1. Sci. Adv.: Gd/Fe雙層中自旋輸運驅動超快磁化動力學的微觀研究
激光誘導的自旋輸運是超快自旋動力學中的一個關鍵因素。然而，超快磁化動力學在多大程度上產生自旋電流，反之亦然，但其仍存在爭議。近日，柏林自由大學Martin Weinelt報道了Gd/Fe雙層中自旋輸運驅動超快磁化動力學的微觀研究。
本文要點：
1) 作者使用時間和自旋分辨的光電發射光譜來研究反鐵磁耦合的Gd/Fe雙層，這是一個用于全光開關的原型系統。自旋輸運導致Gd表面自旋極化的超快下降，證明了角動量在幾個納米上的轉移。因此，Fe起到自旋過濾器的作用，從而吸收大部分自旋，但其反射少數自旋的電子。
2) 反向Fe/Gd雙層中Fe自旋極化的超快增加證實了從Gd到Fe的自旋傳輸。相反，對于純Gd膜，由于其自旋極化保持不變，從而可以忽略進入鎢襯底的自旋傳輸。該結果表明，超快自旋輸運驅動了Gd/Fe中的磁化動力學，并揭示了對超快自旋動力學的微觀見解。
Liu Bo, et al. Microscopic insights to spin transport–driven ultrafast magnetization dynamics in a Gd/Fe bilayer. Sci. Adv. 2023
DOI: 10.1126/sciadv.ade0286
https://doi.org/10.1126/sciadv.ade0286
2. JACS：離子液體電解液增強塊體金屬電化學還原CO2性能
使用塊體金屬作為催化劑進行高效電化學還原CO2具有非常大的挑戰和困難，有鑒于此，中科院化學所韓布興院士、康欣晨、華東師范大學吳海虹等報道使用1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽/1-十二烷基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽/MeCN三元離子液體電解液與塊體金屬電極配合，高效的進行電化學還原CO2制備CO。
本文要點：
1）在各種不同塊體金屬電極表面，三元電解液能夠增強電流密度，而且抑制HER副反應，從而實現了優異的CO法拉第效率。在較寬的pH區間都實現了~100 %法拉第效率，而且塊體金屬電極在這種三元電解液中非常穩定。
2）研究發現，三元電解液的聚集、雙電層內兩種分子鏈長度不同的離子液體的排列能夠增強電極的潤濕性和CO2吸附，提高H+擴散通道，因此實現了大電流密度和高法拉第效率。
Jiahao Yang, et al, Ternary Ionic-Liquid-Based Electrolyte Enables Efficient Electro-reduction of CO2 over Bulk Metal Electrodes, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03259
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03259
3. Chem: 本質無序短肽的分級組裝
由于缺乏原子結構，對短肽組裝體如何從無序過渡到有序的理解仍然有限。在此，布蘭迪斯大學Xu Bing、阿拉巴馬大學Wang Fengbin、弗吉尼亞大學Edward H. Egelman報道了本質無序短肽的分級組裝。
本文要點：
1) 作者報道了納米纖維短本質無序肽（IDP）的冷凍電鏡結構，在降低pH或添加鈣離子時，IDP從單個納米顆粒轉變為含有芳香核心和無序外圍的納米纖維，其由2-5個氨基酸組成。
2) 通過對磷酸鹽進行質子化或添加更多的金屬離子來進一步將納米纖維組裝成細絲束。具有受控化學性質的IDP類似物的組裝，如磷酸化位點、疏水性相互作用和序列，表明金屬離子與IDP的納米顆粒的柔性外圍相互作用以形成原纖維，并增強纖維間相互作用形成絲束。該工作闡明了IDP從無序到有序的自組裝過程，為理解非共價相互作用驅動的短肽組裝提供了原子分子見解。
Jiaqi Guo, et al. Hierarchical assembly of intrinsically disordered short peptides. Chem 2023
DOI: 10.1016/j.chempr.2023.04.023
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.04.023
4. EES: 植入柔性傳感器的智能電池
對高儲能密度的需求不斷增長，促使鋰離子電池（LIBs）的設計尺寸越來越大，電池充放電能力的增強要求采用高安全充電策略，這對電池運行條件的精確管理提出了越來越高的要求。如今，先進的電池管理系統（BMS）已經向前發展，但其依賴于復雜的算法，還需要開發新型硬件單元來獲取電池的內部狀態，例如植入的傳感器。近日，清華大學歐陽明高院士、Zhang Qiang、Zhao Cehnzi、Han Xuebing綜述研究了植入柔性傳感器的智能電池。
