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頂刊日報丨張珽、曾杰、王定勝、陳人杰等成果速遞20230526
納米人 納米人 2023-06-27
1. Nature Commun.:石墨和納米結構表面之間穩健的微觀結構超潤滑  

結構超潤滑是兩個接觸的固體表面之間幾乎為零摩擦且無磨損的狀態。但由于石墨片的邊緣缺陷,這種狀態有一定的失效概率。在這里,清華大學Quanshui Zheng,Ming Ma在環境條件下在微米級石墨薄片和納米結構硅表面之間實現了穩健的結構超潤滑狀態。

         

本文要點:

1)研究發現摩擦力始終小于 1 μN,微分摩擦系數約為 10?4,沒有明顯的磨損。這歸因于石墨片在集中力作用下納米結構表面上的邊緣翹曲,這消除了石墨片與基板之間的邊緣相互作用。


2)這項研究不僅挑戰了摩擦學和結構超潤滑性的傳統理解,即較粗糙的表面會導致更高的摩擦并導致磨損,從而降低粗糙度要求,而且還證明了具有單晶表面的石墨片不會與邊緣接觸在大氣條件下,基材可以與任何非范德瓦爾斯材料始終如一地實現穩健的結構超潤滑狀態。


3)此外,該研究提供了一種通用的表面改性方法,使結構超潤滑技術在大氣環境中得到廣泛應用。

         

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Huang, X., Li, T., Wang, J. et al. Robust microscale structural superlubricity between graphite and nanostructured surface. Nat Commun 14, 2931 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38680-6

         

2. Nature Commun.:增材制造過程中鎳基高溫合金晶體旋轉的原位觀察

了解激光增材制造中外延微結構形成的動態過程對于實現具有單晶結構的產品非常重要。在這里,中國科學院高能物理研究所Bingbing Zhang,Ye Tao,中國工程物理研究院Sen Chen進行了原位實時同步加速器勞厄衍射實驗,以捕捉快速激光重熔過程中鎳基單晶高溫合金的微觀結構演變。

         

本文要點:

1)原位同步輻射勞厄衍射表征了晶體旋轉行為和雜散晶粒形成過程。


2)通過互補的熱機械耦合有限元模擬和分子動力學模擬,研究人員確定晶體旋轉受局部加熱/冷卻不均勻性引起的變形梯度的控制,并認識到快速位錯運動引起的亞晶旋轉可能是熔池底部的顆粒狀雜散晶粒。


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Zhang, D., Liu, W., Li, Y. et al. In situ observation of crystal rotation in Ni-based superalloy during additive manufacturing process. Nat Commun 14, 2961 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38727-8

         

3. Nature Commun.:固體界面處的鋰結晶  

了解金屬陽極的電化學沉積對于高能可充電電池至關重要,其中固態鋰金屬電池引起了廣泛關注。一個長期懸而未決的問題是,在與固體電解質的界面處電化學沉積的鋰離子如何結晶成鋰金屬。在這里,馬里蘭大學Yifei Mo使用大規模分子動力學模擬,研究并揭示了固體界面處鋰結晶的原子路徑和能壘。

         

本文要點:

1)與傳統理解相反,鋰結晶采用多步途徑,由界面鋰原子介導,具有無序和隨機密堆積構型作為中間步驟,從而產生結晶能壘。


2)這種對多步結晶路徑的理解將奧斯特瓦爾德步進規則的適用性擴展到界面原子態,并通過界面工程將有利的界面原子態作為中間步驟來促進低勢壘結晶的合理策略。


研究結果開辟了界面工程的合理指導途徑,以促進固態電池金屬電極的結晶,并且普遍適用于快速晶體生長。


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Yang, M., Liu, Y. & Mo, Y. Lithium crystallization at solid interfaces. Nat Commun 14, 2986 (2023).

