1. Nature Commun.:外部氯離子處理激活天然木材的室溫磷光
利用天然資源制備余輝室溫磷光(RTP)是一種很有吸引力的可持續(xù)發(fā)展的RTP材料。然而,將自然資源轉(zhuǎn)化為RTP材料往往需要有毒的試劑或復(fù)雜的加工。近日,東北林業(yè)大學(xué)Zhijun Chen,Shujun Li,巴斯大學(xué)Tony D. James,德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Jonathan L. Sessler在室溫下將天然木材浸入MgCl2水溶液中會產(chǎn)生所謂的C-wood,其中含有氯離子,可促進(jìn)自旋軌道耦合(SOC)并延長RTP壽命。
本文要點:
1)以這種方式生產(chǎn)的C-wood表現(xiàn)出強(qiáng)烈的RTP發(fā)射,其壽命約為297ms(相比之下,天然木材的壽命約為17.5ms)。
2)作為潛在用途的演示,只需在原始雕塑上噴灑氯化鎂溶液,即可就地制備余輝木雕。C-wood還與聚丙烯(PP)混合,生成可打印的余輝纖維,適用于通過3D打印制造發(fā)光塑料。
本研究將促進(jìn)可持續(xù)RTP材料的開發(fā)。
Zhai, Y., Li, S., Li, J. et al. Room temperature phosphorescence from natural wood activated by external chloride anion treatment. Nat Commun 14, 2614 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-37762-9
https://doi.org/10.1038/s41467-023-37762-9
2. EES: 單原子催化劑在CO2轉(zhuǎn)化中的最新進(jìn)展
將二氧化碳催化轉(zhuǎn)化為有價值的燃料/化學(xué)品是一個極具經(jīng)濟(jì)效益高的過程,因為它為化石原料提供了一種替代方案,并帶來了大規(guī)模轉(zhuǎn)化和循環(huán)二氧化碳的途徑。經(jīng)濟(jì)高效的催化劑對于降低CO2的利用成本具有極其重要的意義。傳統(tǒng)的金屬納米粒子基催化劑仍需提高活性金屬的利用效率、催化活性和選擇性。而單原子催化(SACs)因其具有高原子利用率、獨特電子結(jié)構(gòu)和金屬-載體相互作用而引起了研究人員的極大關(guān)注。近日,清華大學(xué)李亞棟院士綜述研究了單原子催化劑在CO2轉(zhuǎn)化中的最新進(jìn)展。
本文要點:
1) 作者總結(jié)并強(qiáng)調(diào)了用于將CO2電催化、光催化和熱催化轉(zhuǎn)化為多用途產(chǎn)物(CO、CH4、CH3OH、HCOOH和C2+產(chǎn)物)的先進(jìn)SAC開發(fā)的最新進(jìn)展。此外,作者還對SAC設(shè)計的一般原則和結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系進(jìn)行了系統(tǒng)和建設(shè)性的研究,以探索決定催化性能的關(guān)鍵參數(shù)。
2) 此外,作者展示了最近發(fā)表的不同SAC對CO2轉(zhuǎn)化的催化效率,進(jìn)一步對這些催化劑進(jìn)行了深入評估。最后,還考慮了SAC在CO2轉(zhuǎn)化方面未來應(yīng)用的主要挑戰(zhàn)和前景。
Shunwu Wang, et al. Recent Advances of Single-Atom Catalysts in CO2 Conversion. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00037K
https://doi.org/10.1039/D3EE00037K
3. EES:構(gòu)建更出色的水系鋅有機(jī)電池
作為傳統(tǒng)無機(jī)材料的潛在替代品,有機(jī)化合物具有高理論容量、結(jié)構(gòu)可調(diào)性、可控合成和環(huán)境友好性等優(yōu)點,有望成為水系鋅離子電池(ZIBs)的正極材料。
在此,復(fù)旦大學(xué)沈劍鋒教授,葉明新教授,王永剛教授系統(tǒng)地概述了水系鋅有機(jī)電池(ZOB)的最新發(fā)展、儲能機(jī)制、設(shè)計和改進(jìn)策略。
本文要點:
1)作者首先詳細(xì)總結(jié)了水性ZOB的離子儲存機(jī)制,然后介紹了分析其動態(tài)行為的主要方法。
2)隨后,基于離子存儲機(jī)制和分子結(jié)構(gòu)特征,系統(tǒng)地總結(jié)了現(xiàn)有有機(jī)電極材料的最新進(jìn)展和設(shè)計策略,包括n型、p型和雙極型電極材料。隨后,我們首次總結(jié)了這些有機(jī)電極材料的主要合成策略。
3)作者重點介紹了水系ZOBs現(xiàn)有的改進(jìn)策略,以在其比容量、工作電壓、倍率性能和循環(huán)壽命方面獲得更高的電化學(xué)性能,并實現(xiàn)更低的制備成本。
