1. 大化所劉中民院士Nat. Commun.:CO2加氫制芳烴!
Y. Ni等人以ZnAlOx和H-ZSM-5復(fù)合催化劑催化CO2+H2,可以高選擇性地得到芳烴化合物(>70%),無CO生成,且甲烷的選擇性僅0.4%。該反應(yīng)中,ZnAlOx表面甲酸根物種被加氫生成甲醇和二甲醚后進入H-ZSM-5發(fā)生MTO反應(yīng)生成烯烴并進一步生成芳烴。
Ni Y, Zhu W, Liu Z, et al. Selective conversion of CO2 and H2 into aromatics[J]. Nature Communications, 2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-05880-4
https://www.nature.com/articles/s41467-018-05880-4
2. 趙宇亮&聶廣軍Nat. Commun.:恢復(fù)平衡的基質(zhì)功能提高化療效果
胰腺導(dǎo)管腺癌特征之一是形成了致密促結(jié)締組織增生基質(zhì),對藥物的輸送和滲透有嚴(yán)重的負(fù)面影響。其在激活的胰腺星狀細(xì)胞(PSCs)則是引起這種病理障礙的一個關(guān)鍵原因,但也為抗腫瘤治療提供了新的思路。Han等人構(gòu)建了一種PEG修飾的PEI-金納米顆粒作為腫瘤微環(huán)境響應(yīng)的納米系統(tǒng),以此提供全反式視黃酸(ATRA,可誘導(dǎo)PSC沉默)和靶向熱休克蛋白47(HSP47)的SiRNA。這一納米系統(tǒng)可以同時誘導(dǎo)PSC沉默來抑制ECM增生,從而促進藥物輸送到胰腺腫瘤,顯著提高化療藥物的抗腫瘤功效。因此通過靶向激活的PSCs來恢復(fù)平衡的基質(zhì)功能可以提高化療和其他治療模式在廣泛的基質(zhì)豐富腫瘤中的療效。
Han X, Li Y, et al. Reversal of pancreatic desmoplasia by re-educating stellate cells with a tumor microenvironment-activated nanosystem[J]. Nature Communications, 2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-05906-x
https://www.nature.com/articles/s41467-018-05906-x
3. Omar Farha最新JACS:動態(tài)Zr-MOF
由于Zr6節(jié)點的超強配位能力,Zr基MOF常常具有較好的穩(wěn)定性,而難以實現(xiàn)結(jié)構(gòu)的動態(tài)變化。本研究中,Y. Zhang等人以Zr6節(jié)點和含有4個配位基團的配體制備了MOF孔結(jié)構(gòu)可以隨客體分子變化而變化的NU-1400。由于孔尺寸的變化引起的尺寸選擇效應(yīng),不同孔徑的NU-1400在催化dimethyl 4-nitrophenyl phosphate (DMNP)水解反應(yīng)中表現(xiàn)出巨大差異。
Zhang Y, Farha O K, et al. A Flexible Metal-Organic Framework with 4-Connected Zr6 Nodes[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b06789
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06789
4. JACS:2D結(jié)構(gòu)可增加電荷分離態(tài)壽命并提高光催化產(chǎn)氫效率
半導(dǎo)體納米晶異質(zhì)結(jié)構(gòu)擁有尺寸可調(diào),形貌可控等優(yōu)點,被廣泛應(yīng)用于光催化產(chǎn)氫領(lǐng)域。對于零維和一維材料,電荷分離態(tài)壽命一直是制約高效率光催化產(chǎn)氫的關(guān)鍵,有鑒于此,Qiuyang Li等合成了一種CdS NPL-Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu),并系統(tǒng)研究了其在光催化產(chǎn)氫上的優(yōu)勢,相比于其他零維和一維材料,該材料產(chǎn)氫效率得到了明顯提升。
Li Q, Zhao F, Lian T, et al. 2D Morphology Enhances Light-driven H2 Generation Efficiency in CdS Nanoplatelet-Pt Heterostructures[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b06100
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06100
5. JACS:原位研究NiFe PBA催化OER活性物種