DOI:10.1038/s41467-023-38757-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38757-2

         

4. Nature Commun.:通過協同 Co-Nx 位點和 Co 納米顆粒催化氧化裂解和氨氧化有機硫化合物  

C-S鍵的裂解和功能化已成為設計或發現新轉變的快速發展領域。然而,由于固有的惰性和催化劑有毒特性,通常很難以直接和選擇性的方式實現。在這里,中科院大連化物所Wen Dai,遼寧石油化工大學He Wang首次報道了一種新穎有效的方案,該方案能夠通過非貴金屬CoN-C催化劑直接氧化裂解和氰化有機硫化合物,該催化劑包含石墨烯封裝的Co納米顆粒和Co-Nx位點,使用氧氣作為環境友好的氧化劑和氨作為氮源。

         

本文要點:

1)多種硫醇、硫化物、亞砜、砜、磺酰胺和磺酰氯在該反應中都是可行的,從而能夠在無氰化物條件下獲得多種腈。此外,改變反應條件還允許有機硫化合物的裂解和酰胺化以提供酰胺。

2)該策略具有出色的官能團耐受性、易于擴展、具有成本效益和可回收的催化劑以及廣泛的底物范圍。表征和機理研究表明,Co納米粒子和Co-Nx位點協同催化的顯著有效性對于實現出色的催化性能至關重要。


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Luo, H., Tian, S., Liang, H. et al. Oxidative cleavage and ammoxidation of organosulfur compounds via synergistic Co-Nx sites and Co nanoparticles catalysis. Nat Commun 14, 2981 (2023).

DOI:10.1038/s41467-023-38614-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38614-2

         

5. Nature Commun.:耐熱高強度鋁合金的多種析出物/基體界面結構的協同作用  

高強度鋁合金應用廣泛,但由于納米析出物在中高溫下迅速粗化,強度降低,極大地限制了其應用。沉淀物/基質界面處的單一溶質偏析層在穩定沉淀物方面并不令人滿意。在這里,中南大學Yong Du,Kai Li在Al-Cu-Mg-Ag-Si-Sc合金中獲得了多個界面結構,包括Sc偏析層、C和L相以及新發現的χ-AgMg相,它部分覆蓋了θ'沉淀物。

         

本文要點:

1)通過原子分辨率表征和從頭計算,這種界面結構已被證實可以協同延緩沉淀物的粗化。


2)因此,設計的合金在所有系列鋁合金中表現出良好的耐熱性和強度組合,熱暴露后屈服強度保持97%,高達400 MPa。


這種用多個界面相和偏析層覆蓋沉淀物的概念為設計其他耐熱材料提供了一種有效的策略。


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Lu, Q., Wang, J., Li, H. et al. Synergy of multiple precipitate/matrix interface structures for a heat resistant high-strength Al alloy. Nat Commun 14, 2959 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38730-z

         

6. AM:基于 PU-TA@MXene Janus 架構的用于選擇性方向識別的多功能柔性傳感器

多功能的選擇性和力學性能一直是柔性傳感器領域關注的焦點。特別是,傳感器材料仿生結構的構建可以賦予傳感器固有的響應特性和額外的導數功能。受人體皮膚不對稱結構特征的啟發,中科院蘇州納米所張珽,Tie Li提出了一種新型的具有仿生Janus結構的單寧酸(TA)修飾的MXene-PU(PU-TA@MXene)薄膜,該薄膜通過重力驅動自組裝將2D TA@MXene納米片梯度分散到PU網絡中。

         

本文要點:

1)該膜具有較好的力學性能,斷裂伸長率為2056.67%,拉伸強度為50.78 Mpa,具有自愈合性能。


2)此外,Janus架構可實現柔性傳感器對定向彎曲、壓力和拉伸的選擇性多功能響應。


3)結合機器學習模塊,該傳感器對測力具有較高的識別率(96.1%)。同時,該傳感器還可以實現救援行動中的方向識別和人體運動監測。


該工作對柔性傳感器的材料結構、力學性能和應用平臺具有重要的研究價值和現實意義。


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Ju Bai, et al, Multifunctional Flexible Sensor Based on PU-TA@MXene Janus Architecture for Selective Direction Recognition, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202302847.

https://doi.org/10.1002/adma.202302847

         

7. AM:用于多功能構筑一體化光伏的可打印高效穩定 FAPbBr3 鈣鈦礦太陽能電池

鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)因其豐富的原材料、可調節的透明度和低成本的印刷工藝,在下一代建筑集成光伏(BIPV)應用中顯示出巨大的前景。由于鈣鈦礦成核和生長控制的復雜性,用于高性能印刷PSCs的大面積鈣鈦礦薄膜的制備仍在積極的研究中。在這里,武漢理工大學Jie Zhong提出了一種中間相轉變輔助的一步刀片涂層,用于本征透明的甲酰胺類鈣鈦礦薄膜。

