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特別說明：本文由學(xué)研匯技術(shù) 中心原創(chuàng)撰寫，旨在分享相關(guān)科研知識(shí)。因?qū)W識(shí)有限，難免有所疏漏和錯(cuò)誤，請(qǐng)讀者批判性閱讀，也懇請(qǐng)大方之家批評(píng)指正。

原創(chuàng)丨彤心未泯（學(xué)研匯 技術(shù)中心）

編輯丨風(fēng)云

余熱回收、發(fā)電和電子制冷等領(lǐng)域?qū)犭娂夹g(shù)具有巨大的應(yīng)用潛力，可以實(shí)現(xiàn)熱能和電能的直接轉(zhuǎn)換。熱電技術(shù)的轉(zhuǎn)換效率由熱電材料的無量綱品質(zhì)因數(shù)（ZT）決定，需要在工作溫度范圍內(nèi)具有出色的平均ZT (ZT_ave) 才能實(shí)現(xiàn)高轉(zhuǎn)換效率。目前，已經(jīng)設(shè)了許多方法來提高熱電性能，包括優(yōu)化載流子濃度、操縱電子能帶結(jié)構(gòu)、全尺寸微結(jié)構(gòu)工程以及電子和聲子傳輸?shù)慕怦睢nSe是極具前途的熱電候選化合物之一。

然而，SnSe應(yīng)用在熱電領(lǐng)域仍存在以下問題：

1、目前制備的SnSe晶體性能仍不足以實(shí)際應(yīng)用

通過制備硒化錫晶體和修改晶體結(jié)構(gòu)大大降低了缺陷濃度并提高了載流子遷移率。通過操縱外在缺陷，使用多帶合成策略和結(jié)構(gòu)調(diào)制進(jìn)一步提高了室溫?zé)犭娦阅埽圆蛔阋詫?shí)際使用。

2、SnSe的固有缺陷會(huì)阻礙載流子傳輸并降低載流子遷移率

對(duì)于 SnSe 晶體熱電器件，在未摻雜和摻雜的 SnSe 晶體中都顯示出大量的非化學(xué)計(jì)量缺陷，主要包括Sn空位。這些固有缺陷會(huì)阻礙載流子傳輸并降低載流子遷移率，尤其是在p型SnSe晶體中。

有鑒于此，北航趙立東教授等人發(fā)現(xiàn)了具有潛在發(fā)電和珀?duì)柼鋮s性能的硒化錫 (SnSe)晶體。廣泛的非化學(xué)計(jì)量缺陷對(duì)SnSe的傳輸特性有更大的影響，進(jìn)而促使作者開發(fā)了一種用于缺陷工程的晶格平整策略。作者證明了Cu可以填充Sn空位以削弱缺陷散射并提高載流子遷移率，促進(jìn)功率因數(shù)超過每平方厘米約100微瓦每平方開爾文和300開爾文時(shí)約1.5的無量綱品質(zhì)因數(shù) (ZT)，平均ZT在300至 73開爾文時(shí)約為 2.2。進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了在約300開爾文的溫差(DT)下的單臂效率約 12.2%，以及環(huán)境溫度下約 61.2 開爾文的七對(duì)珀耳帖冷卻 ?T_max。本工作的發(fā)現(xiàn)對(duì)于SnSe晶體在發(fā)電和電子冷卻中的實(shí)際應(yīng)用非常重要。

技術(shù)方案：

1、表征了SnCu_xSe晶體的電氣運(yùn)輸性能

作者制備了一系列SnCu_xSe晶體，表明引入Cu后，電傳輸性能得到改善，有望在很寬的溫度范圍內(nèi)促進(jìn)高性能發(fā)電和珀耳帖冷卻。

2、解析了Cu在晶格平整中的多種作用

作者通過理論和實(shí)驗(yàn)觀察闡明了 Cu 在調(diào)節(jié)本征缺陷、填充Sn空位、減小能量差以及能帶合成等多方面的重要作用。

3、證實(shí)了優(yōu)化后SnSe的熱傳輸、ZT和器件效率

作者證實(shí)了添加微小的銅原子后， SnSe獲得了超高的熱電性能、ZT值、機(jī)械硬度和可加工性，單壁熱電裝置和熱電冷卻裝置的制造證實(shí)了SnSe作為熱電器件的應(yīng)用潛力。

技術(shù)優(yōu)勢(shì)：

1、提出了“晶格平整化”策略，實(shí)現(xiàn)了高性能熱電材料

作者通過操縱SnSe晶體中的本征缺陷以提高載流子遷移率和熱電心梗你，提出了“晶格平整化”策略，即使用適當(dāng)數(shù)量的外在原子來操縱內(nèi)在缺陷并促進(jìn)載流子傳輸，從而實(shí)現(xiàn)具有更簡(jiǎn)單（平整）晶格的高性能熱電。

2、成功地在SnSe晶體中實(shí)現(xiàn)了高性能發(fā)電和珀耳帖冷卻

使用晶格平整策略，利用SnSe晶體在300 K時(shí)實(shí)現(xiàn)了約1.5的超高ZT，在300至773K時(shí)實(shí)現(xiàn)了約2.2的 ZT_ave，展示了發(fā)電和珀耳帖冷卻的卓越潛力。

3、展示了高轉(zhuǎn)換效率的單臂熱電裝置

進(jìn)一步設(shè)計(jì)了使用SnCu_0.001Se 樣品的單壁熱電裝置，獲得了在~300 K的溫差下~12.2% 的高轉(zhuǎn)換效率，優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的轉(zhuǎn)換效率。