本文要點：
1) 訪問工作電池的內部信息將大大提高狀態估計的準確性，并進一步提高其管理性能。植入傳感器將直接接觸電池的內部環境，并在時間和空間分辨率水平上獲得相應的參數，以實現高精度的狀態估計。植入的傳感器將為“智能電池”賦能，并為未來的智能BMS做出貢獻。作者總結了基于多維傳感器的智能電池的發展。
2) 作者展望了新興的電池級柔性傳感器、可能的柔性電子技術以及基于多傳感器的電池管理策略。還討論了設計原理、集成方法和制造中的特殊問題。特別關注了用于智能電池的植入式傳感器的重要作用、主要挑戰和未來方向。該工作將有助于智能電池在學術研究和工業應用中的推廣。
Yao Lu, et al. Smart Batteries Enabled by Implanted Flexible Sensors. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00695F
https://doi.org/10.1039/D3EE00695F
5. EES: Fe-N-C單原子催化劑上析氧反應促進甲烷電化學轉化
即使在環境溫度下，電化學甲烷轉化也有望實現直接轉化，但其需要精細控制電化學析氧反應（OER）的競爭反應，以提高效率和生產率。近日，西江大學Jun Hyuk Moon報道了Fe-N-C單原子催化劑上析氧反應促進甲烷電化學轉化。
本文要點：
1) 在OER輔助甲烷氧化中，作者使用Fe-N-C單原子催化劑（SAC）來實現高法拉第效率和乙醇轉化率。作者通過計算確定了在Fe-N-C SAC上保持穩定活性氧的潛在區域，其中OER的潛在限制步驟是OOH*的形成。作者還提出了一種由活性氧自發氧化甲烷、生產甲醇和通過去質子化轉化為乙醇的反應途徑。
2) 在1.6V下，Fe-N-C SAC以4668.3μmol/gcat/hr的高產率實現了甲烷到乙醇的轉化，且選擇性為85%；FE效率為51%。此外，作者展示了一種直接氣體擴散流動池，以增強甲烷的傳質；流動池中的轉化實現了高達11480.6μmol/gcat/hr的乙醇生產速率。
Cheolho Kim, et al. Boosting Electrochemical Methane Conversion by Oxygen Evolution Reactions on Fe-N-C Single Atom Catalysts. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00027C
https://doi.org/10.1039/D3EE00027C
6. EES: Cu2O超低電位下電催化陰極硝酸鹽還原與陽極甲醛氧化的耦合
硝酸鹽（NO3-）電催化合成氨（NH3）是Haber–Bosch路線的一種有效替代方案，該路線需要高能量輸入和碳排放。然而，緩慢的陽極析氧反應（OER）動力學需要大的過電位，這嚴重限制了電催化陰極NO3-還原反應（NO3-RR）。在此，電子科技大學董帆報道了Cu2O超低電位下電催化陰極硝酸鹽還原與陽極甲醛氧化的耦合。
本文要點：
1) 作者開發了HCHO氧化反應（FOR），并在0.81V下實現300mA cm-2的電流密度，這比OER（Pt）的氧化反應低1.56V。與Cu2O相比，HCOOH的產生速率達到了9.64 mmol cm-2 h-1，接近迄今為止報道的最高性能。
2) 進一步的研究表明，六氯環己烷的陽極氧化機理包括電催化氧化脫氫（EOD）和串聯反應途徑。串聯反應的特征是立方Cu2O電催化氧化為斜方Cu（OH）2，以及HCHO自發還原為Cu2O。隨后，在陽極和陰極都使用Cu2O的雙電極耦合FOR和NO3-RR需要-0.19V的超低電池電壓來實現10mA cm-2的電流密度，并且實現了將NO3-轉化為NH3的99.77%的高法拉第效率。這一策略作為一種新的變革系統，可以同時處理污染物（六氯環己烷和NO3-）和產生增值化學品（HCOOH和NH3）。
Xiao Lei, et al. Coupling electrocatalytic cathodic nitrate reduction with anodic formaldehyde oxidation at ultra-low potential over Cu2O. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00635B
https://doi.org/10.1039/D3EE00635B
7. EES: 分子工程線性有機碳酸鹽作為安全鋰離子電池的不燃電解質
