1. Chem. Rev.: 聚合物半導體的合成、加工和應用
由碳基π共軛主鏈組成的聚合物半導體作為各種有機電子器件的活性層備受關注，因為它們結合了金屬和半導體的導電性以及塑料的機械性能。共軛材料的性能既取決于它們的化學結構，也取決于固態多級微觀結構。盡管科研工作者已經做出了巨大努力，但其固有分子結構、微觀結構和器件性能之間關系仍不明確。近日，北京大學裴堅綜述研究了聚合物半導體的合成、加工和應用。1)作者從材料設計和相關合成策略、多層微結構、加工技術和功能應用等方面綜述了聚合物半導體近幾十年的發展。特別強調了聚合物半導體的多級微結構，以及它在決定器件性能方面起著決定性的作用。2) 作者概括了聚合物半導體的研究全景，并在化學結構、微觀結構和器件性能之間架起了一座橋梁。最后，作者討論了聚合物半導體研究與開發的巨大挑戰和未來機遇。
Ding Li, et al. Polymer Semiconductors: Synthesis, Processing, and Applications. Chem. Rev. 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00696https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00696
2. Nature Commun.：用于體熱收集的可擴展生產的 3D 彈性熱電網絡
柔性熱電發電機可以通過收集人體熱量為可穿戴電子設備供電。然而，現有的熱電材料很少同時實現高柔性和輸出性能。在這里，哈工大Zhiguo Liu，Feng Cao，Qian Zhang提出了一種簡便、經濟高效且可擴展的兩步浸漬方法，用于制造具有出色彈性和卓越熱電性能的三維熱電網絡。1）網狀結構賦予這種材料超輕的重量（0.28 g cm?3 ）、超低的熱導率（0.04 W m?1 K?1 ）、適度的柔軟度（0.03 MPa）和高伸長率（>100%）。2）獲得的基于網絡的柔性熱電發電機實現了 4 μW cm-2 的相當高的輸出功率，甚至可以與最先進的基于體的柔性熱電發電機相媲美。
Liu, Y., Wang, X., Hou, S. et al. Scalable-produced 3D elastic thermoelectric network for body heat harvesting. Nat Commun 14, 3058 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-38852-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-38852-4
3. Nature Commun.：在環境條件下由環己酮和亞硝酸鹽電合成尼龍-6前體
環己酮肟是一種重要的尼龍6前體，通常通過環己酮-羥胺(NH2OH)和環己酮氨氧化方法合成。這些策略需要復雜的程序、高溫、貴金屬催化劑以及有毒的SO2或H2O2。在這里，天津大學張兵教授，Yongmeng Wu報道了一種在環境條件下使用低成本Cu-S催化劑從亞硝酸鹽(NO2-)和環己酮合成環己酮肟的一步電化學策略，避免了復雜的程序、貴金屬催化劑和H2SO4/H2O2的使用。1）該策略產生92%的產率和99%的環己酮肟選擇性，與工業路線相當。2）該反應經歷了NO2-→NH2OH→肟反應途徑。這種電催化策略適用于其他肟的生產，突出了方法學的普適性。3）放大電解實驗和技術經濟分析證實了其實用潛力。該研究為環己酮肟的替代生產開辟了一條溫和、經濟、可持續的途徑。
Wu, Y., Zhao, J., Wang, C. et al. Electrosynthesis of a nylon-6 precursor from cyclohexanone and nitrite under ambient conditions. Nat Commun 14, 3057 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-38888-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-38888-6
4. Nature Commun.：以蒲公英為靈感的光驅動微型飛行器
在自然界中，許多植物進化出了多種飛行機制，通過風傳播種子并傳播其遺傳信息。近日，受蒲公英種子飛行機制的啟發，來自天津大學材料科學與工程學院的Wei Feng，Ling Wang等人開發了基于超輕和超靈敏管狀雙晶軟致動器的受蒲公英啟發的光驅動微型飛行器。1) 該研究開發的這種微型飛行器就像自然界中的蒲公英種子一樣，通過調整“pappus”在不同光照射下的變形程度，可以很容易地控制在空氣中的下落速度，并且由此產生的微型飛行器能夠在光源上方實現半空中飛行，持續飛行時間約為8.9?s，最大飛行高度~350?mm，這主要得益于獨特的蒲公英狀3D結構；2) 此外，該研究所得到的飛行器展現出伴隨自轉運動的光驅動向上飛行，并且通過設計雙晶軟致動器膜的形狀可編程性，可以在順時針或逆時針方向定制旋轉模式，這一研究可以為開發無約束和節能的人工飛行器提供新的見解，對從環境監測和無線通信到未來的太陽能帆和機器人航天器的許多應用都具有至關重要的意義。
