1. Science Advances：基于納米粒子的超球二元混合物中結構色的機理
受鳥類物種結構色的啟發(fā)，人們開發(fā)了各種合成策略，以使用納米粒子組件產(chǎn)生非虹彩、飽和的顏色。粒子化學和大小不同的納米粒子混合物具有影響產(chǎn)生的顏色的額外涌現(xiàn)特性。對于復雜的多組分系統(tǒng)，了解組裝結構和強大的光學建模工具可以使科學家能夠識別結構-顏色關系并制造具有定制顏色的設計師材料。在這里，特拉華大學Arthi Jayaraman，阿克倫大學Ali Dhinojwala演示了如何使用散射實驗方法的計算逆向工程分析從小角度散射測量重建組裝結構，并在有限差分時域計算中使用重建結構來預測顏色。
本文要點：
1）研究人員成功地定量預測了實驗觀察到的含有強吸收納米顆粒的混合物中的顏色，并證明了單層分離納米顆粒對產(chǎn)生的顏色的影響。
2）所提出的多功能計算方法可用于設計具有所需顏色的合成材料，而無需費力的反復試驗。
Christian M. Heil, et al, Mechanism of structural colors in binary mixtures of nanoparticle-based supraballs, Sci. Adv. 9, eadf2859 (2023)
DOI: 10.1126/sciadv.adf2859
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf2859
2. Science Advances：延遲固態(tài)反應可實現(xiàn)高效穩(wěn)定的全無機鈣鈦礦太陽能電池和模塊
效率超過20%的全無機CsPbI3鈣鈦礦太陽能電池(PSC)是應用于大型串聯(lián)太陽能電池的理想選擇。然而，仍然有兩個主要障礙阻礙了它們的放大：（i）不均勻的固態(tài)合成過程和（ii）光活性CsPbI3黑相的穩(wěn)定性較差。
在這里，華北電力大學Yong Ding，洛桑聯(lián)邦理工學院Zhaofu Fei，Paul J. Dyson，Mohammad Khaja Nazeeruddin，中國科學院青島生物能源與過程研究所Zhipeng Shao使用熱穩(wěn)定的離子液體雙（三苯基膦）亞胺雙（三氟甲基磺酰基）亞胺（[PPN][TFSI]）來延緩Cs4PbI6和DMAPbI3[二甲基銨(DMA)]之間的高溫固相反應,可以在空氣中制備高質(zhì)量大面積的CsPbI3薄膜。
本文要點：
1）由于強Pb-O接觸，[PPN][TFSI]增加了表面空位的形成能并防止了CsPbI3的不希望的相退化。
2）所得PSC的功率轉換效率(PCE)為20.64%（經(jīng)認證為19.69%），并具有超過1000小時的長期運行穩(wěn) 定性。全無機鈣鈦礦太陽能電池組件的效率達到創(chuàng)紀錄的16.89%，有效面積為28.17cm2。
Cheng Liu, et al, Retarding solid-state reactions enable efficient and stable all-inorganic perovskite solar cells and modules, Sci. Adv. 9, eadg0087 (2023)
DOI: 10.1126/sciadv.adg0087
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg0087
3. Science Advances：用于臨床評估睡眠質(zhì)量和睡眠呼吸暫停的家用無線睡眠監(jiān)測貼片
盡管許多人都患有睡眠障礙，但大多數(shù)人未被確診，從而導致健康受損。現(xiàn)有的多導睡眠監(jiān)測方法不易獲得；它對患者來說成本高、負擔重，并且需要專門的設施和人員。在這里，佐治亞理工學院Woon-Hong Yeo報道了一種家用便攜式系統(tǒng)，其中包括無線睡眠傳感器和具有嵌入式機器學習功能的可穿戴電子設備。此外，還展示了它在評估睡眠質(zhì)量和檢測多名患者的睡眠呼吸暫停方面的應用。
本文要點：
1）與使用大量笨重傳感器的傳統(tǒng)系統(tǒng)不同，柔軟、全集成的可穿戴平臺可在用戶喜歡的任何地方提供自然睡眠。在一項臨床研究中，檢測大腦、眼睛和肌肉信號的面部貼片顯示出與多導睡眠圖相當?shù)男阅堋?/span>
2）研究人員將健康對照者與睡眠呼吸暫停患者進行比較時，可穿戴系統(tǒng)可以檢測阻塞性睡眠呼吸暫停，準確率為 88.5%。此外，深度學習提供了自動睡眠評分，展示了便攜性和護理點可用性。
家用可穿戴電子產(chǎn)品可以確保支持便攜式睡眠監(jiān)測和家庭保健的前景廣闊。
