第一作者：Jianchao Sun
通訊作者：陳軍院士
通訊單位：南開大學
研究亮點：
1. 成功構建無枝晶可充電Na-CO2電池，無需預裝金屬Na。
2. 充電反應可描述為2Na2CO3 + C→4Na + 3CO2。
由于可再充電的Na-CO2電池可以重復使用溫室氣體CO2來實現能量儲存和轉換，因此吸引了很多科研人員的興趣。通常具有液態或準固態電解質的Na-CO2電池是使用金屬Na和CO2作為反應物，放電反應式為4Na+3CO2→2Na2CO3 +C。然而使用過量的金屬Na作為負極，在循環過程中會形成枝晶或表面裂紋，使得Na-CO2電池仍遭受安全問題。
與金屬Na相比，Na2CO3和碳材料更安全。更重要的是，通過Na2CO3和碳的充電分解反應產生的金屬Na是化學計量的，具有化學計量金屬Na的電池比具有過量預載金屬Na的電池更安全。
由于Na2CO3絕緣性能，分解將導致大的極化和不可避免的副反應。因此開發以Na2CO3和碳為原料的Na-CO2電池，主要問題是如何在適當的電壓范圍內實現Na2CO3和碳的分解。此外，Na2CO3和碳的分解機制還不是很清楚，在充電過程中找出CO2的來源也很重要。
有鑒于此，南開大學陳軍院士課題組設計了以Na2CO3和多壁碳納米管（CNTs）為正極材料的Na-CO2電池。
圖1 Na-CO2電池的結構
該Na-CO2電池采用無Na結構，在純二氧化碳氣氛（1 atm）下運行。正極由Na2CO3和具有缺陷的CNTs組成，其中棒狀Na2CO3與CNTs緊密且均勻地纏繞在一起，該結構有利于促進Na2CO3和CNTs在適當的電壓范圍（<3.8 V）內分解。負極為SP/ Al，由于其比表面積大，成核勢壘低，可有效減少Na枝晶的產生，提高庫侖效率。鑒于其高電壓窗口（> 4.8 V對Na+/Na）和高離子電導率（0.18 S m-1），使用的電解質是1M NaClO4-四甘醇二甲醚（TEGDME）。
通過各種表征證明了反應是2Na2CO3 + C→4Na + 3CO2，沒有任何副反應。無枝晶的Na-CO2電池顯示出相對較長的循環壽命，截止容量為0.3 mAh cm-2。此外，從Na2CO3和CNTs為正極材料的Na-CO2電池提供183 Wh Kg-1的高能量密度。
圖2 充電過程中Na2CO3/CNTs正極材料的分解
圖3 在負極上沉積Na
圖4 電化學性能
總之，該工作為構建安全且廉價的Na-CO2電池鋪平了道路，無需預載金屬Na，可用于實際的儲能設備。
參考文獻：
Rechargeable Na-CO2 Batteries Starting from Cathode of Na2CO3 and Carbon Nanotubes [J]. Research, 2018.
DOI: 10.1155/2018/6914626
https://spj.sciencemag.org/research/2018/6914626/
