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頂刊日報丨趙彥利、董全峰、徐東升、浦侃裔、趙遠錦等成果速遞20230606
納米人 納米人 2023-07-03
1. Sci. Adv.:具有優異拉伸塑性的梯度納米結構鋼  

具有豐富的高角度晶界的納米結構金屬材料表現出高的強度和良好的抗輻射性。雖然納米級晶粒引起了高強度,但它們也降低了拉伸延展性。鑒于此,美國普渡大學Xinghang Zhang、Zhongxia Shang等研究表明,與同質結構的鐵素體鋼相比,梯度納米結構的鐵素體鋼同時表現出屈服強度提高36%,均勻伸長率提高50%。
 
本文要點:
1)原位張力研究與電子背散射衍射分析相結合,揭示了梯度結構中復雜的協調變形機制。
2)最外層的納米層狀晶粒通過涉及突出的晶粒重定向的深刻的變形機制維持了大量的塑性應變。這種協同的塑性共同變形過程改變了后頸部制度的斷裂模式,從而延遲了斷裂的發生。目前的發現強調了納米層狀晶粒的內在塑性及其在同時改善金屬結構材料的強度和拉伸延展性方面的意義。
  
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Zhongxia Shang et al. Gradient nanostructured steel with superior tensile plasticity. Sci. Adv. 9, eadd9780 (2023).
DOI:10.1126/sciadv.add9780
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add9780
         

2. Nature Commun.:微生物合成普魯士藍以增強檢查點阻斷免疫治療  

免疫療法為腫瘤治療帶來了一場重要的變革。納米技術和免疫療法的結合能夠為安全有效地增強抗腫瘤免疫反應提供新的契機。南洋理工大學趙彥利教授發現具有電化學活性的希瓦氏菌MR-1可以用于大規模生產FDA批準的普魯士藍納米顆粒,并基于此構建了一種靶向線粒體、由普魯士藍修飾的細菌膜片段組成的納米平臺(MiBaMc),并進一步利用Ce6和三苯基膦對其進行了修飾。
 
本文要點:
1)研究發現,MiBaMc能夠特異性靶向線粒體,并誘導腫瘤細胞在光照射下發生光損傷和免疫原性細胞死亡。釋放的腫瘤抗原可促進腫瘤引流淋巴結中的樹突狀細胞的成熟,進而引發T細胞介導的免疫反應。
2)在兩種荷瘤小鼠模型中,MiBaMc觸發的光學治療能夠與抗PD-L1阻斷抗體產生協同作用,以增強對腫瘤的抑制效果。綜上所述,該研究證明了靶向納米顆粒的生物沉淀合成策略在制備微生物膜基納米平臺以增強抗腫瘤免疫等方面具有廣闊的應用潛力。

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Dongdong Wang. et al. Microbial synthesis of Prussian blue for potentiating checkpoint blockade immunotherapy. Nature Communications. 2023
https://www.nature.com/articles/s41467-023-38796-9
         

3. EES:用于高性能鈉金屬電池的原位預注入氟原子的鈉扎根界面  

具有高可逆性的鈉電鍍/剝離對于鈉基電池來說極具挑戰性。而在鈉電極表面形成堅固的固體電解質界面(SEI)膜是一種實用而有效的方法。然而,現有的各種SEI層基本上只是簡單地覆蓋在金屬表面上,因此它們之間的結合不牢固,這也是這些SEI層在電池循環過程中不穩定的根本原因。在這里,廈門大學董全峰、鄭明森提出并制備了一種獨特的SEI,它可以通過原位預注入原子來植根于金屬中,稱為扎根SEI(R-SEI),從而可以為鈉或其他類似金屬創建保護層。
         
本文要點:
1) 作者通過利用功能分子的強誘導效應和靜電排斥作用,驅動氟碳酸亞乙酯(FEC)在鈉表面分解的F原子向外滲透到深鈉中,從而實現了一定深度的氟原位預注入,這也是形成R-SEI所需的基礎。預注入的原子F會依次促進SEI的形成反應,并成為其中的一部分,因此使SEI自然植根于鈉中。
2) 最終形成了多層、富含無機物的濃度梯度R-SEI,使碳酸鹽電解質能夠在1mA cm-2下實現97.3%的高庫侖效率(CE)和延長的Na電鍍/剝離壽命(1700h)。此外,組裝的4.5VNa@Cu||普魯士藍(PB)電池在用有限的Na進行200次循環后,以86%的容量保持率實現了優異的循環穩定性。

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Wang Chutao, et al. A rooted interphase on sodium via in-situ pre-implanting atom fluorine for high-performance sodium metal batteries. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE01016C
https://doi.org/10.1039/D3EE01016C
         