         

本文要點:

1)中間絡合物優化了FAPbBr3的晶體生長路徑,得到了大面積、均勻、致密的吸收體膜。在簡化的玻璃/FTO/SnO2/FAPbBr3/C器件結構下,獲得了10.86%的最佳效率和高達1.57V的高開路電壓。


2)此外,未封裝的PSCs在環境空氣中75℃老化1000h后仍保持90%的初始功率轉換效率,最大功率點跟蹤500 h后仍保持96%的轉換效率。印刷的半透明PSCs的平均可見光透過率超過45%,對小型器件(8.6%)和10×10 cm2模塊(5.55%)都表現出高效率。最后,能夠定制FAPbBr3 PSC的顏色、透明度和隔熱屬性,使其作為多功能BIPV具有很高的前景。


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Wang Yue, et al, Printable High-efficiency and Stable FAPbBr3 Perovskite Solar Cells for Multifunctional Building-integrated Photovoltaics, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202301548.

https://doi.org/10.1002/adma.202301548

         

8. AM:具有超高熱電性能的強韌溫差電偶水凝膠熱電池  

熱電池可以不斷地將熱轉化為電能,它們被廣泛用于為可穿戴電子設備供電。然而,它們有泄漏的風險和較差的機械性能。盡管準固態離子熱電池可以克服電解液泄漏的問題,但其優異的機械性能和較高的熱功率之間的權衡仍然是一個重大挑戰。在本研究中,南開大學Rujun Ma將拉伸誘導結晶和熱電效應相結合,提出了一種高強度準固態可拉伸聚乙烯醇熱電偶熱電池(SPTC)。

         

本文要點:

1)SPTC的抗拉強度高達19 Mpa,高熱電功率為6.5 mV K-1。其延伸率為1300%,超高韌性為163.4 mJ m-3,比輸出功率密度為1969 μW m-2 K-2。這些綜合性能優于以前報道的準固態可伸縮熱電偶熱電池。


2)研究人員展示了基于SPTC的系統在可穿戴設備中的使用,用于能源自主應變傳感器和健康監測。這可以促進物聯網時代可持續可穿戴電子產品的快速應用。


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Lili Liu, et al, Strong tough thermogalvanic hydrogel thermocell with extraordinarily high thermoelectric performance, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300696.

https://doi.org/10.1002/adma.202300696

         

9. AM:鹽包水電解質能解決鋅電池的問題嗎?  

鋅金屬電池因其在水溶液中的可操作性、豐度和可回收利用而安全和可持續發展。然而,金屬鋅在水溶液中的熱力學不穩定性是其商業化的主要瓶頸。因此,鋅沉積(Zn2+→Zn(s))連續伴隨著析氫反應(HER)(2H+→H2)和枝晶生長,進一步加劇了HER。因此,鋅電極周圍的局部pH升高,并促進在鋅電極上形成非活性和/或導電性差的鋅鈍化物種(Zn+2H2O→Zn(OH)2+H2)。這加劇了鋅和電解液的消耗,降低了ZNB的性能。為了使其超越其熱力學勢能(pH=0時為0V對SHE),在鋅鹽中引入了鹽中水電解質(WISE)的概念。自2016年ZNB發表第一篇關于WISE的文章以來,這一研究領域不斷取得進展。

         

近日,林雪平大學Xavier Crispin,Ziyauddin Khan對WISE在鋅離子電池中的應用現狀進行了綜述。

         

本文要點:

1)首先,作者詳細介紹了濃縮液的發展歷史,介紹了高濃縮液轉化為WITS的方法,這種方法已被用于拓寬水溶液的ESW范圍,以探索各種類型的電池。


2)其次,作者解釋了金屬電鍍的關鍵機理,并重點介紹了最有前途的儲能金屬之一:Zn。


3)作者討論了使用含水電解液的ZNB技術的局限性,并解釋了利用WITS來緩解這些技術問題的策略。據此,深入研究了鋅的成核機理。在常規電解液和WITS中,根據WISE對ZNB的結構進行了分類,并考慮了鋅離子混合超級電容器和微型超級電容器。