火災和爆炸危險是鋰離子電池在電動汽車和儲能系統中廣泛應用的主要障礙。盡管降低LIBs中線性有機碳酸鹽電解質的可燃性是解決熱安全問題的一個有效方案，但這往往是以犧牲電池性能和成本為代價的。在此，韓國科學技術院Minah Lee、韓國工業技術研究院Jayeon Baek、蔚山國立科學技術研究所Dong-Hwa Seo將分子工程線性有機碳酸鹽作為安全鋰離子電池的不燃電解質。
本文要點：
1) 作者通過將烷基鏈延伸和烷氧基取代相結合，同時降低溶劑揮發性和提高溶劑化能力，證明了線性碳酸酯的分子工程為實現熱穩定的高性能電池提供了一條可行途徑。盡管定制分子雙（2-甲氧基乙基）碳酸酯（BMEC）的閃點比傳統電解質高90°C，但電解質質量仍然保持不變，使石墨和富鎳層狀氧化物的電極組合能夠在實際的軟包電池中長時間循環500次。
2) 此外，與商業電解質不同，作者證明，在帶電電極存在的情況下，BMEC電解質在熱/機械/電氣濫用條件下有效地緩解了熱量和反應性氣體的釋放，從而防止了4 A h軟包電池在釘子穿透時的熱爆炸。
Jina Lee, et al. Molecularly engineered linear organic carbonates as practically viable nonflammable electrolytes for safe Li-ion batteries. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00157A
https://doi.org/10.1039/D3EE00157A
8. Angew：納米結構驅動的吲哚菁綠二聚化以產生超穩定的光學診療納米顆粒
吲哚菁綠(ICG)是唯一被批準用于臨床的近紅外(NIR)染料。然而，盡管ICG在光子應用和光熱治療等方面具有多功能性，但光漂白仍會阻礙它的進一步應用。有鑒于此，加拿大多倫多大學健康網絡鄭剛教授、Juan Chen和智利天主教大學Hilde H. Buzzá利用ICG穩定納米乳，使其在納米乳外殼上發生完全二聚化，構建了一種二聚化ICG納米結構(Nano-dICG)。隨后，ICG二聚體會發生J聚集，進而產生窄的紅移(780 nm→894 nm)和更加強烈的(~2倍)吸光度。
本文要點：
1）與ICG相比，Nano-dICG能夠表現出更高的光熱轉化效率(2倍)、顯著降低的光降解(-9.6% vs -46.3%)、在重復照射下的光熱效應穩定性(7 vs 2循環)以及更加優異的膠體和結構穩定性。
2）靜脈注射后，Nano-dICG可以在24小時內通過不同于內源性信號的近紅外 (890nm)光聲成像對其遞送到小鼠腫瘤的過程進行實時示蹤，從而指導實現有效的光熱治療。綜上所述，該研究證明了納米結構驅動的ICG二聚體能夠作為一種超穩定的光學診療平臺。
Nahyun Kwon. et al. Nanostructure-Driven Indocyanine Green Dimerization Generates Ultra-Stable Phototheranostics Nanoparticles. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202305564
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305564
9. AM：PtTe2無定形化改善HER性能
暴露催化活性位點和優化催化位點與中間體之間的成鍵強度是兩種能夠顯著改善二維材料催化活性的重要方法。但是目前仍沒有很好的方法能夠同時滿足兩個需求。有鑒于此，西北工業大學黃維院士、方漪蕓、西安交通大學李鑫哲等報道對具有明確結構和原子層厚度的二維PbTe2 vdW材料，發現通過合適的煅燒能夠將二維PtTe2晶體轉化為氧摻雜二維無定形PtTe2納米片，這種無定形化策略的PtTe2展示了顯著改善的HER催化活性。
本文要點：
1）通過實驗和理論計算，發現氧摻雜能夠打破Pt-Te的共價化學鍵，因此導致Pt原子的結構重構，并且導致層內Pt原子完全暴露。而且這種結構轉變能夠通過Pt 5d軌道和O 2p軌道雜化，調控電子結構（包括Fermi能級附近的態密度、d能帶中心的位置、導電性）。
2）無定形PtTe2實現暴露大量的Pt位點，而且優化氫中間體物種的結合能，因此實現了優異催化活性和穩定性的HER反應催化劑。
Wen Zhao, et al, Triggering Pt Active Sites in Basal Plane of Van der Waals PtTe2 Materials by Amorphization Engineering for Hydrogen Evolution, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301593
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301593