X. Su等人發(fā)現(xiàn)NiFe普魯士藍(lán)類似物(Prussian blue analogue,PBA)在堿性條件下催化OER反應(yīng)后其中的Ni完全轉(zhuǎn)化成了無定型Ni(OH)2。原位XAS不僅發(fā)現(xiàn)了Ni(OH)2的逐漸形成過程,而且還發(fā)現(xiàn)Ni(OH)2會進一步脫質(zhì)子形成含有Ni4+離子的NiOOH2–x,Ni4+可以可逆地生成,且含量隨施加電位升高而增加。理論計算表明,Ni4+離子在OER中充當(dāng)了含O物種的親電中心,并引發(fā)進一步氧化還原。
Su X, Wang Y, Zhou J, et al. Operando Spectroscopic Identification of Active Sites in NiFe Prussian Blue Analogues as Electrocatalysts: Activation of Oxygen Atoms for Oxygen Evolution Reaction[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b05294
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b05294
6. JACS:聚硅烷負(fù)載RhPt催化芳烴加氫
M. Miyamura等人以聚硅烷作為載體,負(fù)載RhPt金屬納米顆粒后裝載于液流反應(yīng)管中,在1 amt H2下催化芳烴加氫,表現(xiàn)出遠(yuǎn)高于攪拌反應(yīng)的催化性能。該系統(tǒng)可以穩(wěn)定運行超過50天,TON >3.4 × 105。如下圖所示,該體系還可以控制選擇性地催化多環(huán)芳烴中的單個芳環(huán)加氫。
Miyamura H, Kobayashi S, et al. Polysilane-Immobilized Rh-Pt Bimetallic Nanoparticles as Powerful Arene Hydrogenation Catalysts: Synthesis, Reactions under Batch and Flow Conditions and Reaction Mechanism[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b06015
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06015
7. 清華大學(xué)ACS Nano:石墨烯紡織應(yīng)變傳感器用于人體運動檢測
最近人們對可以進行運動檢測和生理信號監(jiān)測的可穿戴設(shè)備興趣顯著增加,但是制造具有高性能和適合人體的應(yīng)變傳感器仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。Yang等人制造了一種基于石墨烯紡織品的貼身和可穿戴石墨烯紡織應(yīng)變傳感器。氧化石墨烯作為一種染料可以對聚酯纖維進行染色,并在高溫下被還原。與此前報道相比,這種應(yīng)變傳感器隨著應(yīng)變增加具有明顯的負(fù)阻變化。此外,傳感器還具有包括高靈敏度、長期穩(wěn)定性和極大的舒適感的優(yōu)勢。基于其優(yōu)越的性能,石墨烯紡織應(yīng)變傳感器可以被編織在服裝上,以檢測微小的或大的人體動作,顯示出其被應(yīng)用于可穿戴電子設(shè)備的巨大潛力。
Yang Z, Pang Y, et al. Graphene Textile Strain Sensor with Negative Resistance Variation for Human Motion Detection[J]. ACS Nano, 2018.
DOI: 10.1021/acsnano.8b03391
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b03391
8. 首爾大學(xué)ACS Nano:M1 巨噬細(xì)胞衍生的納米泡增強檢查點抑制劑治療的抗腫瘤功效
免疫檢查點抑制劑療法常受到腫瘤微環(huán)境(TME)中巨噬細(xì)胞極化的阻礙,從而抑制腫瘤的免疫反應(yīng),并通過釋放抗炎細(xì)胞因子和血管生成因子來促進腫瘤的生長。Choo等人使用從M1巨噬細(xì)胞(M1NVs)中衍生出的納米泡,將M2 TAMs重新極化成M1巨噬細(xì)胞,釋放促炎細(xì)胞因子并誘導(dǎo)抗腫瘤免疫反應(yīng),并且研究了巨噬細(xì)胞再極化是否能增強Apd-L1的抗癌功效。通過靜脈注射M1NVs給荷瘤小鼠后發(fā)現(xiàn)腫瘤生長被抑制,但與同時注射M1NVs和 aPD-L1相比,后者可以進一步降低了腫瘤的大小。研究表明,M1NV注射可以將M2 TAMs轉(zhuǎn)化為M1巨噬細(xì)胞,并增強檢查點抑制劑治療的抗腫瘤功效。
Choo Y W, Kang M, et al. M1 Macrophage-Derived Nanovesicles Potentiate the Anticancer Efficacy of Immune Checkpoint Inhibitors[J]. ACS Nano, 2018.
