1. Nature Commun.：用于高效正丁烷脫氫的原子分散 Ir 催化劑的結構依賴性和金屬依賴性在均相催化中，單位鉗形連接的Ir絡合物表現出C-H活化的能力。但催化劑的不穩定性和難以回收是均相催化劑的固有缺點，限制了其發展。近日，中科院金屬所劉洪陽，北京大學馬丁教授，香港科技大學Xiangbin Cai報道了一種原子分散的Ir催化劑，作為均相和多相催化劑之間的橋梁，它對正丁烷脫氫表現出良好的催化性能，在低溫(450 ℃)下具有顯著的正丁烷反應速率(8.8 mol.gIr?1.h?1)和高的丁烯選擇性(95.6%)。1）值得注意的是，研究人員將BDH的活性與Ir物種從納米級到亞納米級相關聯，以揭示催化劑結構依賴的本質。此外，還比較了Ir單原子、Pd單原子和Pd單原子，以便在原子水平上更深入地了解金屬依賴的本質。2）從實驗和理論計算結果來看，孤立的Ir位既適合于反應物的吸附/活化，也適合于產物的脫附。其突出的脫氫能力和適中的吸附行為是其具有優異催化活性和選擇性的關鍵。
Chen, X., Qin, X., Jiao, Y. et al. Structure-dependence and metal-dependence on atomically dispersed Ir catalysts for efficient n-butane dehydrogenation. Nat Commun 14, 2588 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-38361-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-38361-4
2. Science Advances：通過特殊的成對質子轉移實現超高速、超長壽命的水系電池
設計具有與超級電容器相媲美的高倍率能力和長循環壽命的法拉第電池電極是一項巨大的挑戰。在這里，北京大學鄭俊榮、陳繼濤等人通過利用氧化釩電極中獨特的超快質子傳導機制彌合了這一性能差距，開發了一種具有高達1000 C(400 A g?1)超高倍率性能和20萬次循環極長壽命的水系電池。1）研究人員綜合實驗和理論結果闡明了該機制。與緩慢的單個Zn2+轉移或受限H+的Grotthuss鏈轉移不同，氧化釩中的快速3D質子轉移通過Eigen和Zundel配置之間的特殊切換實現了超快動力學和出色的循環穩定性，幾乎沒有約束和低能壘。這項工作為開發具有非金屬離子轉移的高功率和長壽命電化學儲能裝置提供了見解，通過氫鍵控制的特殊雙舞拓撲化學。
Lulu Wang, et al, Ultrahigh-rate and ultralong-life aqueous batteries enabled by special pair-dancing proton transfer, Sci. Adv. 9, eadf4589 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf4589https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf4589
3. Science Advances：當自組裝遇到界面聚合時
界面聚合（IP）和自組裝是兩個熱力學上不同的過程，涉及到它們體系中的一個界面。當這兩個系統結合在一起時，界面將顯示出非凡的特征，并產生結構和形態的變化。近日，神戶大學Hideto Matsuyama，Zhaohuan Mai通過IP反應，引入自組裝表面活性劑膠束體系，制備了表面起皺、自由體積增大的超透性聚酰胺反滲透(RO)膜。1）通過多尺度模擬，闡明了皺縮納米結構的形成機理。間苯二胺(MPD)分子、表面活性劑單分子膜和膠束之間的靜電相互作用導致界面單分子膜的破壞，進而形成PA層的初始圖案形成。2）這些分子相互作用所帶來的界面不穩定性促進了皺縮的PA層的形成，使其具有更大的有效表面積，促進了水的傳輸。這項工作對IP過程的機理提供了有價值的見解，也是探索高性能海水淡化膜的基礎。
Qin Shen, et al, When self-assembly meets interfacial polymerization, Sci. Adv. 9, eadf6122 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf6122https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf6122
4. Science Advances：具有空間工程 3D 流體的皮膚接口微流體系統，用于汗液捕獲和分析