Shinjae Kwon, et al, At-home wireless sleep monitoring patches for the clinical assessment of sleep quality and sleep apnea, Sci. Adv. 9, eadg9671 (2023)
DOI: 10.1126/sciadv.adg9671
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg9671
4. JACS：固體電解液界面相溶解現(xiàn)象對Li金屬陽極循環(huán)的影響
當Li金屬電極的庫倫效率>95 %，大部分Li金屬陽極的容量損失來自固體電解液界面的形成和生長。但是人們對固體電解液界面的形成和生長并不清楚。固體電解液界面相的一個重要影響是其電解液溶解性。有鑒于此，斯坦福大學崔屹等通過原位電化學微天平，系統(tǒng)的研究各種固體電解液界面相，并進行相互比較。
本文要點：
1）通過研究，在溶解性、鈍化、循環(huán)性之間建立了相互關系，說明固體電解液界面相的溶解主要區(qū)別之處在于不同電池電解液的鈍化和電化學性能。
2）通過微天平測試、XPS、NMR等結果，說明界面固體電解液的溶解性與界面相的組成和電解液成分都有關。研究結果有助于降低電池循環(huán)和老化過程中，界面相形成或生長導致的容量衰減。
Philaphon Sayavong, et al, Dissolution of the Solid Electrolyte Interphase and Its Effects on Lithium Metal Anode Cyclability, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03195
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03195
5. JACS：用于稀土元素選擇性傳輸?shù)木哂锌煽厝∠虻拇笠?guī)模金屬-有機骨架納米粒子單層
長期以來，人們一直在精確分離中追求由多孔納米粒子組成的長程有序膜。然而，大多數(shù)制造方法都受制于有限的基板或缺乏對晶體取向的精確控制。在此，中國科學院理化技術研究所田野研究員通過受超親液底物限制的界面自組裝過程制備了具有受控方向的大規(guī)模金屬有機骨架（MOF）單層膜。
本文要點：
1）反應物微滴的超擴散導致在不混溶的油下形成超薄液體層作為密閉反應器。伴隨的 MOF (ZIF-8) 顆粒自發(fā)地組裝成具有受控方向的單層，由顆粒在液/液界面的接觸角決定，可以通過溶劑成分進行調(diào)節(jié)。其中氣體吸附和離子傳輸測試都證明?111?定向膜表現(xiàn)出最小的傳質(zhì)阻力。
2）所制備的膜可以選擇性地傳輸稀土元素 (REE)，并且實現(xiàn)了 14.3 的 La3+/K+ 選擇性。分子動力學模擬表明，稀土元素的選擇性與離子膜結合能的明顯差異有關，證明了 ZIF-8 膜在從工業(yè)廢物中高效回收稀土元素方面的潛力。
Ming Qiu, et al, Large-Scale Metal?Organic Framework Nanoparticle Monolayers with Controlled Orientation for Selective Transport of Rare-Earth Elements, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c02716
https://doi.org/10.1021/jacs.3c02716
6. JACS：陽離子與陰離子的共嵌入：多價電解質(zhì)中石墨陰極低容量的根源
將陰離子嵌入石墨陰極的雙離子電池代表了用于低成本和高功率儲能的有前途的電池技術。然而，與鋰離子電解質(zhì)相比，地球豐富且廉價的多價電解質(zhì)中石墨陰極的容量低得多的基本起源仍然難以捉摸。在此，中科院青島能源所崔光磊研究員，Zheng Chen，Jingwen Zhao揭示了石墨正極在多價電解質(zhì)中有限的陰離子存儲能力，其根源在于多價陽離子與大尺寸陰離子絡合物形式的陰離子的異常共嵌入。
本文要點：
1）這種陽離子共嵌入行為在石墨層間化合物的整個階段演化過程中持續(xù)存在，并導致石墨通道內(nèi)實際可行的容量貢獻顯著減少。進一步的系統(tǒng)研究表明，由于多價電解質(zhì)中普遍存在強陽離子-陰離子締合，陽離子共嵌入石墨的現(xiàn)象與界面陰離子去溶劑化的高能量損失密切相關。
2）研究人員證實了通過使用高介電常數(shù)和抗氧化助溶劑促進多價電解質(zhì)中的離子解離可有效抑制多價陽離子共嵌入，從而實現(xiàn)石墨陰極容量的增加。例如，將己二腈作為共溶劑引入基于Mg2+的碳酸鹽電解質(zhì)中，可使Mg2+共嵌入減少83%，并使石墨正極的輸送容量增加約29.5%。