4、獲得了與商業(yè)器件冷卻性能相當(dāng)?shù)臒犭娎鋮s裝置

作者制作了熱電冷卻裝置，獲得了與商用 Bi₂Te₃基器件相當(dāng)?shù)睦鋮s性能（與基于 Sn_0.91Pb_0.09Se 的器件相比顯示出改進(jìn)，進(jìn)一步促進(jìn)硒化亞錫晶體在熱電冷卻和電子設(shè)備精確熱管理方面的潛在應(yīng)用。

電氣運(yùn)輸

制備了一系列SnCu_xSe晶體，并研究了它們沿b軸的傳輸特性。引入Cu后，電傳輸性能得到改善。隨著Cu含量的增加，載流子濃度略有增加，而載流子遷移率先增加后減少。載流子濃度和遷移率的同時(shí)提高導(dǎo)致更高的電導(dǎo)率，在300 K時(shí)超過~3000 S cm^-1。通過輕微添加0.001 mol Cu，在300 K獲得了約100 mW cm^-1 K^-2的最大PF值，這優(yōu)于大多數(shù)p型熱電材料。通過引入微小的Cu 原子，具有更平坦晶格的 SnSe 晶體具有這種特殊的電傳輸特性，有望在很寬的溫度范圍內(nèi)促進(jìn)高性能發(fā)電和珀耳帖冷卻。

圖  通過晶格平面化實(shí)現(xiàn)高性能發(fā)電和Peltier冷卻

圖  SnCu_xSe 的電傳輸特性

用于晶格平整的多重Cu角色

通過理論和實(shí)驗(yàn)觀察進(jìn)一步闡明了 Cu 的作用。Cu的引入通過調(diào)節(jié)本征缺陷以獲得更平坦的晶格，初步實(shí)現(xiàn)了晶格平化效應(yīng)。微小的Cu原子填充了固有的Sn空位以使晶格平坦，隨著Cu含量的增加，額外的Cu可能很容易取代晶格中的Sn。動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性計(jì)算驗(yàn)證了Cu占位Sn空位的穩(wěn)定狀態(tài)。通過STEM 在原子尺度上直接觀察Sn空位和Cu原子，表明無Cu的SnSe中存在Sn空位。而Cu取代區(qū)的原子排列仍保持SnSe的Pnma結(jié)構(gòu)，表明Cu進(jìn)入SnSe晶格占據(jù)Sn位。作者還通過研究電子能帶結(jié)構(gòu)證實(shí)了微小的Cu原子進(jìn)入晶格以占據(jù) Sn 位點(diǎn)。觀察到Cu填充Sn空位略微減小了沿G-Z和G-Y方向的價(jià)最大值之間的能量差異，微小的Cu原子通過填充晶格中的Sn空位有助于實(shí)現(xiàn)晶格平整化并提高載流子遷移率。

圖  通過SnCu_0.001Se中缺陷形成能和價(jià)帶結(jié)構(gòu)的理論模擬揭示了多種Cu作用

熱傳輸、ZT和器件效率

除了電傳輸性能的增強(qiáng)外，熱導(dǎo)率在整個(gè)溫度范圍內(nèi)保持相對(duì)較低。添加微小的銅原子后，總熱導(dǎo)率k_tot略有增加，最大k_tot值為~2.3 W m^?1 K^?1。將微小Cu引入SnSe的晶格平整策略實(shí)質(zhì)上實(shí)現(xiàn)了電傳輸和熱傳輸之間的協(xié)同作用，從而獲得超高的熱電性能和ZT值。通過添加微小Cu來平整晶格的策略提高了SnSe晶體的機(jī)械硬度和可加工性，晶格平整后的顯微硬度(~1.72 GPa) 大大超過了Bi₂Te₃錠(~0.83 GPa)、未摻雜（~1.45 GPa）和空穴摻雜SnSe晶體（~1.52GPa）。高性能SnCu_0.001Se晶體還表現(xiàn)出卓越的可重復(fù)性和熱穩(wěn)定性。作者制備了具有p型 SnCu_0.001Se的單壁熱電裝置，在~300 K的溫差下實(shí)現(xiàn)了~12.2% 的優(yōu)異能量轉(zhuǎn)換效率，這幾乎是已報(bào)道的類似溫差下的高性能熱電器件中的最高值，并實(shí)現(xiàn)了約166 mW的輸出功率。此外，構(gòu)建了一個(gè)七對(duì)熱電冷卻裝置，其冷卻性能可與基于Bi₂Te₃的熱電冷卻器相媲美并且優(yōu)于到那些鎂基合金。

圖  熱傳輸、無量綱品質(zhì)因數(shù)ZT和發(fā)電

總之，作者開發(fā)了一種晶格平化策略來控制p型SnSe晶體中的固有缺陷。引入的微小Cu原子填充Sn空位以平整晶格，替代 Sn 以產(chǎn)生更多的空穴載流子，并改變晶體結(jié)構(gòu)以促進(jìn)多帶合成，促進(jìn)優(yōu)異的PF和ZT值，尤其是在低溫下。伴隨著熱電器件的界面設(shè)計(jì)，在 SnCu_0.001Se 基器件中實(shí)現(xiàn)了高性能發(fā)電和珀耳帖冷卻。此外，硬度和可加工性的提高意味著晶格平整策略在實(shí)際應(yīng)用中的優(yōu)越性。本研究表明，可以基于高性能 SnCu_xSe 晶體設(shè)計(jì)更好的器件，并通過晶格平整策略探索更多高性能系統(tǒng)。

參考文獻(xiàn)：

DONGRUI LIU， et al. Lattice plainification advances highly effective SnSe crystalline thermoelectrics. Science, 2023, 380(6647):841-846.

DOI:10.1126/science.adg7196

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adg7196