4)最后,作者討論了水系ZOBs實現(xiàn)實際應(yīng)用所面臨的挑戰(zhàn)。提出了水系ZOBs的合理觀點和有前途的探索方向,以指導(dǎo)研究走向?qū)嶋H應(yīng)用,實現(xiàn)更綠色的可充電世界。
Zhiheng Li, et al, Building better aqueous Zn-organic batteries, Energy Environ. Sci., 2023
DOI: 10.1039/D3EE00211J
https://doi.org/10.1039/D3EE00211J
4. Angew綜述:多金屬氧酸鹽與蛋白質(zhì)之間的相互作用及其在生物化學(xué)和醫(yī)學(xué)中的應(yīng)用
魯汶大學(xué)Tatjana N. ParacVogt對多金屬氧酸鹽與蛋白質(zhì)之間的相互作用及其在生物化學(xué)和醫(yī)學(xué)中的應(yīng)用相關(guān)研究進(jìn)行了綜述。
本文要點:
1)陰離子金屬-氧簇(被稱為多金屬氧酸鹽(POM))與蛋白質(zhì)之間的特定相互作用可以被廣泛用于多種分析傳感和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域。例如,聚甲醛已被開發(fā)作為蛋白質(zhì)修飾的選擇性催化劑,并且也已被證明可以促進(jìn)蛋白質(zhì)結(jié)晶以及確定蛋白結(jié)構(gòu)。此外,POMs還可以用于蛋白質(zhì)的選擇性分離,并且能夠通過有效抑制酶活性而表現(xiàn)出潛在的治療作用。因此,了解POM-蛋白相互作用對開發(fā)基于POM的材料及拓展其在多個領(lǐng)域中的應(yīng)用而言至關(guān)重要。
2)作者在文中詳細(xì)總結(jié)了POM-蛋白質(zhì)相互作用研究所取得的一系列關(guān)鍵進(jìn)展。近年來,已有研究通過對POM進(jìn)行功能化實現(xiàn)了對POM-蛋白質(zhì)相互作用的調(diào)節(jié),因此作者也重點介紹了有機(jī)配體功能化的雜化POM,旨在進(jìn)一步推動該研究領(lǐng)域的發(fā)展。
Tatjana N. Parac-Vogt. et al. Exploiting Interactions between Polyoxometalates and Proteins for Applications in (Bio)chemistry and Medicine. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202303817
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303817
5. Angew綜述:用于研究免疫系統(tǒng)中的機(jī)械信號的DNA納米技術(shù)
埃默里大學(xué)Khalid Salaita對用于研究免疫系統(tǒng)中的機(jī)械信號的DNA納米技術(shù)相關(guān)研究進(jìn)行了綜述。
本文要點:
1)當(dāng)免疫細(xì)胞和靶細(xì)胞發(fā)生物理接觸時,在特定的細(xì)胞-細(xì)胞連接處會發(fā)生免疫識別。在這種連接中,受體-配體復(fù)合物群會組合在一起并經(jīng)歷由細(xì)胞骨架所產(chǎn)生的分子力。這些力通常在皮牛頓(pN)的范圍內(nèi),并且會在免疫細(xì)胞激活和隨后的效應(yīng)反應(yīng)中發(fā)揮關(guān)鍵作用。
2)作者在文中回顧了基于DNA的分子張力傳感器的發(fā)展及其在免疫受體(包括T細(xì)胞受體(TCR)、淋巴細(xì)胞功能相關(guān)抗原(LFA-1)和b細(xì)胞受體(BCR)等)所經(jīng)歷的機(jī)械力的定位和定量等方面的應(yīng)用;此外,作者也重點介紹了如何將DNA作為機(jī)械門來調(diào)控機(jī)械轉(zhuǎn)導(dǎo)和研究機(jī)械力對于抗原識別和受體信號傳導(dǎo)的調(diào)節(jié)作用。
Yuesong Hu. et al. DNA Nanotechnology for Investigating Mechanical Signaling in the Immune System. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202302967
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202302967
6. Angew:實現(xiàn)高性能氣敏的柔性金屬-有機(jī)骨架的孔徑調(diào)制
孔徑在決定金屬有機(jī)框架 (MOF) 在催化、傳感和氣體儲存或分離方面的性能方面起著至關(guān)重要的作用。然而,揭示孔徑/性質(zhì)關(guān)系仍然極具挑戰(zhàn)性,因為缺乏具有不同孔徑但具有相同成分的理想結(jié)構(gòu)模型。在這項工作中,中科院福建物構(gòu)所Gang Xu,Qiao-Hong Li開發(fā)了一種溶劑配位定向結(jié)構(gòu)溶脹方法,用于調(diào)節(jié)柔性 MOF MIL-88B 的大孔相和窄孔相之間的比例。