Chen, Y., Valenzuela, C., Zhang, X. et al. Light-driven dandelion-inspired microfliers. Nat Commun 14, 3036 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-38792-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-38792-z
5. Nature Commun.：化學鏈光催化甲烷制備乙酸
甲烷的氧化羰基化是合成乙酸的好方法，但是通常該反應需要額外試劑。有鑒于此，中國科學技術大學熊宇杰、龍冉等報道通過光催化方法，無需額外加入其他試劑，將CH4轉化為乙酸。1）通過PdO/Pd-WO3異質結界面復合光催化劑，這種光催化材料具有活化CH4的位點和C-C偶聯位點。通過原位表征，CH4在Pd位點解離生成甲基，其中PdO的氧原子用于生成羰基，隨后甲基和羰基轉化為乙酸。2）使用光化學流動相反應器，能夠以1.5 mmol gPd-1h-1的速率和91.6 %的選擇性生成乙酸。本文工作說明材料設計用于控制反應的中間體，用于將CH4轉化為氧化衍生物。
Wenqing Zhang, et al, Light-driven flow synthesis of acetic acid from methane with chemical looping. Nat Commun 14, 3047 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-38731-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-023-38731-y
6. Nature Commun.：雙向熱調節水凝膠復合材料用于自主熱穩態
熱穩態是保持人體內復雜器官最佳狀態的重要生理功能。近日，受此功能的啟發，來自韓國高級科學技術研究院材料科學與工程系的Steve Park等人開發了一種自主熱穩態水凝膠。1) 該研究開發的這種水凝膠包括用于改善低溫下的熱捕獲的紅外反射和吸收材料，以及用于增強高溫下蒸發冷卻的多孔結構，并且還設計了一種優化的膨脹模式作為熱閥，以進一步放大高溫下的熱量釋放；2) 此外，這種穩態水凝膠提供了有效的雙向溫度調節，當外部溫度分別為5?°C和50°C，其與36.5 °C的正常體溫偏差為5.04±0.55?°C和5.85±0.46 °C，這種水凝膠的自主體溫調節特性可能為患有自主神經系統疾病和易受突然溫度波動影響的軟機器人的人提供潛在的解決方案。
Park, G., Park, H., Seo, J. et al. Bidirectional thermo-regulating hydrogel composite for autonomic thermal homeostasis. Nat Commun 14, 3049 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-38779-whttps://doi.org/10.1038/s41467-023-38779-w
7. Nature Commun.：粘性力形成的摩擦流體不穩定性
涉及顆粒材料的多相流是復雜的，并且容易由相互競爭的機械和流體動力學相互作用引起圖案形成。近日，來自斯旺西大學化學工程系的Bj?rnar Sandnes等人研究了顆粒推土和入侵流體中粘性壓力梯度的穩定作用之間的相互作用。1) 該研究發現，將水溶液注入干燥的疏水顆粒層中代表了一種粘性穩定的情況，在這種情況下，隨著粘性力的增加，研究觀察到從單個摩擦指狀物的生長轉變為多個摩擦指狀體的同時生長；2) 此外，研究也發現內部的粘性壓力梯度使得該圖案會更加地緊湊，最終導致摩擦指的前部達到完全穩定，從而以徑向輻條圖案的形式前進。
Zhang, D., Campbell, J.M., Eriksen, J.A. et al. Frictional fluid instabilities shaped by viscous forces. Nat Commun 14, 3044 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-38648-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-38648-6
8. Nature Commun.：KTaO3異質界面超導體的自發旋轉對稱性破缺
斷裂對稱性在超導電性中起著重要作用，并對其許多性質產生了重要影響。了解這些對稱破缺態對于闡明非平凡超導體中各種奇異的量子行為至關重要。鑒于此，來自復旦大學表面物理國家重點實驗室和物理系的Wei Li，上海理工大學Jun Li和Yanru Song，中國科學院物理研究所Jie Shen等人報道了在超導轉變溫度為1.86 K的非晶a-YAlO3/KTaO3（111）異質界面自發旋轉對稱破壞超導性的實驗觀察。1) 該研究發現，面內場中的磁阻和超導臨界場在超導態深處都表現出驚人的雙重對稱振蕩，而各向異性在正常狀態下消失，這表明它是超導相的固有性質；2) 該研究將這種行為歸因于混合宇稱超導態，它是由a-YAlO3/KTaO3異質界面反轉對稱性破壞所固有的強自旋軌道耦合引起的s波和p波配對分量的混合，這一工作表明了KTaO3異質界面超導體中潛在配對相互作用的非常規性質，并為理解人工異質界面的非平凡超導性質帶來了新的廣闊前景。