具有集成微流控結構和傳感功能的皮膚接口可穿戴系統為監測自然生理過程產生的信號提供了強大的平臺。近日，夏威夷大學馬諾阿分校Tyler R. Ray介紹了一套策略、加工方法和微流控設計，這些設計利用添加劑制造[三維(3D)打印]的最新進展來建立一種獨特的表皮微流控(“排液”)設備。1）研究人員開發了一種名為“汗水器”的3D打印射流平臺，通過制造以前無法接觸到的復雜結構的流體組件，展示了真正的3D微流體設計空間的潛力。2）這些概念支持比色分析的集成，以便于在類似于傳統流出系統的模式下進行原位生物標記物分析。3）汗液收集系統實現了一種新的汗液收集模式，為多次抽吸，這有助于收集多個獨立的汗液樣本，用于體內或外部分析。對汗水機系統的實地研究證明了這些概念的實用潛力。
Chung-Han Wu, et al, Skin-interfaced microfluidic systems with spatially engineered 3D fluidics for sweat capture and analysis, Sci. Adv. 9, eadg4272 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg4272https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg4272
5. Science Advances：納濾法用于抗生素脫鹽的生物衍生聚酯納米膜的微觀結構優化
在制藥工業中，成功地應用薄膜復合膜(TFCM)來挑戰溶質-溶質分離，需要對選擇層的微觀結構(自由體積元素的大小、分布和連接性)和厚度進行精細控制。例如，淡化抗生素流需要高度互聯的適當大小的自由體積元素來阻止抗生素，但允許鹽離子和水通過。近日，江南大學Liangliang Dong，耶魯大學Menachem Elimelech利用ST制備松散的TFCM，開發了一種利用ST的固有特性(即低擴散性和反應性以及扭曲性質)來制備高性能抗生素脫鹽膜的策略。1）對反應單體濃度、氫氧化鈉用量和反應時間等關鍵合成參數進行了系統的研究，以闡明它們對所得選擇層結構和性能的影響。2）優化的條件使TFCM具有前所未有的抗生素脫鹽性能，其特點是高的鹽/抗生素分離因子和超高的水滲透率。3）系統研究揭示了不同合成參數的影響，并強調了靶向藥物分離的TFCMs特定應用微結構優化的必要性。
Yunxiang Bai, et al, Microstructure optimization of bioderived polyester nanofilms for antibiotic desalination via nanofiltration, Sci. Adv. 9, eadg6134 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg6134https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg6134
6. Angew：多通道鑭系納米復合材料用于協同治療原位多腫瘤病例
對多個腫瘤進行同時光熱消融會受到難以預測的光誘導細胞凋亡（由個體腫瘤內差異所引起）等問題的限制。有鑒于此，德國馬普膠體與界面研究所Felix F. Loeffler、首都師范大學周晶教授和阿姆斯特丹大學張宏教授構建了多通道鑭系納米復合材料，其能夠在非均勻的全身紅外照射下實現對多個皮下原位腫瘤的定制協同治療。1）該納米復合材料能夠通過同時激活熒光和光熱通道來減少腫瘤內的谷胱甘肽。這種激活的熒光可以提供不同腫瘤的個體信息，以輔助實現治療方案的定制。2）定制的方案能夠實現熱療誘導和化療藥物劑量的優化，以確保治療效果，并同時避免過度治療。實驗結果表明，在輔助激光治療系統的幫助下，該策略能夠對皮下原位腫瘤多發病例進行定制的協同治療，進而在提高療效的同時有效降低產生的副作用。
Yuxin Liu. et al. Multi-Channel Lanthanide Nanocomposites for Customized Synergistic Treatment of Orthotopic Multi-Tumor Cases. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202303570https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303570
7. AM：仿建筑榫卯結構穩定富鎳層狀正極
富鎳層狀氧化物是最有前途的鋰離子電池正極，但循環過程中的化學機械失效和首次循環容量損失較大阻礙了它們在高能電池中的應用。在此，北京大學深圳研究生院潘鋒，武漢大學Peihua Yang，國家納米科學中心Weiguo Chu通過將尖晶石狀榫卯結構引入LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2的層狀相中，可以顯著抑制正極材料的不利體積變化。1）這種榫卯結構起到了鋰離子快速傳輸的高速公路作用，這一點已被實驗和計算所證實。此外，具有榫卯結構的顆粒通常終止于最穩定的(003)刻面。2）新正極在0.1 C下的放電容量為215 mAh g–1，初始庫侖效率為97.5%，在1 C下循環1200次后容量保持率為82.2%。這項工作提供了一種可行的晶格工程來解決穩定性和富鎳層狀氧化物的低初始庫侖效率，有利于實現高能量密度和長壽命的鋰離子電池。