Yuanyuan Yang, Cation Co-Intercalation with Anions: The Origin of Low Capacities of Graphite Cathodes in Multivalent Electrolytes, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c01555
https://doi.org/10.1021/jacs.3c01555
7. JACS：具有超大3D籠的MOF可用于核酸提取
在生物領域，由分子構建塊組裝而成的介孔（2–50 nm）三維（3D）籠是具有巨大的應用前景；然而，它們的合成以及它們的結構表征都相當具有挑戰(zhàn)性的。武漢大學鄧鶴翔報道了在MOF晶體中合成超大3D籠的策略。
本文要點：
1）這些籠由長度為0.85和1.3nm的相對較短的有機連接體構建，其中分子運動的影響被最小化，從而有利于結晶的形成。
2）MOFs中這些超大的3D籠可用于從水溶液中完全提取長核酸，如總RNA和質(zhì)粒。
Gaoli Hu, et al. Extremely Large 3D Cages in Metal–Organic Frameworks for Nucleic Acid Extraction. JACS. 2023
DOI：10.1021/jacs.3c02128
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02128
8. JACS：基于釕團簇組裝形成螺旋方形納米片
螺旋二維（2D）納米片由于其扭曲的結構而表現(xiàn)出獨特的物理和化學現(xiàn)象。中國科學技術大學洪勛首次報道了一種涉及螺旋位錯的組裝方法，可進一步獲得具有均勻正方形形態(tài)的二維螺旋團簇組裝納米片（CAN）。
本文要點：
1）在熔融嵌段共聚物Pluronic F127的存在下，通過組裝1–2 nm的Ru簇，制備了長度約為4μm、每層厚度為20.7±3.0 nm的2D螺旋Ru CAN。
2）X射線吸收精細結構光譜表明，Ru團簇是Ru3+物種，Ru原子主要與Cl配位，配位數(shù)為6.5。
3）研究顯示，Ru團簇的組裝過程是由非共價相互作用形成的，包括氫鍵和親水相互作用。此外，Ru-F127 CAN在近紅外（NIR）區(qū)域表現(xiàn)出優(yōu)異的光熱轉換性能。
Haohui Hu, et al. Spiral Square Nanosheets Assembled from Ru Clusters. JACS. 2023
DOI：10.1021/jacs.3c01738
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01738
9. JACS：可應用于植物生物技術的單晶COF
通過共價鍵化學合成為周期性二維（2D）框架的分子可以形成一些具有極高表面積和電荷密度的粒子。如果能夠實現(xiàn)其生物相容性，那么這些納米載體在生命科學中的應用潛力將是巨大的。麻省理工學院Michael S. Strano和Sarojam Rajani通過最小化核的表面能，對生物相容性亞胺單體的2D聚合過程建立了熱力學控制策略。由此可分別獲得多晶體、中晶體和單晶2D共價有機框架（COFs）。。
本文要點：
1）通過剝離和縮小方法實現(xiàn)了COF單晶，形成了可以與生物相容性陽離子聚合物分散在水介質(zhì)中的高表面積納米片。
2）這些具有高表面積的2D COF納米片是優(yōu)秀的植物細胞納米載體，憑借2D幾何形狀可穿過細胞壁和細胞膜。因此這些載體可以通過靜電吸引裝載生物活性物質(zhì)，如植物激素脫落酸（ABA），并將其輸送到完整活植物的細胞質(zhì)中。
Song Wang, et al. Single-Crystal 2D Covalent Organic Frameworks for Plant Biotechnology. JACS. 2023
DOI：10.1021/jacs.3c01783
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01783
10. AM：受自然啟發(fā)的鐘乳石納米孔用于生物傳感和能量收集
大自然提供了從納米尺度到宏觀尺度的各種自組裝結構。在合適的熱力學條件和適當?shù)奈镔|(zhì)供應下，鐘乳石、冰柱和珊瑚等結構可以生長。然而，自然生長過程是耗時的。近日，洛桑聯(lián)邦理工學院Andrey Chernev，Yunfei Teng，Aleksandra Radenovic引入了不對稱圓錐形納米孔，稱為鐘乳石孔，與現(xiàn)有的固態(tài)納米孔相比具有獨特的結構。
本文要點：