Zhang, G., Wang, L., Wang, J. et al. Spontaneous rotational symmetry breaking in KTaO3 heterointerface superconductors. Nat Commun 14, 3046 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-38759-0https://doi.org/10.1038/s41467-023-38759-0
9. JACS：Cu,Zn/N,P-多孔碳實現高性能Zn金屬電池
Zn枝晶生長以及其寄生反應嚴重的阻礙了Zn金屬電極電池的實際應用性能，有鑒于此，香港城市大學樓雄文、南洋理工大學Deyan Luan等報道將原子分散Cu、Zn位點修飾在N,P共摻多孔碳纖維基底，得到一種能夠促進弱酸性電解液Zn金屬電池性能的三維催化材料。1）3D大孔骨架結構很好的緩解結構應力，阻礙Zn枝晶生長，在空間上促進Zn2+均勻。而且，由于與N、P配位的Cu原子和Zn原子均勻分布，從而提供豐富的Zn成核位點。2）Cu/Zn/N/P-CMFs電極實現了非常低的Zn成核過電勢、高可逆性，Zn沉積過程沒有枝晶產生。Cu/Zn/N/P-CMFs-Zn能夠在2 mA cm-2和2 mAh cm-2實現穩定的Zn沉積/剝離，而且極化程度非常低。通過與MnO2電極構建全電池，在嚴苛環境運行，實現非常優異的循環性能。
Yinxiang Zeng, et al, Atomically Dispersed Zincophilic Sites in N,P-Codoped Carbon Macroporous Fibers Enable Efficient Zn Metal Anodes, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c03030https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03030
10. AEM: 具有可逆混合陰離子和陽離子氧化還原的Na-Mg-Fe-Mn-O正極
鈉離子電池（NIBs）在電網規模的儲能中極具應用前景。然而，由于缺乏非鈷、非鎳的正極材料，導致其成本效益較低。近日，中國科學院胡勇勝、容曉暉、Xiao Dongdong、麻省理工學院李巨報道了具有可逆混合陰離子和陽離子氧化還原的Na-Mg-Fe-Mn-O正極。1) Mg2+被成功地用于活化Fe/Mn基層狀正極中的氧氧化還原反應，以實現可逆的陰離子和陽離子混合氧化還原能力。在沒有O損耗的情況下，實現了≈210 mAh g?1的高電容量和平衡充放電效率，并且具有$2.02 kWh?1的能源成本。2) 在沒有預鈉化的情況下，含有硬碳負極的全電池具有超過≈280 Wh kg?1的能量密度，并且在100次循環后具有85.6%的良好容量保持率。通過對電荷補償機制和結構演變進行了全面分析，作者證實了Fe3+向Na層的部分可逆遷移導致電壓和容量損失，從而為低成本NIB正極的進一步改進提供了線索。
Yaoshen Niu, et al. Earth-Abundant Na-Mg-Fe-Mn-O Cathode with Reversible Hybrid Anionic and Cationic Redox. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202300746https://doi.org/10.1002/aenm.202300746
11. ACS Nano：在用于高性能鈉金屬陽極的 3D 金屬支架上構建快速離子傳導通路
構建3D電子傳導支架已被證明是緩解嚴重的枝晶生長和鈉(Na)金屬陽極無限體積變化的有效方法。然而，電鍍鈉金屬不能完全填充這些支架，尤其是在高電流密度下。在此，西安交通大學Xiaofei Hu，丁書江教授，達特茅斯學院李瑋瑒教授揭示了3D支架上均勻的Na電鍍與表面Na+電導率密切相關。1）作為概念證明，研究人員合成了在泡沫鎳上生長的NiF2空心納米碗(NiF2@NF)，以在3D支架上實現均勻的Na電鍍。NiF2可以電化學轉化為富含NaF的SEI層，從而顯著降低Na+離子的擴散勢壘。沿Ni骨架生成的富含NaF的SEI層創建了3D互連離子傳導通路，并允許Na+在整個3D支架中快速轉移，從而實現密集填充和無枝晶的Na金屬陽極。2）因此，由相同的Na/NiF2@NF電極組成的對稱電池顯示出持久的循環壽命，具有極其穩定的電壓分布和小的滯后，特別是在10 mA cm-2的高電流密度或10 mAh cm-2的大面積容量下。此外，用Na3V2(PO4)3正極組裝的全電池在5 C的高電流下循環300次后表現出97.8%的優異容量保持率。
Xuan Lu, et al, Building Fast Ion-Conducting Pathways on 3D Metallic Scaffolds for High-Performance Sodium Metal Anodes, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c01759https://doi.org/10.1021/acsnano.3c01759