本文要點:
1)研究人員首次在 MIL-88B 樣品中研究了孔徑相關(guān)的氣體靈敏度和選擇性。
2)優(yōu)化后的 MIL-88B-20% 樣品在所有報道的基于 MOF 的 H2S 傳感材料中表現(xiàn)出最佳傳感性能之一。
這項工作不僅提供了一種合成理想結(jié)構(gòu)模型的方法,以揭示孔徑和性能之間的關(guān)系,而且可能激發(fā)高性能氣敏材料的發(fā)展。
Chuan-Zhe Wang, et al, Pore Size Modulation in Flexible Metal-Organic Framework Enabling High Performance Gas Sensing, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302996
DOI: 10.1002/anie.202302996
https://doi.org/10.1002/anie.202302996
7. AEM: Weyl半金屬MIrTe4(M=Nb,Ta)作為染料敏化析氫的有效催化劑
染料敏化光催化分解水是生產(chǎn)綠色氫氣的一種可行的解決方案。然而,確定合適的催化劑一直是有效驅(qū)動染料敏化光催化的瓶頸之一。近日,慕尼黑大學(xué)Bettina V. Lotsch、馬克斯·普朗克固體研究所Manisha Samanta報道了一種基于層狀Weyl半金屬MIrTe4(M=Nb,Ta)的新型電催化劑,并將其用于Eosin Y(EY)敏化的析氫反應(yīng)(HER)。
本文要點:
1) 在可見光照射10小時后,NbIrTe4和TaIrTe4的HER活性分別為≈18000和14000μmol g?1。作者通過UV-Vis光譜和高壓液相色譜結(jié)合質(zhì)譜分析,揭示了其反應(yīng)動力學(xué),從而能夠更加深入地了解MIrTe4析氫速率趨勢。使用EY作為光敏劑和三乙醇胺作為犧牲劑,MIrTe4半金屬在催化HER活性方面優(yōu)于基于過渡金屬的Weyl半金屬。
2) MIrTe4-Weyl半金屬中與拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)相關(guān)的能帶反轉(zhuǎn)促進(jìn)了費米能級附近的高密度M d態(tài),從而實現(xiàn)了它們的高催化性能。該研究介紹了一類新型層狀Weyl半金屬作為高效催化劑,并為設(shè)計拓?fù)湓鰪?qiáng)催化劑提供了指導(dǎo)。
Manisha Samanta, et al. The Weyl Semimetals MIrTe4 (M = Nb, Ta) as Efficient Catalysts for Dye-Sensitized Hydrogen Evolution. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300503
https://doi.org/10.1002/aenm.202300503
8. AEM: 水氧化電催化劑的原位電化學(xué)氧陰離子導(dǎo)向以優(yōu)化活性和穩(wěn)定性
與傳統(tǒng)的金屬陽離子摻雜調(diào)控相比,含氧陰離子由于其特殊的聚陰離子構(gòu)型和大的電負(fù)性,可以提供更高的可能性來介導(dǎo)電催化劑對析氧反應(yīng)(OER)的性能。然而,對含氧陰離子介導(dǎo)的機(jī)制和規(guī)則仍知之甚少。近日,中國科學(xué)院Wang Jiacheng、大連理工大學(xué)楊明輝、蘇州科技大學(xué)馬汝廣報道了一種原位電化學(xué)氧陰離子(NO3?、PO43?、SO42?或SeO42?)轉(zhuǎn)向策略,以研究過渡金屬(TM=Ni、Fe、Co)氫氧化物電催化劑OER性能的變化和規(guī)律。
本文要點:
1) 電催化實驗表明,氧陰離子修飾的TM氫氧化物的活性和穩(wěn)定性遵循PO43?>NO3?>SO42?>SeO42?的順序。PO43?或NO3?的電化學(xué)摻入提高了TM氫氧化物的活性和穩(wěn)定性。相反,SO42?或SeO42?摻雜顯著加速TM浸出,從而削弱OER性能。
2) 理論計算表明,電化學(xué)氧陰離子摻雜同時調(diào)節(jié)TM-O共價和TM-3d帶中心,這與TM氫氧化物的TM穩(wěn)定性和OER活性有關(guān)。該研究構(gòu)建了一個氧陰離子介導(dǎo)的規(guī)則,可用于設(shè)計能量轉(zhuǎn)化中的高性能電催化劑。
Xunlu Wang, et al. In Situ Electrochemical Oxyanion Steering of Water Oxidation Electrocatalysts for Optimized Activity and Stability. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300765
https://doi.org/10.1002/aenm.202300765