廈門大學化學化工學院鄭南峰教授團隊長期致力于研究固體功能材料的表界面化學行為,在分子水平上實現對固體功能材料的化學性能的調控與優化。得益于固體表面物理化學國家重點實驗室的多學科合作以及能源材料化學協同創新中心的多單位優勢互補,鄭南峰教授課題組通過與廈門大學校內外多個知名課題組的密切合作,近期在功能材料的可控制備、復雜表界面結構的高分辨表征和表界面過程分子機制的深入理解等方面取得系列重要進展。
1. 針對金屬納米團簇形成機理及其穩定機制長期存在爭論,與芬蘭于韋斯屈萊大學Hannu H?kkinen教授以及德國杜塞爾多夫大學Birger Dittrich教授合作,在金屬納米顆粒的生長穩定機制方面研究取得重要進展。
深入了解金屬納米團簇形成機理及其穩定機制對精準制備特定納米結構金屬材料至關重要,但相關研究卻具很大挑戰性。該項研究工作以硫醇和有機膦配體為保護配體,在同一合成反應中得到了(AuAg)267與(AuAg)45兩種納米團簇,并可形成1:1的高質量共晶。
研究發現在金屬納米團簇合成中,同時存在 “magic”原子逐殼最密堆積和價電子殼閉合兩種不同的穩定機制,電子殼閉合和原子密堆積兩種機制扮演著同等重要角色。同時,這項研究也揭示了不同金屬納米顆粒之間弱相互作用對其組裝行為的調控作用,為指導金屬納米顆粒的設計合成和組裝提供了重要指導。
參考文獻:Co-crystallization of atomically precise metal nanoparticles driven by magic atomic and electronic shells. Nature Communications, 2018, 9, 3357
https://www.nature.com/articles/s41467-018-05584-9
2. 針對納米顆粒表面配體難被高分辨直接成像的特點,與廈門大學鄭蘭蓀、謝兆雄等教授以及中科院大連化物所楊學明研究員、馬志博副研究員和芬蘭于韋斯屈萊大學Hannu H?kkinen教授等多個團隊緊密合作,在利用掃描隧道顯微鏡表征金屬納米團簇的表面配體層結構方面取得重要進展。
納米顆粒的實空間成像對于理解顆粒尺寸、形狀、組裝、結構以及穩定性之間的關系具有十分重要的意義。因為這些基本特性決定了團簇顆粒在諸多應用如催化、藥物傳遞、生物感應以及醫療診斷上的功能。
在該研究工作中,合作團隊以原子結構精確的 Ag374納米團簇作為研究對象,利用超高真空掃描隧道顯微鏡分別在液氦及液氮溫度下獲得了單個團簇亞分子高分辨率的拓撲圖像。此工作為將來基于應用設計功能性納米團簇提供了指導與幫助。
參考文獻:Real-space imaging with pattern recognition of a ligand-protected Ag374 nanocluster at sub-molecular resolution. Nature Communications, 2018,9, 2948.
https://www.nature.com/articles/s41467-018-05372-5
3. 與廈門大學傅鋼、袁友珠教授以及中國科學院物理研究所谷林研究員密切合作,歷時五年,在多相催化的金屬-載體界面效應研究方面取得重要進展。
SiO2被廣泛用作工業負載型金屬催化劑的載體,多被視為惰性載體,在催化過程中僅起到分散金屬的作用。
這個催化領域的“定式”被鄭南峰教授領銜的合作研究所打破。他們的系統研究工作發現了“惰性”載體SiO2與Cu之間存在可以數量級提升酯基加氫催化性能的活性界面,揭示了相關界面效應的分子作用機制,并應用于指導實用銅催化劑的制備。
參考文獻:Interfacing with silica boosts the catalysis of copper. Nature Communications, 2018, 9, 3367. https://www.nature.com/articles/s41467-018-05757-6
上述研究工作得到了科技部、國家自然科學基金委和教育部,中科院先導項目,國家重點研發計劃,分子反應動力學國家重點實驗室開放課題基金等項目的資助。