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Ziyauddin Khan, Divyaratan Kumar, Xavier Crispin, Does water-in-salt electrolyte subdue issues of Zn batteries?, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300369.

https://doi.org/10.1002/adma.202300369

         

10. Angew:表征單個Pd納米粒子的應力提高電化學性能  

人們發現調控異相催化劑的表面應力能夠非常有效的調控其催化活性,但是人們對于從單個電催化劑顆粒精度深入理解應力對電催化活性的影響仍缺乏。有鑒于此,中國科學技術大學曾杰、東華大學陳前進等報道通過掃描電化學顯微光譜表征(SECCM)技術,研究尺寸類似的單個八面體Pd、二十面體Pd兩種相同{111}晶面的電化學HER性能,發現應力導致二十面體的{111}晶面顯著改善電催化活性

         

本文要點:

1)研究發現,Pd二十面體具有顯著的應力,從而實現優異的HER催化活性,在-0.87 V,二十面體Pd的TOF達到八面體的2倍。


2)這種單顆粒電化學表征技術研究Pd納米粒子,說明應力改善電催化活性的重要作用,有助于深入理解催化劑的表面應力與催化反應活性之間的關系。


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Jiao Zhao, et al, Exploring the Strain Effect in Single Particle Electrochemistry using Pd Nanocrystals, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202304424

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304424

         

11. Angew:構建Co4原子團簇使Fe-N4基元具有高活性和持久的氧還原性能  

單原子Fe-N-C催化劑具有很高的氧還原反應(ORR)活性,因此對其需求量很大。然而,質子交換膜燃料電池(PEMFCs)的本征活性有限,耐久性差,嚴重制約了其實用化。在這里,清華大學王定勝教授證明了構建相鄰金屬原子團簇(ACS)對提高Fe-N4催化劑的ORR性能和穩定性是有效的。

         

本文要點:

1)通過使用Co4分子簇和Fe(Acac)3注入的碳前驅體的“預約束”策略,在N摻雜的碳襯底(Co4@/Fe1@NC)上實現了Fe-N4構型與高度均勻的Co4AC的集成。


2)所研制的Co4@/Fe1@NC催化劑在酸性介質中的半波電位(E1/2)為0.835 V,在H2-O2燃料電池測試中的峰值功率密度為840 mW·cm?2


3)第一性原理計算進一步闡明了經Co4AC修飾的Fe-N4催化劑上的ORR催化機理。


這項工作為精確建立原子分散的多金屬中心催化劑提供了一種可行的策略,以實現高效的能量相關催化。


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Ali Han, et al, Construction of Co4 Atomic Clusters to Enable Fe-N4 Motifs with Highly Active and Durable Oxygen Reduction Performance, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303185

DOI: 10.1002/anie.202303185

https://doi.org/10.1002/anie.202303185

         

12. AEM:作為應力緩沖結構的 Co-MOF:提高鋰存儲中 NiS/SnO2 異質結性能的工程  

具有界面效應的異質結構在改善電極材料的電化學動力學方面顯示出巨大潛力。然而,復雜的合成參數和眾多的單一組分阻礙了異質結構的應用。在此,北京理工大學陳人杰教授,Yongxin Huang提出了一種多模板合成策略來改善異質結復合材料的界面效應,減輕鋰化/脫鋰時的體積變化,并增加與聚氧乙烯基(PEO 基)電解質的界面相容性。

         

本文要點:

1)得益于結構和成分的優勢,新型 NiS/SnO2/MOF (NSM) 電極具有優異的電化學性能,具有出色的比容量、出色的倍率性能和超長循環性能。


2)由于有機組分之間的相容性和金屬有機骨架 (MOF) 的多孔特性,NSM 電極與基于 PEO 的固態電解質表現出更大的界面相容性。


這項工作不僅描述了異質結構高性能電極材料,而且為增強固態電池界面之間的連接性提供了新的見解。


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Ning Zhang, et al, Co-MOF as Stress-Buffered Architecture: An Engineering for Improving the Performance of NiS/SnO2 Heterojunction in Lithium Storage, Adv. Energy Mater. 2023, 2300413

DOI: 10.1002/aenm.202300413

https://doi.org/10.1002/aenm.202300413

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