Xinghua Tan, et al, Imitating Architectural Mortise-Tenon Structure for Stable Ni-Rich Layered Cathodes, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202211555https://doi.org/10.1002/adma.202211555
8. AM：黑磷-Fe3O4-Fe(V)-oxo復合材料用于鉀離子電極材料
黑磷作為陽極材料用于鉀離子電池目前主要局限于黑磷的空氣氣氛不穩定特點，以及不可逆/緩慢的鉀離子存儲動力學。有鑒于此，香港城市大學樓雄文、青島科技大學秦國輝等報道設計一種概念上的復合材料，由超薄的黑鱗（BP）納米盤、Fe3O4納米簇、Lewis酸Fe(V)-oxo復合物（FC）納米片形成，命名為BP@Fe3O4@FC。1）通過在鐵復合物FC和黑鱗之間修飾電子橋配體，因此FC的疏水表面促進BP@Fe3O4-NC@FC在潮濕的空氣氣氛中非常穩定。通過有目地的結構設計，這種復合陽極材料具有優異的電化學活性，可逆的容量，倍率活性，長期循環穩定性。2）這種復合結構設計有助于理性設計更加先進的鉀離子電池陽極材料。
Yaoyao Xiao, et al, Construction of Ultra-Stable Ultrathin Black Phosphorus Nanodisks Hybridized with Fe3O4 Nanoclusters and Iron (V)-Oxo Complex for Efficient Potassium Storage, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202301772https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301772
9. AM：可彎曲的硅烯薄膜
由于其優異的力學性能，二維(2D)材料作為柔性器件的有源層已經引起了人們的興趣，這些柔性器件共同集成了電子、光子和光致伸縮等功能。為此，人們迫切需要符合工藝流程標準并具有大規模均勻度的2D可彎曲膜。在這里，米蘭比可卡大學Alessandro Molle，Christian Martella報道了一種基于硅烯薄膜(硅的2D形式)的可彎曲薄膜的實現方法，在該過程中，硅烯薄膜完全從天然塊狀襯底上分離出來，然后轉移到任意柔性襯底上。1）宏觀力學變形的應用導致了硅烯拉曼光譜的應變響應行為。此外，還發現，在彈性拉伸松弛的情況下，薄膜容易形成微尺度的皺紋，在硅烯層中出現了與宏觀機械變形下一致的局部應變。2）光熱拉曼光譜測量表明，硅烯褶皺中存在曲率相關的熱色散。3）最后，作為硅烯薄膜技術潛力的有力證據，研究人員證明了它們可以很容易地引入光刻工藝流程，從而定義了柔性的設備就緒架構，例如壓敏電阻，從而為完全與硅兼容的技術框架的可行進步鋪平了道路。
Christian Martella, et al, Bendable silicene membranes, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202211419https://doi.org/10.1002/adma.20221141910. AEM：高熵表面配合物穩定 LiCoO2 正極提高LiCoO2的充電電壓可提高電池的能量密度，這在從便攜式電子產品到電動汽車的儲能應用中極具吸引力。然而，高壓下的混合氧化還原反應會促進氧氣析出、電解質分解和不可逆相變，從而導致電池容量快速衰減。近日，國家納米科學中心Weiguo Chu，北京大學深圳研究生院潘鋒，廣西大學Zhaoxia Lu展示了Mg-Al-Eu共摻雜LiCoO2顯著改善的高壓循環穩定性。1）研究發現元素共摻雜誘導了近表面高熵區，包括先天薄無序的巖鹽殼和摻雜劑偏析表面。高熵配合物可以有效抑制氧的析出和近地表結構的解構。O3和H1-3之間的相變可逆性和陰極的熱穩定性也大大提高。2）因此，共摻雜的LiCoO2表現出卓越的循環性能，在800次和2000次循環中分別保持了86.3%和72.0%的初始容量，并具有4.6 V的高截止電壓。可行的共摻雜方法拓寬了開發具有高工作電壓的穩定鋰離子電池的前景。
Xinghua Tan, et al, High-Entropy Surface Complex Stabilized LiCoO2 Cathode, Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202300147https://doi.org/10.1002/aenm.202300147
