1. Nature Review Materials: 電氣化水處理中電極材料的基本原理和作用
電氣化工藝是一種去除水中各種污染物的通用方法,尤其是那些難以使用傳統方法處理的污染物。近日,萊斯大學Li Qilin綜述研究了電氣化水處理中電極材料的基本原理和作用。
本文要點:
1) 電氣化過程不需要處理化學品,并且能有效地使用可再生能源。作者介紹了幾種電氣化水處理工藝的基本原理,討論了電極材料在驅動污染物傳輸和轉化的界面過程中的關鍵作用,并全面回顧了電極材料開發的研究現狀。
2) 此外,作者分析了當前和新興電極材料的優勢和局限性,并討論了開發先進電極材料的策略。最后,作者概述了一條基于電氣化工藝的下一代水和廢水處理系統的發展道路。
Kuichang Zuo, et al. Electrified water treatment: fundamentals and roles of electrode materials. Nature Revies Materials 2023
DOI: 10.1038/s41578-023-00564-y
https://doi.org/10.1038/s41578-023-00564-y
2. Chem. Soc. Rev.: 高溫聚苯并咪唑基聚合物電解質膜燃料電池的性能退化與減緩
為了應對全球能源需求持續增長帶來的氣候變化,氫和燃料電池技術的實施被認為是潛在的解決方案,特別是聚合物電解質膜電池。而基于酸摻雜聚苯并咪唑的高溫聚合物電解質膜燃料電池由于其簡化了電力系統的結構和操作而引起了研發人員的極大關注。近日,丹麥技術大學Li Qingfeng、藍界科技公司Kobra Azizi綜述研究了高溫聚苯并咪唑基聚合物電解質膜燃料電池的性能退化與減緩。
本文要點:
1) 為了提高該技術的可靠性和使用壽命,對材料降解和緩解的研究至關重要。作者對燃料電池組件降解機制的現有知識進行了全面回顧,包括由于金屬溶解和碳載體腐蝕導致的酸損失、聚合物氧化和催化劑不穩定性。
2) 此外,作者將耐久性結果根據其穩態和動態操作的類別進行分類。最后,作者還討論了耐久性策略、診斷技術和緩解策略。該工作的目標是隨著技術的成熟和向商業應用的過渡,激勵科研工作者積極投入到HT-PEMFC的耐久性研究。
Nedjeljko Seselj, et al. Performance degradation and mitigation of high temperature polybenzimidazole-based polymer electrolyte membrane fuel cells. Chem. Soc. Rev. 2023
DOI: 10.1039/D3CS00072A
https://doi.org/10.1039/D3CS00072A
3. Nature Commun.:調控供體-受體激子改善COF光催化活性
聚合物半導體光催化劑廣泛具有強激子效應和較高的激子結合能,顯著影響聚合物光催化劑的性能。有鑒于此,中國科學技術大學江海龍等通過DFT計算研究供體-受體COF的能帶排列和電子得失特點,通過計算結果設計高性能COF光催化制氫材料。
本文要點:
1)1,3,5-三(4-氨基苯基)三嗪TAPT(1,3,5-tris(4-aminophenyl)triazine)或者1,3,5-三(4-氨基苯基)苯TAPB(1,3,5-tris(4-aminophenyl)benzene)作為受體,使用修飾不同官能團的對苯二甲醛作為供體。通過變化的D-A相互作用強度,能夠系統的調控TAPT-OMe,從而實現盡量小的Eb。
2)通過本文相關DFT計算結果,合成了相應的D-A COF,發現TAPT-OMe-COF具有最好的光催化制氫性能,而且不同COF的光催化活性與計算結果D-A的Eb有關。當使用炔烴對亞胺進行環加成,得到的COF穩定性顯著改善,TAPT-OMe-alkyne-COF的Eb顯著降低,而且催化活性提高了20倍。
Yunyang Qian, et al, Computation-based regulation of excitonic effects in donor-acceptor covalent organic frameworks for enhanced photocatalysis. Nat Commun 14, 3083 (2023)
DOI: 10.1038/s41467-023-38884-w
https://www.nature.com/articles/s41467-023-38884-w
4. AM:精確應力增強電催化HER
應力調控是一種能夠有效調節反應中間體物種結合能的方法,能夠調控貴金屬納米催化劑的性能。但是如何連續和精確的調控應力,從而描述應力與催化活性的關系十分困難和挑戰。有鑒于此,北京大學郭少軍等報道一種基于Pd的納米八面體催化劑,表面修飾雙層Ir覆蓋層,通過不同后處理將不同量的H嵌入Pd晶格,得到三種不同表面應力的催化劑,o-Pd/Ir-1.2%, o-Pd/Ir-1.7%, o-Pd/Ir-2.1%。
本文要點:
1)實驗發現,o-Pr/Ir催化劑的HER性能隨著應力變化呈現火山形變化,其中o-Pd/Ir-1.7%具有最好的催化活性,在-0.02 V的質量活度達到9.38 A mgIr-1,性能達到Pt/C或Ir/C的10.8倍和18.8倍,是目前見諸報道活性最高的HER電催化劑。
2)DFT理論計算發現,Ir(111)晶面具有合適的拉伸應力,從而非常有效的改善H結合能。這項工作展示精確控制催化劑表面應力,從而得到高活性催化劑的方法。
Hongyu Guo, et al, Precise Strain Tuning Boosts Electrocatalytic Hydrogen Generation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/adma.202302285
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202302285
5. AM綜述:基于吸附的大氣水收集器的分級工程
在基于吸附的設備中從空氣中收集水是一種很有前途的分散式水生產解決方案,旨在隨時隨地提供飲用水。該技術涉及從納米到米甚至更大的不同長度尺度發生的一系列耦合過程,包括納米尺度的水吸附/解吸、中尺度的凝結、宏觀尺度的設備開發和全球尺度的水資源短缺評估.因此,需要全面了解和定制各種規模的設計,以提高集水性能。為此,南京大學朱嘉教授簡要介紹了全球水危機及其主要特征,以闡明集水器的影響潛力和設計標準。
本文要點:
1)作者討論吸附劑的最新分子水平優化,以實現有效的水分捕獲和釋放。然后,顯示了新的表面微結構以增強滴狀冷凝,這有利于大氣水的產生。
2)之后,重點介紹了吸附劑輔助集水器的系統級優化,以實現高產、節能和低成本的集水。
3)最后,概述了實用的基于吸附的大氣水收集的未來方向。
Yan Song, et al, Hierarchical Engineering of Sorption-Based Atmospheric Water Harvesters, Adv. Mater. 2023, 2209134
DOI: 10.1002/adma.202209134
https://doi.org/10.1002/adma.202209134
6. AM:可實現稀土富集的微生物合成系統
在自然界中可持續分離和回收稀土元素仍然面臨巨大挑戰。清華大學劉凱和馬超開發新一代的生物合成策略來實現高純度稀土產品的活性生物制造。
本文要點:
1)從稀土尾礦中篩選出的昆明假單胞菌可通過原位合成的方法,在細胞外手機稀土元素生物產物。
2)用瓊脂糖基質固定新設計的DLanM蛋白,制備了一系列高親和力的REE生物吸附柱。通過穩健的DLanM柱,Eu/Lu和La/Dy對的分離效率分別達到99.9%(Eu)、97.1%(La)和92.7%(Dy)。此外,生物制造的柱可以重復使用長達19個循環,表明REE回收性能良好。
Huijing Cui, et al. The Construction of Microbial Synthesis System for Rare Earth Enrichment and Material Applications. Advanced Materials. 2023
DOI:10.1002/adma.202303457
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303457
7. Angew:單原子BiCu合金電催化CO2制備C2+
單原子合金目前成功的用于多種異相催化劑的設計,但是還未曾用于電催化還原CO2制備多碳(C2+)化合物。有鑒于此,大連化物所章福祥等報道單原子Bi修飾的Cu催化劑(BiCu-SAA),能夠在電催化還原CO2的過程中生成C2+而不是C1產物。
本文要點:
1)BiCu-SAA催化劑的C2+產物法拉第效率達到73.4 %,同時在高達400 mA cm-2電流密度的流動相電催化反應中仍保持優異性能。
2)通過原位表征和理論計算,說明BiCu-SAA有助于活化CO2和C-C偶聯反應,從而得到優異的C2+產物選擇性。
Yucheng Cao, et al, Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO2 into C2+ Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202303048
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202303048
8. Nano Letters:通過將鋰網直接整合進電池可實現原位預鋰化
硅基負極由于其高理論容量(~3600毫安時/克),有望用于下一代鋰離子電池。然而,它們在第一次循環中由于初始固體電解質界面(SEI)的形成而遭受大量的容量損失。斯坦福大學崔屹提出了一種原位預鋰化方法,可將鋰金屬網直接集成到電池組件中。
本文要點:
1)Li網的不同孔隙率可調節預鋰化量,從而精確控制預鋰化程度。此外,圖案化的網格設計提高了預鋰化的均勻性。
2)原位預鋰化硅基全電池在150次循環中顯示出穩定的>30%的容量提高效率。
Yufei Yang, et al. In Situ Prelithiation by Direct Integration of Lithium Mesh into Battery Cells. Nano Letters. 2023
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c00859
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00859
9. Nano Letters:陽離子氧化浸出可調節硫化鎳的自重構以實現優異的水氧化反應
調節電催化劑的電活性表面物種對于實現高效析氧反應仍然是一個重大挑戰。中南大學潘軍和譚鵬飛提出了一種創新的原位浸出策略,可通過陽離子氧化進行調節,以實現催化劑的活性自重建。
本文要點:
1)在該策略中,釩作為陽離子被引入Ni3S2中,并在低氧化電位下被氧化,導致隨后浸出到電解質中并觸發自重建。
2)自重構的V-Ni3S2在10 mA cm–2下僅需要155 mV的超低過電位,優于無V的 Ni3S2和許多其他先進催化劑。
Xuanzhi Liu, et al. Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Letters. 2023
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c00885
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00885
10. AEM: 應變引起的畸變對外延BiVO4薄膜光電特性的調制
過渡金屬氧化物(TMO)光吸收劑在可再生太陽能到燃料設備的開發中發揮著重要作用。基于TMO光吸收劑的裝置具有適度的效率,而其進一步發展需要依賴于傳統本體化學或納米結構策略之外的材料性質控制。近日,德國研究所柏林亥姆霍茲中心Fatwa F. Abdi揭示了應變調制策略對交替靶逐層脈沖激光沉積外延BiVO4薄膜光電性能的影響。
本文要點:
1) 通過將高分辨率X射線衍射方法與光學和光致發光光譜相結合,作者建立了各向異性、單軸應變驅動的帶隙加寬與體積保持晶格畸變相關的偏應變之間的相關性。
2) 外延BiVO4中檢測到寬極化子光致發光信號,其紅移歸因于BiO8十二面體的結構畸變。總的來說,本研究中揭示的結構和光電性質之間的關系表明,復雜過渡金屬氧化物中的應變調制和局部畸變工程可以作為開發高效光吸收劑的可行策略。
Erwin N. Fernandez, et al. Strain-Induced Distortions Modulate the Optoelectronic Properties of Epitaxial BiVO4 Films. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301075
https://doi.org/10.1002/aenm.202301075