第一作者：C. Xia
通訊作者：L. F. Nazar
通訊單位：University of Waterloo
研究亮點：
1. 發現提高溫度可使Li-O2經歷四電子轉移路徑。
2. 結合無機電解質和雙功能催化劑，實現了可逆循環的高能量密度Li-O2電池。
Li-O2電池中電子轉移的兩種路徑
對于更高能量密度鋰電池的追尋，從來就沒有停止過腳步，基于鋰金屬和O2的高能量密度電池就是其中之一。相比于常規鋰離子電池，Li-O2電池的能量密度得到2-4提升。
Li-O2電池目前存在的一個關鍵核心問題在于，在常規工作條件下，Li金屬氧化形成過氧化物或超氧化物，而這些物種很容易和有機電解質發生化學反應，從而造成電解質和電極降解，電池性能衰退，整個體系不可逆循環充電。
有鑒于此，加拿大滑鐵盧大學L. F. Nazar課題組發現，通過提高工作溫度，Li-O2電池會經歷全新的四多電子轉移過程，實現穩定的可逆循環使用。
圖1. 四電子轉移的Li-O2電池熱力學和結構配置
研究人員采用無機熔鹽作為電解質，不銹鋼網支撐的鎳基氧化物作為氧電極。實驗和在線質譜表明，在150℃條件下，Li-O2電池中四電子轉移到每個氧分子，鋰金屬優先形成Li2O，而不是超氧化物或過氧化物。結合熱穩定的無機電解質和OER/ORR雙功能催化劑，研究人員最終實現了穩定的可逆循環。
研究發現，可逆的四電子轉移的ORR和OER過程中，150次可逆循環后，電壓遲滯僅有0.3 V左右，而相應的質子交換膜燃料電池的電壓遲滯一般是0.7 V左右。另外，庫倫效率可達到幾乎100%。
總之，這項研究為深入理解ORR反應提供了原理上的指導，為Li-O2電池的研究帶來新希望。
圖2. 新型Li-O2電池正極表征
圖3. 新型Li-O2電池的高度可逆性能
圖4. 新型Li-O2電池的循環性能
圖5. 鎳基雙功能催化劑的機理研究
參考文獻：
C. Xia, C. Y. Kwok, L. F. Nazar. A high-energy-density lithium-oxygen battery based on a reversible four-electron conversion to lithium oxide. Science 2018, 361, 777-781.
http://science.sciencemag.org/content/361/6404/777
