環糊精(TPCD)的材料,能夠消除活性氧(ROS)。由此開發出的藥物很容易被制成抗氧化,抗炎癥和大小可調的納米顆粒。TPCD納米粒子(TPCD NP)有效地保護了巨噬細胞不被氧化應激誘導凋亡并且在三種不同類型炎癥小鼠模型表現出良好的抗炎效果并且能保護小鼠免受藥物引起的毒性危害,在體外和體內初步試驗證明了TPCD NP的良好安全性。因此,TPCD可以進一步發展為治療炎癥和氧化應激相關疾病的可靠和安全的治療平臺。
Li L, Guo J, et al. A Broad-Spectrum ROS-Eliminating Material for Prevention of Inflammation and Drug-Induced Organ Toxicity[J]. Advanced Science, 2018.
DOI: 10.1002/advs.201800781
https://doi.org/10.1002/advs.201800781
12. Adv. Sci.:PDA遞送發磷光銥復合物用于癌癥的多模式診療
發磷光的銥復合物已經顯示出了用于抗癌和顯像的巨大潛力。多巴胺可以自我聚合形成聚多巴胺(PDA)的納米粒子,表現出良好的生物相容性、近紅外吸收和光熱效應。Zhang等人將被β-環糊精功能化的PDA納米粒子和被金剛烷修飾的三肽進行組合來靶向富含整合蛋白的腫瘤細胞。由此形成的PDA-CD-RGD納米粒子可以遞送發磷光的銥(III)復合體LysoIr形成一個診療平臺。結果表明,LysoIr@PDA-CD-RGD可用于在體外和體內條件下進行靶向癌癥光熱/化學聯合治療以及熱/光聲/雙光子磷光壽命成像。這一工作為構建多功能納米復合材料提供了一種有用的策略。
Zhang D, Zheng Y, et al. Delivery of Phosphorescent Anticancer Iridium(III) Complexes by Polydopamine Nanoparticles for Targeted Combined Photothermal-Chemotherapy and Thermal/Photoacoustic/Lifetime Imaging[J]. Advanced Science, 2018.
DOI: 10.1002/advs.201800581