DOI: 10.1021/acsnano.8b02446
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b02446
9. ACS Catal.:表面親氧性在銅催化水解離過程中的作用
深入理解非貴金屬表面水解離過程對合理設(shè)計合成高效催化劑有著至關(guān)重要的指導(dǎo)作用。有鑒于此,Wesley Luc等合成了一系列Cu基雙金屬材料,用于研究水解離過程,結(jié)合理論計算表明,Cu基表面異金屬的親氧性發(fā)揮了很大的作用,通過弱的相互作用,可以輔助水分子的解離。
Luc W, Chen J G, Jiao F, et al. The Role of Surface Oxophilicity in Copper-catalyzed Water Dissociation[J]. ACS Catalysis, 2018.
DOI: 10.1021/acscatal.8b01710
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acscatal.8b01710
10. 武大方國家最新AFM: 小分子和Ga2O3層共“保護”鈣鈦礦
武漢大學(xué)方國家教授課題組采用一種鈣鈦礦鈍化的策略。其一,使用梯度分布的非富含烯烴的富電子路易斯堿小分子IDIC(π-共軛路易斯堿:茚滿二噻吩封端與1.1-二氰基亞甲基-3-茚滿酮)鈍化鈣鈦礦表面;其二,Ga2O3作為保護層,有效鈍化電極和電子傳輸層的界面,并減輕水分和金屬離子的擴散。組裝的器件效率為19.86%,并提高環(huán)境穩(wěn)定性。
Ma J, Zheng M, Chen C, et al. Efficient and Stable Nonfullerene‐Graded Heterojunction Inverted Perovskite Solar Cells with Inorganic Ga2O3 Tunneling Protective Nanolayer[J]. Advanced Functional Materials, 2018.
DOI: 10.1002/adfm.201804128
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201804128
11. Adv. Sci.:平面超穎表面實現(xiàn)高效彩色鈣鈦礦太陽能電池
Liu, D.等人設(shè)計一種一維超薄平面超曲面吸收體,主要包括半導(dǎo)體薄膜、透明墊片和金屬背反射器。器件模型預(yù)測有色平面表面鈣鈦礦太陽能電池仍能保持75%的效率。
Liu D, Wang L, Cui Q, et al. Planar Metasurfaces Enable High-Efficiency Colored Perovskite Solar Cells[J]. Advanced Science, 2018.
DOI: 10.1002/advs.201800836
https://doi.org/10.1002/advs.201800836
12. Chem. Mater.:揭示溶劑效應(yīng)的CsBr-PbBr2相變
CsPbBr3鈣鈦礦的溶液合成法通常會遇到副產(chǎn)物,如Cs4PbBr6和CsPb2Br5。Liu, M.等人發(fā)現(xiàn)所制備的產(chǎn)物主要由Pb的配位數(shù)和前體的比例所決定。通過使用DMSO或DMF作為溶劑,通過增加CsBr與PbBr2的前體比,發(fā)現(xiàn)Pb2+被六配位包圍,可以將產(chǎn)物從CsPbBr3調(diào)整為Cs4PbBr6相反,在水的溶劑中,無論比例如何,都只能生成Pb2+八配位晶體PsPb2Br5。
Liu M, et al. Unveiling Solvent-Related Effect on Phase Transformations in CsBr-PbBr2 System: Coordination and Ratio of Precursors[J]. Chemistry of Materials, 2018.
DOI: 10.1021/acs.chemmater.8b00537