4. EES:利用光子結構實現高折射率鈣鈦礦光電子光管理的基礎、設計和應用  

得益于優越的光物理性質和低成本的晶體物質,鈣鈦礦已成為太陽能電池(SC)、發光二極管(LED)、光電探測器(PD)和激光器等光電子器件的競爭性光敏半導體。這些鈣鈦礦光電子可以實現光和電的相互轉換。而其轉換效率除了依賴于鈣鈦礦材料的晶體質量外,還高度依賴于在光的整個利用、提取、發射和調制過程中對入射和發射光子的管理。近日,懷柔實驗室Zhan Yan、南昌大學胡笑添、中國科學院Li Huizeng利用光子結構實現高折射率鈣鈦礦光電子光管理的基礎、設計和應用進行了綜述研究。
         
本文要點:
1) 鑒于鈣鈦礦的直接帶隙和高折射率,光管理對其尤為重要。具有周期性特征的光子結構成為具有通過介質和光子之間相互作用來管理光的有效方法。作者首先從光物理的角度討論了通過光子結構進行光子管理的典型策略,如抗反射模式、散射增強、共振模式和光子晶體。
2) 然后系統總結了這些用于高折射率鈣鈦礦光電子元件的設計和研究進展。最后,作者提出了高性能多功能鈣鈦礦光電子的建議和指導方針,以加快其實際應用。
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Zhan Yan, et al. Light Management using Photonic Structures towards High-index Perovskite Optoelectronics:Fundamentals, Designing, and Applications. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00646H
https://doi.org/10.1039/D3EE00646H
         

5. EES:為安全、能量密集的鋰金屬電池設計生物質集成固體聚合物電解質  

固體聚合物電解質(SPE)作為一種關鍵的電池組分,其可以推動固態鋰金屬電池的發展。而生物質具有天然設計的結構、組成和物理化學性質,其在固相萃取中比傳統合成的聚合物具有明顯的優勢。因此,生物質集成SPE有望解決SPE的關鍵問題(例如,低離子電導率、較差的機械性能和環境問題),從而促進安全、可持續和能源密集型SSLMB的發展。近日,杭州電子科技大學盛歐微、浙江工業大學陶新永綜述研究了用于安全、能量密集的鋰金屬電池的生物質集成固體聚合物電解質。
         
本文要點:
1) 作者系統總結了可再生生物質在SPE中的應用,從部分取代到完全取代合成聚合物。首先,作者總結了對生物質來源和性質的認識,補充了按添加劑、骨架和SPE主要材料劃分的生物質作用認識。此外,作者還討論了生物質與SPE性能改善(如離子傳導和機械性能)之間的相關性。
2)此外,基于生物質的多功能性,作者重點介紹了具有理想性能的SPE設計方案,并提出了潛在的革命性策略。該綜述為基于生物質SPE的合理設計、加速先進儲能裝置的可持續發展提供了新的啟示。

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Sheng Ouwei, et al. Designing biomass-integrated solid polymer electrolytes for safe, energy-dense lithium metal batteries. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE01173A
https://doi.org/10.1039/D3EE01173A
         

6. EES:用于H2儲存循環的二甲醚/CO2系統  

未來將急需儲存和運輸大量的可再生能源。而對于這項任務,化學儲氫技術極具潛力。近日,弗勞恩霍夫太陽能系統研究所O. Salem、可持續氫能經濟研究所P. Wasserscheid表明DME/CO2儲存循環特別適合可再生氫氣的長距離點對點運輸。
         
本文要點:
1)因為DME主要被討論為內燃機的燃料替代品,而CO2的回流在這方面沒有被考慮,使得該技術一直被忽略。作者研究表明,二甲醚和二氧化碳的物理化學性質相似,使其在用于運輸二甲醚的同一容器中釋放氫氣后,并使二氧化碳能夠回流。
2) 這導致了一種極具潛力的整體技術,其可以超越氨或甲醇,并且氨或甲醇也被用作氫載體來進行深入討論。此外,該循環具有相對較高的能源效率、每噸輸送氫氣的質量流量減少、氫氣生產現場耗水量降低和毒理學風險降低的特點。

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P. Schühle, et al. Dimethyl ether/CO2 - a hitherto underestimated H2 storage cycle. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00228D
https://doi.org/10.1039/D3EE00228D
         

7. EES:三聚小分子受體實現高開路電壓和延長壽命的高性能有機太陽能電池  

最近Y系列小分子受體(SMA)的發展導致有機太陽能電池(OSC)的功率轉換效率(PCE)顯著提高,但OSC的操作穩定性(器件壽命)滿足商業化需求。近日,韓國科學技術院Bumjoon J. Kim、慶尚大學Yun-Hi Kim開發了一種新的三聚體受體(TYT),其由三個給電子間隔物連接的Y基分子組成,從而實現具有高性能(PCE>18%)和穩定性的OSC。
         