10. AM：可持續的全固態鋰金屬電池：電池技術和回收工藝的前景
鋰(Li)電池在安全性和能量密度方面正逐步從液態向固態發展，其中全固態鋰金屬電池(ASSLMB)被認為是最有前途的候選電池。博洛雷集團生產的Bluecar電動汽車就證明了這一點，這款汽車在全球幾個城市的汽車共享服務中得到了應用。盡管ASSLMB的開發取得了令人印象深刻的進展，但它們回收利用的途徑仍未得到探索，再加上目前廢鋰離子電池的爆炸性增長，它們應該會引起學術界和工業界的廣泛興趣。
近日，上海交通大學Zheng Liang，清華大學深圳國際研究生院周光敏對ASSLMBs技術的發展進行了簡要的總結。
本文要點：
1）根據典型的化學性質區分了四種SSE(即氧化物、硫化物、鹵化物和聚合物)，從對其固有性質的理解轉向對實際應用的SSE的合理設計。然而，適用于ASSLMBs的不同類型的SSE面臨著具體的問題和挑戰。
2）通過對ASSLMB和LIBS的結構和化學成分的比較，揭示了隨著SSE和鋰金屬陽極的引入，ASSLMB回收的挑戰。
3）討論了LIBs的預處理、火法冶金、濕法冶金、直接再生等回收技術在ASSLMBs回收中的可行性，以及ASSLMBs回收技術的最新進展。特別是，強調了面向電池回收的ASSLMBs設計的重要性。
4）最后，展望了ASSLMBs可持續循環利用的未來研究方向、存在的挑戰和前景。
Xiaoxue Wu, Towards Sustainable All Solid-State Li-metal Batteries: Perspectives on Battery Technology and Recycling Processes, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301540
https://doi.org/10.1002/adma.202301540
11. Nano Lett.：用于選擇性氧化還原生物催化的LUMO介導的Se和HOMO介導的Te納米酶
具有新型鏈狀結構的硒（Se）和碲（Te）納米材料因其耐人尋味的特性而引起廣泛的興趣。不幸的是，仍然不清楚的催化機制嚴重限制了生物催化性能的發展。鑒于此，天津大學張曉東、穆曉宇、馮列峰等開發了殼聚糖包裹的Se納米酶，其抗氧化活性比Trolox高23倍，牛血清白蛋白包裹的Te納米酶具有更強的促氧化生物催化作用。
本文要點：
1）基于密度函數理論計算，首先提出具有Se/Se2-活性中心的Se納米酶通過LUMO介導的機制有利于活性氧（ROS）的清除，而具有Te/Te4+活性中心的Te納米酶通過HOMO介導的機制促進ROS的產生。
2）生物實驗證實，用Se納米酶處理的γ-刺激性小鼠的存活率在30天內通過抑制氧化作用保持在100%。然而，Te納米酶通過促進輻射氧化產生了相反的生物效應。本工作為提高Se和Te納米酶的催化活性提供了一個新的策略。
Kaijin Liu, LUMO-Mediated Se and HOMO-Mediated Te Nanozymes for Selective Redox Biocatalysis. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01068
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01068
12. Nano Lett.：水凝膠磁力學執行器納米顆粒用于無線遠程控制體內機械信號傳遞
作為在體內對機械感受器進行無線、特定目標和遠距離刺激的一種新的納米技術工具，韓國基礎科學研究所Jinwoo Cheon、Minsuk Kwak、Young-wook Jun等提出了一種水凝膠磁力學執行器（h-MMA）納米顆粒。
本文要點：
1）為了使輸入信號滲透到深層組織并有效地產生力，h-MMA整合了一個兩步轉導機制，在其磁芯（即Zn0.4Fe2.6O4納米粒子簇）內將磁的各向異性能量轉化為熱能，然后轉化為機械能，誘導周圍的聚合物（即pNiPMAm）外殼收縮，最終提供力來激活目標機械感受器。
2）h-MMAs能夠在熒光報告細胞系和異種移植小鼠模型中按需調控Notch信號，證明了其作為一種強大的體內擾動方法，以微創和無束縛的方式進行機械生物學審訊的效用。
Sumin Jeong, et al. Hydrogel Magnetomechanical Actuator Nanoparticles for Wireless Remote Control of Mechanosignaling In Vivo. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01207
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01207