1）鐘乳石納米孔的制備方法直接受到自然界的啟發(fā)。當周期性的熱力學條件允許珊瑚、鐘乳石、brinicles 和冰柱等特殊結構存在時，存在無數(shù)的例子。
2）這些自然組裝的物體的結構是由于前體的循環(huán)供應和生長點熱力學參數(shù)的變化而形成的。這一策略啟發(fā)我們使用類似的方法應用于納米孔。與自然物體不同，研究人員使用最先進的潔凈室技術來促進這一過程并顯著提高其速度。
3）使用模板化氮化硅 (SiN) 孔徑作為生長的起點，研究人員展示了周期性氧化鉿環(huán)的異質(zhì)各向異性生長，從而形成淺錐形梯形鐘乳石納米結構。這種制造方法允許人們通過調(diào)整生長參數(shù)和模板來創(chuàng)建孔徑從個位數(shù)到數(shù)百納米的高度不對稱納米孔，為納米流體研究提供了一個具有可擴展性潛力的新平臺。
Andrey Chernev, et al, Nature-inspired stalactite nanopores for biosensing and energy harvesting, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202302827
https://doi.org/10.1002/adma.202302827
11. AEM：強吸電子硝基調(diào)控共價有機骨架電子結構構建特定的Li+取向通道
無序鋰枝晶的生長以及鋰與電解質(zhì)之間的嚴重反應阻礙了鋰金屬電池（LMB）的實際應用。在此，云南大學Hong Guo由硝基功能化的共價有機骨架（NO2-COF）構建的人工固體電解質(zhì)中間相（ASEI）被設計用于調(diào)節(jié)Li+沉積和穩(wěn)定的Li負極。
本文要點：
1）強吸電子硝基可以通過供體-受體（D-A）效應聚集相連單體周圍的電子，從而調(diào)節(jié)共價有機骨架（COF）的電子結構，構建特定的陽離子導向通道。
2）在這種高選擇性的Li+傳輸通道和調(diào)節(jié)的表面電荷下，實現(xiàn)了均勻的Li+沉積和Li枝晶的抑制。此外，硝基還可以在充放電過程中被還原成NO2-并進一步與Li反應生成高離子電導率的Li3N和LiNxOy，有助于Li+的遷移。
3）因此，與裸鋰和TpBD-COF/Li（不含硝基）相比，NO2-COF修飾的對稱電池在5 mA cm-2的電流密度下實現(xiàn)了超過6000小時的超長循環(huán)壽命。全電池與LiFePO4耦合穩(wěn)定循環(huán)1000次，容量保持率為91%。
因此，通過供體-受體(D-A)效應有效優(yōu)化電子結構為提升LMB的性能提供了更好的平臺。
Yongxin Yang, et al, Regulating the Electron Structure of Covalent Organic Frameworks by Strong Electron-Withdrawing Nitro to Construct Specific Li+ Oriented Channel, Adv. Energy Mater. 2023, 2300725
DOI: 10.1002/aenm.202300725
https://doi.org/10.1002/aenm.202300725
12. AEM：用于自持智能電子服的生物物理化學雙能量收集織物
盡管各種可穿戴發(fā)電機迅速發(fā)展以從人類活動中收集能量，但它們僅限于單次或間歇發(fā)電。在這里，韓國科學技術院（KIST）Hyun-Cheol Song，Ji-Soo Jang報道了可拉伸和可清洗的能量收集織物，它通過共織摩擦發(fā)電機（TEG）和汗液發(fā)電機（PEG）基纖維實現(xiàn)生物力學和生化發(fā)電。
本文要點：
1）這兩種能量收集方法可以單獨或同時工作，從而對抗?jié)穸炔⒃黾与娸敵觥；?TEG 和 PEG 的光纖的最大輸出功率密度可分別達到 166 和 5.4 μW cm?2。
2）編織結構的貼片式能量采集器與衣物貼合。它可以從人體運動和汗液中收集能量，驅動可穿戴物聯(lián)網(wǎng) (IoT)，無需充電系統(tǒng)。這種協(xié)同和互補的能量收集器可以為可穿戴電子產(chǎn)品提供完全依賴人類活動的可行的獨立電源。
Jiwon Park, et al, Bio-Physicochemical Dual Energy Harvesting Fabrics for Self-Sustainable Smart Electronic Suits, Adv. Energy Mater. 2023, 2300530
DOI: 10.1002/aenm.202300530
https://doi.org/10.1002/aenm.202300530