本文要點:
1) 作者發現,三聚方法提供了具有最低未占據分子軌道能級的受體TYT,這又反過來又提供了具有高開路電壓(0.964V)的高效OSC。此外,TYT(217°C)的玻璃化轉變溫度(Tg)顯著高于單體(MYT,Tg=80°C)和二聚體(DYT,Tg=127°C)受體,從而有效地抑制TYT在具有聚合物供體的共混膜中的分子擴散。
2) 因此,基于TYT的OSC在1日照射(8454小時)下具有高PCE(18.2%)和長t80%壽命,這優于分別表現出16.4%和35小時以及17.3%和2551小時的PCE和t80%的MYT和DYT基OSCs。因此,該研究為電子受體的設計提供了重要的指導,以實現接近商業水平的高性能和穩定性OSC。

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Jin-Woo Lee, et al. Trimerized Small-Molecule Acceptors Enable High-Performance Organic Solar Cells with High Open-Circuit Voltage and Prolonged Life-Time. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00272A
https://doi.org/10.1039/D3EE00272A
         

8. Angew:高熵電解液實現長壽命Mg金屬電池  

緩慢的電化學反應動力學和Mg金屬表面鈍化導致Mg金屬電極穩定循環非常困難。有鑒于此,北京大學徐東升、李琦、中國科學技術大學焦淑紅等發現將LiOTf和TMP加入Mg(TFSI)2/1,2-二甲氧基乙烷形成高熵電解液,能夠顯著改善Mg-金屬電極的電化學穩定性。
         
本文要點:
1)生成的高熵Mg2+-2DME-OTf-Li+-DME-TMP溶劑結構能夠非常有效的降低Mg2+-DME相互作用,因此能夠避免在Mg電極上生成絕緣物種,增強Mg電極的電化學動力學和循環穩定性
2)通過復雜表征結果發現,形成的高熵溶劑化結構在Mg金屬電極表面引入OTf-和TMP,保護生成的有助于Mg2+導電的Mg3(PO4)2界面層。Mg金屬電極實現了優異的可逆循環性能,庫倫效率達到98 %,避免電壓回滯
這項研究有助于發展和設計Mg金屬電極的電解液。

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Shiyang Wang, et al, High-entropy Electrolyte Enables High Reversibility and Long Lifespan for Magnesium Metal Anodes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202304411
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304411
         

9. AM:有機聲動力學材料在癌癥免疫療法中的發展  

聲動力學治療(SDT)具有良好的組織穿透能力和時空可控性,是治療深層腫瘤的一種很有前途的非侵入性治療方式;然而,相對較低的聲動力活性和潛在的副作用極大地限制了其臨床轉化。南洋理工大學浦侃裔發表最新綜述,介紹了免疫治療與SDT協同高效安全治療癌癥的各類材料和策略。
 
本文要點:
1)作者介紹了各類具有高聲動力學活性和免疫治療效率的有機材料。這些有機材料不僅通過SDT誘導免疫原性細胞死亡以提高腫瘤免疫原性,還通過免疫腫瘤藥物介導的免疫途徑調節激活抗腫瘤免疫。
2)作者還對各種免疫腫瘤學藥物與有機聲敏劑的組合進行了分類和討論,并闡述了臨床轉化的前景和挑戰。

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Chi Zhang, et al. Organic Sonodynamic Materials for Combination Cancer Immunotherapy. Advanced Materials. 2023
DOI:10.1002/adma.202303059
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303059
         

10. AM:微流控模板構建干細胞球體微針以用于糖尿病傷口治療  

基于干細胞的創面貼在糖尿病創面治療領域中表現出了良好的應用潛力,但其在維持細胞的干細胞性、有效交換細胞物質和精確靶向干細胞等方面的能力仍有待進一步提高。有鑒于此,南京大學醫學院附屬鼓樓醫院趙遠錦教授采用微流控模板技術制備了一種負載干細胞球體的新型微針貼片(MN@SPs)。
 
本文要點:
1)實驗通過利用微流控模板的精確流體操縱能力可以原位生成具有均勻大小的干細胞球體(SPs)。與細胞外基質組織和血管生成相關的基因過度表達的結果表明,SPs具有良好的生存活力和細胞功能。
2)隨后,研究者將這些SPs負載到微針(MNs)中。實驗結果表明,該平臺能夠實現多種活性物質的精確遞送和交換,有助于糖尿病傷口的血管新生、膠原沉積和組織重建。綜上所述,該研究開發的微流體工程干細胞治療平臺在促進傷口愈合方面具有巨大的應用前景。

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Xiangyi Wu. et al. Microfluidic Templated Stem Cell Spheroid Microneedles for Diabetic Wound Treatment. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301064
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202301064

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