第一作者：Won Jun Chang
通訊作者：Won Il Park
通訊單位：韓國漢陽大學
核心內容：
1. 控制界面上的電位來抑制SEI膜的形成。
2. 使用原子級薄且離子滲透的PS來控制電位。
實現高效和超快充電電池的關鍵是開發具有大的儲能容量，高的結構完整和穩定性以及快速電子/離子傳輸的電極材料。高容量材料（如Si，Ge和Sn）被廣泛研究，但由于它們的體積變化大和電極表面上不穩定SEI的形成，往往在循環中容量衰減比較嚴重。設計特殊形貌的各種納米結構可有效緩解由體積變化引起的應變，然由于負極暴露于電解質的表面積增大，產生與SEI穩定性的權衡。
為穩定負極上的SEI，通常設計形貌為包覆中空材料（如Si/SiOx納米管）或中空的籠形納米顆粒（如Si@C和Ge@C蛋黃-殼結構）。殼層通過防止電解質和負極之間的直接接觸而提供用于穩定SEI形成的表面，而內部空隙允許負極材料的自由膨脹。
然而在每個納米級核的大表面上存在殼/SEI層，增加了納米結構之間的鋰離子和電子傳輸的串聯電阻。這種阻力在小電流循環下可以忽略不計，但在大電流下會出現問題。此外，大多數電化學反應受電位差或梯度的控制，因此可以探索控制電位來控制SEI，此法主要集中在物理界面本身。
有鑒于此，漢陽大學Won Il Park課題組通過控制電化學界面上的電位來抑制負極上形成SEI膜。
圖1. 電化學界面設計電位的策略。
該課題組設計了將具有高密度的鎳硅化物納米線（NiSiNW）選擇性地錨定在石墨烯微管（GrμTs）的內表面上（稱為NiSiNWs@GrμT）。 GrμTs內部的電解質與外部電位負載電隔離，消除了在鋰化期間驅動NiSiNW表面上形成SEI的電勢差累積。
為了克服由SEI引起的基本限制，該課題組提出了一種新的設計概念，引入了潛在護套（PS）的薄壁，其在空間上和電上與電解質分離。高密度的NW固定在護套的內表面。盡管通過大面積的NW和內部電解質界面不會發生Li離子的插入和脫插，但是無SEI的NW表面提供了便于Li傳輸的路徑，適合于超快的鋰化/去鋰化。
采用這種方式，NiSiNWs@GrμT表現出優異的性能，在20 C下循環2000次后，仍具有超過700 mAh g-1的高比容量（84％的容量保持率）。此外，容量衰減顯著降低，在80 C時比容量為780 mAh g-1，容量保持率為88％以上（vs.1 C比容量）。
圖2. NiSiNWs@GrμT的制備和結構分析。
圖3. NiSiNWs@GrμT的電化學性能分析。
圖4. 循環后NiSiNWs@GrμT的形貌和SEI表征。
此方法基于通用的電化學，因此適用于其他材料（如Si基負極）以進一步改善電化學性能，還可以用于其他電化學裝置和組件。
參考文獻：
Controlling electric potential to inhibit solid-electrolyte interphase formation on nanowire anodes for ultrafast lithium-ion batteries[J]. Nature Communications, 2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-05986-9
